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附录 译文

公认的手稿

铁(II)/过氧单硫酸盐在地表水处理中提高超滤膜性能的应用：与混凝和臭氧氧化的比较

Xiaoxiang Cheng, Heng Liang, An Ding, Xuewu Zhu, Xiaobin Tang, Zhendong Gan, Jiajian Xing, Daoji Wu, Guibai Li

PII：S0043-1354（17）30635-8

DOI: 10.1016/j.watres.2017.07.062

引文: WR 13105

出现在:水研究

收稿日期: 2017年4月16日

修订日期：2017年7月21日

接受日期: 2017年7月23日

请引用这篇文章作为：Cheng, X., Liang, H., Ding, A., Zhu, X., Tang, X., Gan, Z., Xing, J., Wu, D., Li, G.，铁(II)/过氧单硫酸盐在地表水处理中提高超滤膜性能的应用：与混凝和臭氧氧化的比较，水研究（2017）doi:10.1016/j.watres.2017.07.062.

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图解摘要

批注：surface water treatment 地表水处理 limitation of uf超滤限度

membrane pretreatment 膜预处理 low removal rate 低去除率

high fouling 高污染 conventional methods 常规方法

emerging strategy 新兴战略 performance 性能

Control 控制 coagulation 凝结 ozonation 臭氧氧化

removal performance 去除性能 fluorescent components 荧光成分uv-absorbing components 紫外线吸收组分 micropolluants 微污染物

membrane fouling 膜污染 total fouling总污染

irreversible fouling不可逆污染

水研究的修订手稿

日期:2017-07-21

铁(II)/过氧单硫酸盐在地表水处理中提高超滤膜性能的应用：与混凝和臭氧氧化的比较

Xiaoxiang Cheng^a，Heng Liang^a，*，An Ding^a， Xuewu Zhu^a，Xiaobin Tang^a，Zhendong Gan^a，Jiajian Xing^a，Daoji Wu^b，Guibai Li ^a

^a哈尔滨工业大学城市水资源与环境国家重点实验室，哈尔滨市南岗区黄河路73号，150090，P.R 中国

^b 山东建筑大学市政与环境工程学院，中国济南市历城区冯明路1000号，邮编250101，P.R 中国

（电子邮件地址）: cxx19890823@163.com (X. Cheng); hitliangheng@163.com （H. Liang）; dinganhit@gmail.com (A. Ding); zhuxuewu1314@163.com (X. Zhu); tang5462@163.com (X. Tang); ganzhendong_hit@163.com (Z. Gan); hitxingjiajian@163.com (J. Xing); wdj@sdjzu.edu.cn (D. Wu); hitsteven@gmail.com (G. Li))

*对应作者。

电话: 86 451 86283001; 传真: 86 451 86283001.

电子邮件地址: hitliangheng@163.com (Heng Liang).

摘 要

混凝和臭氧化已被广泛用作饮用水处理中超滤膜的预处理。虽然混凝或臭氧化是有益的，但在许多情况下，它们不能同时有效控制膜污染和产品水质。因此，在这项研究中，在超滤处理天然地表水之前，使用了一种新兴的铁/过氧单硫酸盐(Fe(II)/PMS)的替代物，该替代物既可作为氧化剂又可作为凝结剂，并与常规混凝和臭氧化进行了比较。结果表明，Fe(II)/PMS-UF体系在单一过程中对溶解性有机碳的氧化效果最好。荧光和吸收紫外线的有机成分较多比Fe(II)/PMS综合处理更易被臭氧化。Fe(II)/PMS和臭氧化预处理对阿特拉津、对氯硝基苯和磺胺二甲嘧啶的去除率分别提高了12-76%和50-94%，而混凝的影响较小。 Fe(II)/PMS预处理对可逆和不可逆膜污染的去除效果最好，且不受膜孔径和表面疏水性的影响。此外，水力不可逆有机污染的表征证实了其有效性。这些结果证明了应用Fe(II)/PMS作为超滤预处理的潜在优势，以同时控制膜污染和改善渗透质量。

关键词：铁/过氧单硫酸盐(Fe(II)/PMS)、混凝、臭氧氧化，超滤(UF)膜，膜污染

第一章 绪论

引言

超滤(UF)膜已越来越多地用于水和废水处理，但一些缺点仍然限制其广泛应用，如膜污染和相对较小的有机污染物去除不足(Lee et al., 2004)。近年来，人们提出了许多改善超滤膜性能的策略，其中给水预处理引起了广泛关注(Gao et al., 2011; Huang et al.,2009）。广泛使用的预处理方法包括混凝法(Tian et al., 2008)，吸附法(Stoquart et al., 2012)、氧化法(Van Geluwe et al., 2011)、过滤法(Yu and Graham, 2015), etc. 虽然这些方法中的大多数被报道是有效的，但是在许多情况下仍然会出现一些问题。Yu et al. (2016a) 报告称，预混凝只能去除给水中的一部分生物聚合物，其余部分一起去除， 细菌和残余絮状物总是聚集在膜上。为了解决这个问题，采用了脉冲紫外线照射的附加处理来更有效地控制膜污染。不同方法的组合通常显示出比单一处理更有效，例如混凝-臭氧化(添加低剂量臭氧对减轻膜污染完全有效）(Yu et al., 2016b)，混凝-粉末活性炭吸附结合原位氯化进一步减轻了膜污染(Wang et al., 2016)。

