化合物RMn2Ge2(R=Sm，Gd)的压力诱导磁及其磁热性质研究外文翻译资料

化合物RMn₂Ge₂(R=Sm，Gd)的压力诱导磁及其磁热性质研究

原文作者 Pramod Kumar 单位Department of Physics， Indian Institute of Technology Bombay， Mumbai 400076， India

摘要：本文研究了多晶化合物SmMn₂Ge₂和GdMn₂Ge₂的磁性质和磁热效应随外加压强变化的关系。压强对磁转变温度有重大的影响。在这两种化合物，反铁磁(AFM)序转变温度是随压强变化而变化。在SmMn₂Ge₂，磁热效应在低温铁磁性(FM)-反铁磁性转变有随压强改变的迹象。当压强由环境压强增加到6.8kbar，此化合物的等温磁熵变增加约20倍。与SmMn₂Ge₂相比，在GdMn₂Ge₂中压强改变对其影响较小。磁性变化和磁热效应产生的原因是均属于锰原子晶格在压强下发生变化。在R-Mn耦合(R=Sm，Gd)中，常压和外加压强对磁性质和磁热性质发挥重要的作用。

一、背景介绍

磁热效应(MCE)的研究已成为磁性材料研究的一个重要领域，因为这些磁性材料中的一些具有发展成潜在的磁制冷材料^1-3。等温磁熵变(S_M)或绝热温度变化(T_ad)通常是衡量磁热效应的标准。磁性材料中具有一级磁相变在磁相变温度表现出巨大的磁热效应因此受到关注。在Gd₅(S_i1minus;xGex)₄中^3-5场致磁转变和(或)结构转变表现出巨大的磁热效应。其中稀土(R)-过渡金属化合物，RMn₂Ge₂型的化合物，一般情况下表现出多磁转变、一级磁相变和再入铁磁性等有趣的磁性质。^6-10此类化合物的另一个重要方面是磁体积效应。在本系列的各种化合物中，SmMn₂Ge₂因其反常磁性及相关属性引起特别关注。^10-13本文研究以了解其磁体积效应，研究了外加压压强对SmMn₂Ge₂磁性能的影响。我们也对GdMn₂Ge₂(其与SmMn₂Ge₂同构)进行相同的研究，但它显示出完全不同的磁性能。虽然在SmMn₂Ge₂晶体场效应预计很大，实际上是GdMn₂Ge₂中Gd³ 离子的4f壳层的S性。此外我们知道，Sm-Mn耦合是铁磁性，但Gd-Mn耦合是反铁磁性，是因为Sm是轻稀土而Gd是重稀土元素。

SmMn₂Ge₂的反常磁性包括多重磁性转变，再入铁磁性，以及再入铁磁性相中的大的正磁阻效应等。Chaudhary等¹⁴在报告中说，在低场再入铁磁性相有场冷却(FC)磁化强度是大于其在高温铁磁性相，这一趋势在高场反转。另一种发现是当场增加超过某一临界值，再入相中场冷却磁化强度变得小于零场冷却(ZFC)磁化强度。虽然对于上述的问题有了一定的解释，但是仍然存在某些问题到现在也没有答案。

SmMn₂Ge₂拥有三个磁有序的相，即铁磁(146Klt;Tlt;350K)、反铁磁(110Klt;Tlt;146K)，和再入铁磁性(Tlt;110K)阶段。T₁=110K过渡到T₂=146K公认为一级相变。据悉这种化合物的磁性主要源于磁结构。另一方面，GdMn₂Ge₂显示仅有一个磁性相变，即在95K，室温以下。在这两种化合物的磁性的主要区别是在于其晶胞参数(unit-cellparameters)和Mn-Mn键长的差异。由此可见，通过比较外加压强下这两种化合物的磁性质是有意义的。由于磁热效应与材料的磁化状态密切相关，在外加压强下探讨磁热效应的变化具有重要意义。尽管一些报告^15-16说可用在压强下RMn₂Ge₂化合物的磁特性，但是我们所知，仅有一份报告¹⁷研究压强下磁热效应。

二、实验

SmMn₂Ge₂和GdMn₂Ge₂的制备及表征技术参考其他文献。^18-19用超导量子干涉器件(SQUID)以及附有Cu-Be钳型压强室(P_max~12kbar)的磁强计(量子公司)完成在各种外加压强(P)下的磁化(M)测量。从零场冷却M-T的数据得到(dM/dT)图，得到出其磁转变温度。在此模式下，样品在零场H冷却和在200Oe场升温过程中测量磁性质。在转变温度附近收集M-H-T数据，从而确立所有化合物的磁热效应。P=0指环境压强。

三、结果

室温X射线粉末衍射图谱的Rietveld精修确认SmMn₂Ge₂和GdMn₂Ge₂都具有ThCr₂Si₂四方结构的单相。(空间群=I4/mmm。)得出SmMn₂Ge₂的晶格常数是a=4.062Aring;，c=10.889Aring;。GdMn₂Ge₂的晶格常数是a = 4.026Aring;，c= 10.881Aring;。SmMn₂Ge₂层内()，夹层(= 5.445Aring;)；而GdMn₂Ge₂层内(2.847 Aring;)，夹层(5.441Aring;)^18-19。根据Fujiwara等²⁰提出的模型[层间耦合(ITC)]如果gt;2.85Aring;，层间交换耦合常数就是正的(即铁磁性)，反之lt; 2.85Aring;，就是反铁磁性。另一种由Welter等²¹提出的模型[层耦合(IRC)]表明，的值不仅影响，而且也影响Mn-Mn层交换，即。存在临界距离2.84Aring;，Mn-Mn层耦合即非线性铁磁性和共线性铁磁。磁耦合导致ab平面中Mn的磁矩逆转。从上述，根据这两个模型可以看出室温中SmMn₂Ge₂的是远大于临界值。Koyama等¹²报告说，当材料冷却进入反铁磁相，晶胞体积突然变化。这些作者还表明在外场的作用下在T₁-T₂附近的晶格参数没有突然变化。另一方面，在GdMn₂Ge₂，的值是低于层间耦合模型(ITC)临界距离，略高于层耦合模型(IRC)临界距离。

