强关联系统的核磁共振
——CeFeAs1-xPxO系统下75As和31P的核磁共振
原文作者 R Sarkar,M Baenitz,A Jesche,C Geibel和F Steglich
单位 德国马普化学研究所德累斯顿街01187号
摘要:本文报道31P(I = 1/2)和75As(I = 3/2)在材料CeFeAs1-xPxO中核磁共振研究。 当P代替As位置的时候CeFeAsO的磁性急剧变化。 CeFeAsO是重费米子体系,伴随Fe 3d SDW 相变,它的结构将从四角形变成正交晶系。此外,Ce 4f在低温下表现出反铁磁性。在临界条件,Ce-Ce的交互作用降低了铁磁性以及铁磁样品的耦合。本文主要报道三个有代表性的样品CeFeAs1-xPxO(x = 0.05,0.3和0.9)的核磁共振研究。
(1)x = 0.05的合金样品在130K,AFM-SDW相变时,谱线宽度发生急剧变化。通过粗略地测量谱线宽度,发现内部的磁场和磁有序的状态一致,而且转变更像是一级转变。从31P和75AS的核磁共振中可以看到很小几乎稳定的转化,超精细的相互作用存在于原子核内的旋转以及Ce和Fe的4f和3d层轨道离子之间。
x = 0.3的合金样品被证实在Fe-SDW,相变在70K,这与mu;SR的结果是。在这里我们找到了关于顺磁性和磁性样品相分离的微观证据。
(3)与上述相反的是当x = 0.9时,合金样品时的相变化是在2 K的时候。
关键词:核磁共振; 弛豫时间; 奈特位移; 磁化率
稀土金属过渡金属RTPnO(R:稀土金属 T:过渡金属 Pn: P 或 As)吸引了很大的注意力,因为它们拥较高的超导转变温度,在RFeAsO1-xFx系列下的替代物中,超导温度上升超过50K。在CeFeAsO的体系中,反铁磁性相(AFM)通过Ce在3.7K的时候获得,高温环境下则是由Fe的3d磁性所控制,当温度到达145K附近时,Fe的磁性到达顶峰。有趣的是,在150K的时候,此处会有一个从四角形(TT)结构转变为正交晶形(OT)的结构转变。中子和缓和旋转的介子在mu;SR扫描实验下发现,此处有一个相当大的层间耦合在CeFeAsO中[12,14,15]。最近关于CeRuPO[8-10]和CeFePO的研究表明, CeRuPO是一种稀有的铁磁性材料的例子。铁磁转变温度在Tc=15K,近藤温度的范围大约在TK=10K左右。相反的是,CeOsPO的反铁磁温度TN=4.5K。然而,最近关于Fe的衍生物CeFePO的研究表明这是一种重费米子金属,这种金属不稳定性与4f层电子磁性下降有关。
Fe 3d的电子磁性在这些系统中是十分敏感的。在对CeFeAsO1-XFX电子掺杂的研究中发现SC和磁性之间的相互影响十分强烈,这和在施加压力下的CeFeAsO最佳掺杂是一样的。在本研究中,我们用更小的P原子取代了CeFeAsO中的As原子,并且我们调查了电子结构和超导电子体以及磁性。理论研究表明Fe磷族元素化物系列,P慢慢取代As,呈现出一种磁性量子临界性。在这一点上,被替代的CeFeAs1-xPxO却不一样,呈现出一种从AFM到FM的交变式波动。这现象已经被不久之前的Luo教授等人的实验证实。数据在我们的相图中也得到重现,阐述了磁相互作用(SDW,AFM,FM)和相关的Kondo图像在CeFeAs1-xPxO体系的关系,这就是本研究的重点所在。最初的宏观研究这些合金掺杂更多的P,使P浓度变高,导致Fe-SDW-type不规则的转变到更低的温度且在临界浓度Xc=0.35时,Fe的反铁磁受到完全的抑制。在此,补充一点,在此状态下的Ce 4f层磁性由AFM转变为FM。在x=0.35到x=0.9之间,基态被Ce 4f轨道FM的长程有序控制。当x超过0.35时,Fe缺失磁性。大约在x=0.9附近,长期处于FM态下的Ce的长程有序状态被破坏,并出现了近藤交互效应。这和我们之前的发现相吻合,我们之前发现CeFePO为重费米子,既定FM相x=1。实际上,当用更小的元素所替代这体系被证实更偏向于FM相。(就好像是P的位置或者是Ru的位置被Fe取代)。在这片论文中,我们将运用31P(I=1/2)和75As(I=3/2)的核磁研究材料CeFeAs1-xPxO,其中x=0.05,0.3和0.9(见图1)。然而已经有大量关于RFePnO类型的核磁共振研究了,Fe磷族元素化物涉及多种方式取代R,在我们现在已知的方式中,只有一篇论文涉及到75As-NMR研究CeFeAsO。更多的发现是,当前工作涉及到P杂质混杂在CeFeAs1-xPxO中,提供了一种关于核磁共振研究该样品的明显的优势。另一种复杂的情况As,I=3/2,测试峰比较宽,使得我们不能清楚的阐述Fe AFM(SDW种类)的基态,因此我们采用31P-NMR所提供的一种关于核磁共振的研究方式。可以获取比较窄的共振峰。P(x=0.5)取代了CeFeAsO,由于其I=1/2时,提供了一个机会用31P去探测得到的光谱比那些在75As-NMR中获得的光谱简单。除此之外,用一个I=1/2的原子核排除四偶极矩干扰。
