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通过新的三阶段工艺实现连续甲烷化和低碳脱氮，进行高效节能的废水处理

摘 要

通过将厌氧膜生物反应器与硝化厌氧氨氧化反应相结合，配置了旨在实现连续甲烷化和低碳脱氮的新型污水处理工艺。通过分析每个反应器中的污染物转化和微生物群落，研究了系统性能，污染物去除途径和过程动力学。结果表明，化学需氧量和总氮的平均去除效率分别为97.3％和76.4％，相当于化学需氧量向甲烷的转化率超过83％。有机物的去除主要在厌氧膜生物反应器中完成，而脱氧在Anammox反应器中实现。厌氧膜生物反应器中的水解和酸化主要归因于厌氧厌氧菌，拟杆菌和梭菌。甲烷甲烷（58.4％）和甲基苯胺（30.0％）是甲烷生产的主要贡献者。在亚硝化反应器中，在硝化反应器中，AnMBR废水中几乎一半的NH₄ -N转化为NO₂^--N。钙Brocadia使用Anammox反应器中的NO₂^--N进一步氧化并除去残留的NH₄ -N。总体而言，通过将厌氧膜生物反应器与硝化厌氧氨氧化反应相集成，可以实现前期甲烷化和随后的低碳脱氮，这为废水处理的新范式提供了有希望的技术。

关键词 厌氧膜生物反应；Anammox；污水主流能源回收；低碳脱氮

绪论

介绍

采用常规活性污泥工艺的市政废水处理厂是能源消耗者和温室气体生产者。此类处理厂占总电能消耗的3％-5％（McCarty等，2011），以及3％全球温室气体排放量（徐，2013）。大量的电能消耗和温室气体排放发生在有机物和氮的去除过程中（Foley等人，2010）。因此，鉴于可持续发展，迫切需要改进甚至彻底彻底地处理废水的常规好氧生物工艺（Lema和Suarez，2017）。因此，几种处理系统被认为是潜在的替代方案，包括主流的好氧处理，随后的Anammox处理，主流的厌氧消化（AD），其后的Anammox处理，循环硝化/反硝化，循环硝化/反硝化与侧流Anammox相结合（Gao等，2014b）。在这些过程中，据报道，随后是Anammox的主流AD具有最低的能源需求，最高的能源生产，并大大降低了生物固体处理需求（麦卡蒂，2018）。通过将AD与Anammox集成，可以去除有机物并将其回收甲烷通过AD。通过部分硝化-厌氧氨氧化（Anammox）对废水进行进一步处理，以除去氮。回收化学能的潜力可以提高90％，而氨氧化所需的氧气可以降低60％，污泥的产率最多可以降低80％。同样，可以消除反硝化过程中碳源的使用和一氧化二氮的排放（李等 2018b).

尽管已成功将AD与Anammox集成在一起用于高强度废水处理（乔斯等， 2009），此过程在主流污水处理系统中的应用仍然需要认真考虑，以实现高效可靠的处理性能。与传统的AD和Anammox处理目标相比，污水通常具有较低的化学需氧量（COD）和氮浓度，分别为200e700 mg / L和30e65 mg / L（Ravndal等人，2018）。通过将AD与硝化-厌氧氨水结合使用，实现能量中性/正污水处理的主要问题是在AD装置中实现高效甲烷化。此外，在主流污水处理厂中，维持稳定的硝化-厌氧氨氧化工艺也具有挑战性。氮浓度低，温度低以及AD废水中残留的COD阻碍了厌氧氨氧化细菌的活性。由于在低温下弱化氨氧化细菌的生长动力学优势，因此基于固体保留时间调节的亚硝酸氧化细菌的选择变得更加复杂。高等。 (2014a) 通过将上流厌氧污泥床作为AD装置，在中等温度下将AD处理与化肥自养脱氮相结合，评估了处理污水的技术可行性。尽管实现了超过84％的有效脱氮率（出水总氮约为7 mg / L），但甲烷的总产量仅占进水COD的27％至29％。在另一项研究中也报告了相似的COD和TN去除率，而沼气回收仍然是一个挑战，因为无法从AD装置中持续收集沼气（李等人，2017）。除了，Li等。 （2017） 他发现，尽管为微生物的固定膜生长添加了载体培养基，但严重的生物质冲刷是AD装置中的另一个重要问题。该操作不仅导致该单元中生物质浓度和消化效率低，而且不利于后续单元的稳定操作。上述研究表明，将AD与Anammox结合使用时，在AD单元中进行有效的甲烷回收和污泥清除调节的方法尚需进一步探索，才能实现正能量的碳转化和高效的脱氮。

厌氧膜生物反应器（AnMBR）的应用是一种有前途的技术，可有效地处理污水并以沼气的形式进行能量回收，近年来，这种技术迅速发展（胡等人，2018）。与传统的AD工艺相比，AnMBR通过将AD与膜分离相结合，将慢速生长的产甲烷菌的生物质保持力与缩短的水力停留时间（HRT）分离开来，当进料低强度的氨时，它有利于反应器中适当的有机负载率基质 （Lin等，2013）。因此，AnMBR通过采用较短的HRT和较长的固体保留时间（SRT）可以实现较高的生物质浓度。预计将实现超过90％的COD去除效率和超过60％的甲烷回收效率（Lei等人，2018）。 AnMBRs废水中的COD /氮（C / N）重量比约为0.6e1.6，与在自养脱氮过程的实际案例中实现的COD / N比（0.3e1.3）吻合（克利佩勒， 2012），表明在此过程中Anammox适用于脱氮。此外，可以容易地获得足够的生物质浓度和低水平的废水悬浮固体。通过膜截留，使AnMBRs成为连续甲烷化和低碳脱氮（SMLD）处理污水中的前期装置更好的选择（Zhen等，2019).