根据上述两个条件，SmMn₂Ge₂在350K有序温度T_C以下表现出倾斜铁磁性状态。在冷却中，晶胞参数和键长热收缩，在T₂=146K时转变为非线性反铁磁性。保持反铁磁相一直到110K。进一步冷却，在T₁=110K以下，Sm子晶格的磁有序的导致最大限度的分子场效应，这种化合物达到再入倾斜铁磁性相。此外，Chaudhary等¹⁴报告在35K也会观察到另一个过渡。然而，从热容量、核磁共振、交流磁化率或中子衍射测量中不能观察这种转变，目前还不能很好解释这种转变的确切起源。

图 彩图：在不同外加压下200Oe磁场中SmMn₂Ge₂磁性与温度的关系。插图表示转变温度T₁，T₂，和T_C随压力变化，FM1指再入性

图1是SmMn₂Ge₂在不同压强的200Oe场下获得的零场冷却磁化强度随温度变化的关系。从该图可以看出，随着外加压强的增加，T₁和T_C减小，而T₂增加。图1的插图给出了T₁、T₂和T_C随压强的变化关系。T₁和T_C几乎随着压强呈线性减小，斜率分别为9.1K/kbar和2.3K/kbar。T₂增加速率为22.3K/kbar。随着压强的增加，反铁磁相存在的温度范围大大增加。此外，反铁磁区的磁化随压强迅速减少。以上结果可以归因于在晶胞参数和Mn-Mn键长的变化，这会导致锰晶格中反铁磁性范围增加。Tomka等还注意到在SmMn₂Ge₂相似的表现。¹⁵在35K下，随着压强改变变化不大。故可以确立这种转变是Sm子晶格的作用，因为其对压强的变化不敏感。

最近我们已报告了¹⁹在SmMn₂Ge₂中用Si替代为Ge所带来的化学压强效应。当Ge完全取代Si时转变温度(T₁)从110减少到39K。也发现硅取代引起晶格参数减小，这意味着是硅取代导致化学压强。因此，目前的观测是T₁的减少是符合替代研究。在这两种情况下，Mn-Mn层内、层间距离的减少导致在铁磁Sm-Mn交换减弱，因此T₁降低。Gerasimov等¹⁶在La_0.75Sm_0.25Mn₂Si₂有相似的发现。

图 彩色：分别在4.9 kbar和b 6.8 kbar.的外加压下SmMn₂Ge₂磁性与温度的关系

图2(a)和图2(b)表示SmMn₂Ge₂分别在外加压强4.9和6.8kbar时，在200Oe，20kOe，50kOe场中的M-T图像。在环境和高压强下，随着场的增大转变温度T₁和T_C增加而T₂下降。可以得知磁状态在T₁和T_C以下是铁磁性，而在T₂下是反铁磁性。¹⁶在4.9和6.8kbar下，反铁磁状态范围随在场增加而减小。当在4.9kbar，50kOe时，很明显地注意到反铁磁性区域被大大压抑。同一场(50kOe)中当压强增加到6.8kbar时，反铁磁性区域扩大到更大的温度范围。因此，图2(a)和图2(b)中的变化清楚地表明在4.9kbar和50kOe，反铁磁性序的强度(和存在的温度范围)由压强与磁场之间的竞争决定，并且这两个因素做出几乎同等的贡献。与Chaudhary等¹⁴报告是结论相同，这是符合在环境压强在20kOe和50kOe中磁化没有倾角(由于反铁磁性状态的形成)。Koyama等¹³和Han等¹⁴也报告了在环境的压强，铁磁性状态10kOe外加场下受到抑制。与此相反的是，在6.8kbar，20和50kOe场下M-T图像[图2(b)]显示在T₁相变是非常尖锐，反铁磁性具有非常强的优势，甚至高达50kOe的外加场，6.8kbar时还能保持反铁磁相(T₁lt;Tlt;T₂)。

在10K，不同压强下的SmMn₂Ge₂磁化等温线可以看出磁化强度在低场和接近于饱和的高场的磁场中迅速增加。通过在高场区域M与1/H的值确定所有压强下的饱和磁化强度(M_s)，在三种压强下的磁化强度值都是约3.7mu;B/fu。Tomka等¹⁵指出在SmMn₂Ge₂中Mn的是大约3mu;B时，Sm是在0.65至0.3mu;B范围内。

图3(a)-3(c)显示在不同压强下SmMn₂Ge₂转变温度T₁附近，得到的M-H等温线，而Fig.3(d)显示T₂附近达到的最高压强下等温磁化线。图3(a)-3(c)中所示的图像，可看出在每种情况下最低温度磁化表现是铁磁性。然而，在较高温度下，可观察到从反铁磁性到铁磁性再入型转变特性。从图3(d)中温度从260K增加到312K，可观察到磁状态从反铁磁性到铁磁性变化。从图3(d)明显看出，在低场中，磁性随温度上升而增加，当超过磁转变所需的临界场这一趋势得到扭转。这些变化与图1和图2中提出的M-T-P数据相吻合。

图 曲线表示在0 bar(a)， 4.9 kbar(b)， 6.8 kbar(c)温

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