最近，基于羟基自由基(^bull;OH)的高级氧化工艺(HR-AOPs)已被提议与膜过滤相结合，例如UV/H₂O₂(Zhang et al., 2015)和臭氧化/H₂O₂ (Zouboulis et al., 2014)。与HR-AOPs相比，硫酸根(SO₄ ^bull;minus;) 基于的高级氧化工艺(SR-AOPs)在降解水溶液中的污染物方面越来越受欢迎。SO₄ ^bull;minus;因其高标准氧化还原电位(E0 = 2.6 V vs NHE)而被认为是一种强氧化剂与^bull;OH(E0 = 2.73 V vs NHE)相当(Luo et al., 2015)。SO₄ ^bull;minus;可通过加热、超声波、紫外线和过渡金属离子等方法活化过硫酸盐或过硫酸氢盐而产生(Antoniou et al., 2010; Rastogi et al., 2009b)。人们普遍认为SO₄ ^bull;minus;半衰期更长， 由于一种电子转移机制，与有机化合物的反应比^bull;OH更具选择性(Ji et al., 2014; Rastogi et al., 2009b）.因此，SR-AOPs通常被认为受水基质成分的影响较小，对难降解有机化合物的降解有效。在以前的研究中SR-AOPs已被用于降解有机污染物，如(Anipsitakis and Dionysiou, 2003），2，4-二氯苯酚(Anipsitakis and Dionysiou, 2004)), etc. 然而，据我们所知，关于它们在膜预处理中的应用研究非常有限。考虑到SO₄ ^bull;minus;的强氧化特性，SR-AOPs可能具有通过降低膜污染物和微污染物的浓度来改善膜性能的潜力。因此，将序批式活性污泥法预处理与超滤膜相结合，以同时控制膜污染和产品水质，具有特殊的意义。

在这项研究中，PMS被选为氧化剂的替代品，因为它比PS和H₂O₂具有普遍的活化性质(Rastogi et al., 2009b)。与热、超声波或紫外线相比，过渡金属基活化是最有希望的现场应用方法，因为它更便于应用并且增加了相对较低的成本。因此，亚铁(Fe(II))由于其较高的活性和环境友好性而被选为理想的活化剂(Zou et al., 2013)。为了避免铁的形态形成和沉淀，以前关于Fe(II)激活的PMS过程的研究主要是在约3.0的酸碱度下进行(Ji et al., 2015)，或在螯合剂存在的中性酸碱度条件下进行(Rastogi et al., 2009a)。在我们最近的研究(Cheng et al., 2017)中，Fe(II)/PMS被用作膜预处理来处理中性水中的替代有机化合物。结果表明，Fe(II)/PMS对膜污染控制和痕量有机物去除都非常有效，这主要是由于混凝和氧化的双重作用。然而，应该注意的是，替代有机化合物和真实水样之间可能存在一些差异。因此，有必要对Fe(II)/PMS的有效性进行评价，作为天然水体的膜预处理，特别是当其实用价值被提倡时。

为了更好地理解新出现的替代方案，两种广泛应用的超滤膜预处理策略，包括混凝和臭氧化，也被用来Fe(II)/PMS进行比较。研究了这些方法在天然地表水处理中对有机污染物去除性能和膜污染控制的影响。四种不同的超滤膜用孔径和材料来验证Fe(II)/PMS的可行性预处理。此外，荧光激发发射矩阵和尺寸排阻色谱被用来表征膜污染。这实验结果表明，Fe(II)/PMS预处理对膜性能有显著改善。

材料和方法

2.1 原水

本研究以采自松花江(中国东北)的天然地表水为原水。实验前，将收集的水样储存在实验室的预沉淀池中，水温保持恒定在20plusmn;1℃。水质如下:浊度:1.16-2.58 NTU，溶解有机碳浓度:7.62-8.41mg/L，紫外线吸收(UV₂₅₄):0.093-0.110cm^-1，溶解氧浓度:6.0-8.0mg/L，酸碱度:6.8-7.3。

2.2 实验设置

2.2.1 预处理

采用Fe(II)活化的PMS、Fe(III)混凝和臭氧化作为超滤膜的预处理方案。阿拉丁提供了一种市售的过硫酸氢钾三盐(2KHSO₅·KHSO₄·K₂SO₄)化学品(中国上海)。硫酸亚铁(FeSO₄)和氯化铁(FeCl₃)具有保证的试剂级质量，购自中国天津百奇化工有限公司。 FeSO4, FeCl3和PMS 的储备溶液都是通过将称量的固体溶解在超纯水中而新制备的。用电感耦合等离子体发射光谱法分析FeSO4和FeCl3，用碘量法分析PMS (Ball et al., 1967)。Fe(II)/PMS物质预处理在三角瓶中进行，通过加入所需剂量的PMS物质开始加入到含有一定浓度Fe(II) 的样品中。在混凝实验中，向水样中加入一定剂量的Fe(III)开始反应。预处理以200r/min的速度快速混合1min，然后以50r/min的速度缓慢混合20min。臭氧气体是由高纯度氧气通过臭氧发生器(LAB2B, Ozonia, England)产生的。这预臭氧化实验的细节在我们之前的研究中有所描述(Cheng et al., 2016)。相同摩尔剂量(100 micro;mol/L，如果没有另外说明)的Fe(II)/PMS(摩尔比为1∶1)、Fe(III)和臭氧，预处理后的水样随后用于膜过滤。

2.2.2 膜过滤

在过滤实验中使用了四种市售的具有不同孔径和表面疏水性的平板超滤膜，包括分子量截止值(MWCO)为150kDa的聚醚砜(PES)膜和MWCO为150、50和5kDa的陶瓷膜(分别表示为PES150、CM150、CM50和CM5)。需要注意的是，PES膜比陶瓷膜表现出相对较低的抗氧化能力。接触角为65.7°的PES150比接触角为28.3°的CM150更疏水。接触角通过使用接触角测量系统(JYSP-360，北京联合测试有限公司，中国)的标准固着液滴法测量，膜表面粗糙度

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