图2 x=0.05时,特定温度下的针对31P和75As的信号,进行CDW转变(左图)和在5K特定区域(右图)的核磁共振谱线
图3 x=0.05时,在不同的温度下扫描75As的核磁共振信号
在这篇文章中31P和75As上的NMR结果在三个不同的CeFeAs1-xPxO 材料里体现出来。第一个(x = 0.05)与 CeFeAsO的终点复合。第二个(x = 0.3) Fe磁场处于被抑制的边界。含P的样品(x = 0.9)在一定的FM相下接近重费密金属 CeFePO。因此,三个样品可以代表这个复杂的合金系统。在含31P和75As NMR的样品结构研究中发现。在含大量的样品中,根据结构讨论其磁性。在x=0.05时,31P和75As的SDW相在不同的温度下显示出不同的图。以高温度单个窄的线宽为例进行观察,同期对照一个TT系统。关于降低温度光谱的总体特征多半不会发生变化,直到下降至132 K,会发生显著向下的变化。随着温度的进一步下降,直到130 K,会发现一个31P较弱的信号,即噪音的比率呈现为NMR的一条线宽较宽的谱线。
如果我们设置vQ粗略地估计它倒转成比例的时间到与结构的变化相关的单位时间,5%的变化在vQ变宽0.02。对一半最大强度的T在6.6 T。应该被放在最初那个系统中,那个系统的结构变化不随任何单位变动而发生改变,因此结构变化本身不能证明该现象是在130 K处变宽,这样一个比较大的改变在v从150至130的Q,而K大约是在1.43 MHz。这是一个不大可能产生变化的领域。由于其I=1/2时,提供了一个机会用31P去探测得到的光谱比那些在75As-NMR中获得的光谱简单。除此之外,用一个I=1/2的原子核排除四偶极矩干扰。
在上述已经讨论过的内容我们可以得出一个结论,样品谱线的宽度是一个内部领域的直观展现图。该图所显示的是内部磁性排列的变化,由一个阶段过渡到另一边的阶段。一个十分细微不明显的内部变化是从220K持续下降到132 K,然后突然增加到140 K。材料在变冷的过程中,可以看出明显的内部磁场排列的变化,几乎完全和一开始所排列的内部磁场不一样。这个变化发生在从130至5 K的过程中,材料变冷是一个不连续的倾向。130 K 的磁内部领域表示那SDW过渡很可能是首先进行的。
做一个总结,我们准备的多晶样品由一项锡变迁的技术所制成的CeFeAs1-xPxO。一项研究31P和75As NMR在系统中x被取代为0.05,0.3以及0.9,从而三种合成材料。
- 对 CeFeAs0.95P0.05O 在130 K的线宽的一个明显的变化表示的合成材料的 AFM以及Fe结构从TT到OT的结构的变化过程。将谱线宽度与系统的内部领域相联系,内部磁场显示的一个巨大的变化表现为 AFM(SDW 输入)这很可能是最先发生的过渡变化。其他小的和几乎持续发生的改变在31P 和75As NMR 中被找到,并且可以归因4f的电子机制和三维Ce和Fe两者的磁场。(2) 另一方面,对于CeFeAs0.7P0.3O化合材料 Fe-SDW-类型的演变在接近70 K才被确认容积,而它的光谱图像表现的十分复杂。在这种材料中不允许含糊的试穿被实行。尽管如此,阶段分离的证据已经放置。这是一个重要的向各个不同制冷的领域发展。(3) 在合成材料CeFeAs0.1P0.9O中,明显不同于CeFePO其他材料的磁性发展规律。菲尔德相关的改变结果给结论提供了有力的证据。大于 31(1/T1)的指令会显示为非传统的行为,这是由两种波复杂互相作用的结果。
目前的体系已经对最初的磁秩序提供了有价值的观点,推进了对铁磷基系列的化合物的研究。但是授权对铁磁化合材料的研究,由于铁磁的Kondo晶格,反铁磁特性和这类的电子导电性一起出现。
我们对 C Krellner 博士和 Q Si 教授表示由衷的感谢。在激烈的讨论如何使这个项目开始的时候,他们做出了很多的贡献,对这篇论文起到了很大的帮助。我们对用于仔细地阅读的 A Strydom 教授也是表示极大的感谢,并感谢他所提的意见以及对这篇文章所做的改善。
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