在这项研究中，通过将AnMBR与部分硝化厌氧氨氧化镁结合使用，在室温下配置和测试了一种新型的污水处理工艺。目的是研究（1）系统性能，（2）有机物和氮的转化以及（3）微生物动力学的综合过程。令人满意的COD和脱氮效率。根据质量平衡和批次测试分析了污染物的转化和降解途径。此外，由于这些厌氧菌的低生长速率及其对系统成功运行的关键作用，已确定了与关键途径（尤其是甲烷生成和厌氧氨氧化酶）相关的功能性微生物。可以将该结果扩大规模，以便将该新方法用于可持续废水处理的全面应用。这项工作有助于进一步了解将AnMBR与Anammox结合用于污水处理的技术方面。

缩略词

AD，厌氧消化；厌氧氨水，厌氧氨氧化； AnMBRs，厌氧膜生物反应器；化学需氧量，化学需氧量； C / N，COD到N； HRT，水力停留时间； MLSS，混合液悬浮固体； MLVSS，混合液挥发性悬浮固体； SMLD，连续甲烷化和低碳脱氮； SRT，固体保留时间； TN，总氮。

材料和方法

反应堆设置

使用工作体积为6.0 L（总体积为10.0 L）的淹没式AnMBR来实现COD的甲烷化降解。将由聚偏二氟乙烯制成的平板膜置于AnMBR中，标称孔径为0.1 mm，总面积为0.110 m²（SINAP，中国）。通过使用4.5升/分钟的气泵（VBY7506，Cheehie，中国）通过沼气回收来控制AnMBR中的膜结垢。使用安装在反应堆出口和污水泵之间的数字压力计（SIN-PX400，中国信义）对膜的转移压力进行现场监测。根据在湿式煤气表（LMF-1，Wale，中国）中收集的沼气量来测量AnMBR中的沼气产量。继AnMBR之后，使用由1.0 L硝化顺序分批反应器和2.3 L厌氧上流污泥床反应器组成的分段Anammox系统，通过硝化厌氧氨氧化工艺从AnMBR的废水中去除氮。将硝化反应器的一个周期设置为6分钟，安装由计时器控制的气泵，周期为2分钟，然后关闭4分钟，以向硝化反应器供气。每个反应堆的具体运行信息在补充材料（表S3）中列出。在AnMBR，硝化反应器和Anammox反应器之间设置了两个调节罐，以平衡由于反应器的不同运行模式而引起的水流。集成系统的示意图示在图1.

图1.本研究中使用的处理系统的示意图。 “ P”表示“泵”，“ Ti”表示“计时器”。

2.2 接种和操作

从处理啤酒废水的大型厌氧生物反应器收集的污泥用于接种AnMBR。 AnMBR中的初始污泥浓度约为8.0 g / L。在最初阶段，AnMBR的水力停留时间（HRT）从24小时逐渐缩短到12小时。合成污水的成分及其浓度如表S1所示。理论总COD，总氮（TN）和总磷浓度分别为500plusmn;50 mg / L，50plusmn;5 mg / L和5plusmn;1 mg / L。从西安第四市政污水处理厂缺氧池中的载体收集的污泥用于接种硝化反应器和Anammox反应器。将硝化反应器中的初始污泥浓度设置为大约3.0克/升。在最初阶段，硝化-厌氧氨氧化反应的总HRT逐渐从7.0 h缩短至4.25 h。在该阶段（阶段I）中用于硝化反应器的基材为与之前的研究相同（Chen等，2019）;有关成分和浓度的详细信息，请参见补充材料（表S2）。

AnMBR反应器和硝化-厌氧氨氧化反应器首先在第一阶段分别以12.0 h和4.3 h的HRT运行。当AnMBR中的沼气产量和硝化-Anammox反应器中的TN去除效率都稳定时，通过使用AnMBR废水作为硝化反应器的进水，将两个系统整合在一起。同时，将AnMBR和硝化-厌氧氨氧化反应器中的HRT分别调整为7.3 h和4.0 h，以匹配水量（阶段II）。在补充材料的表S3中总结了关于每个反应器在每个阶段的操作参数和循环模式的具体信息。

2.3 抽样和分析方法

每三天从AnMBR，硝化和Anammox反应器的进水和出水中收集废水样品。收集的废水未经过滤的样品用于测量COD和TN浓度，而其他子样品用于通过过滤后测量NH₄ -N，NO₂^--N和NO₃^--N的浓度。一个0.45毫米的微孔过滤器。分别使用Nasser试剂比色法，N-（1-萘基）-乙二胺二盐酸盐比色法和氨基磺酸分光光度法分析了NH₄ -N，NO₂^--N，NO₃^--N的浓度。使用快速消解-分光光度法和碱性过硫酸钾消解-紫外分光光度法分别分析了COD和TN的浓度。根据标准方法监测每个反应器中的混合液悬浮固体（MLSS）和混合液挥发性悬浮固体（MLVSS）的浓度（APHA，2005）。通过以1.1 gCOD / g NO₂^--N的比率减去NO₂^--N的贡献来校正亚硝酸盐和厌氧氨氧化废水的COD数据。用pH探针（HQ 30 d，HACH，美国）监测所有反应器中的pH。通过顶空技术确定AnMBR废水中溶解的甲烷浓度（Hatamoto等，2010），并将沼气量标准化为标准状态（0 C，1 atm）。

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2.4 异地批量测试

进行了三种类型的批处理测试：（1）甲烷生成活性，（2）氮转化活性，以及（3）厌氧氨氧化对脱氮的贡献。对于类型1，将从AnMBR反应器收集的污泥分别装入血清瓶中，加入乙酸盐（1000 mg CO

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