空气阴极的微生物燃料电池连续处理高强度废水外文翻译资料

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空气阴极的微生物燃料电池连续处理高强度废水

强调

在连续流动模式MFC中处理高强度废水185 天。

12 天后达到最大功率密度750 mW/。

185 天后由于阴极污染使功率密度降低85％。

通过使用更高的电流密度提高COD去除效率。

COD去除率高于低强度废水。

文章历史

2016年8月4日收到

2016年9月6日修订

2016年9月7日被接收

2016年9月13日发表网

摘要

在水力停留时间（HRT）类似于好氧处理时，使用微生物燃料电池（MFCs）处理低强度废水是有效的，但处理高强度废水需要更长的HRT。 测试了使用水力串联的两个空气阴极MFC在HRT=16.7小时下连续处理高强度难处理废水（7-8 g / L化学需氧量）。 12天后，产生最大功率密度为750plusmn;70 mW /。然而，由于严重的阴极污染，185天后的功率下降了85％。 COD去除通过使用较低的外部电阻进行了改进，相比以前反映的低强度废水COD去除率显著提高。然而，由于计算的速率常数比低强度废水的速率常数低一个数量级，所以去除率与一级动力学不一致。

关键词：微生物燃料电池；空气阴极；高强度废水；猪废水；COD去除率

1.前言

在美国生产的废物含有17吉瓦，相当于在美国目前耗电量约3％的电厂，如果被利用，可用于为废水处理提供动力（Logan and Rabaey，2012； McCarty等，2011）。微生物燃料电池（MFCs）可用于通过使外源性细菌在废水中的有机物质阳极与空气阴极上的氧还原相结合发电（Rabaey和Verstraete，2005； Rozendal et al，2008；Wang等，2015）。用具有不同类型废水的MFCs已经成功产生了能量，（Pant等，2009）。但是，许多这些研究重点已经是电力生产，而不是有效的整体化学需氧量（COD），去切除MFC的水力停留时间（HRT）可以使MFC用于其他技术。

为了从原子能机构获得有用的电力生产，可以使用超声波HRT，它们应该被运行以将COD水平降低到0.1-0.2 g/L，因为功率密度在较低的COD下大大降低（Zhang et al，2015）。例如，65-69％的COD去除（0.15g/L在流出物中）在具有连续流动的MFC中获得平板设计，在100-130mW/的最大功率密度生活废水的HRT为8.8 h（Kim等2015）。一个管状MFC用于废水处理，COD降至0.08-0.10g/L，但在HRT11h时仅产生10-50mW/（Zhang et al，2013）。在同一反应器中去除COD平均为0.03g/L，HRT12h为6-9mW/（Ge et al，2015）。对于低强度废水，这个限制在最终COD上表明，MFCs应该减少COD为60-80％（0.5g /L至0.1-0.2g/L）。通过使用第二种方法废水排放残留COD可以成功地去除所需的水平，例如厌氧流化膜生物反应器（AFMBR）几乎没有使用于处理的电能（Kim等人，2016；Ren等人，2014）。 例如，来自组合的MFC-AFMBR系统的范围为16〜36mg/L，BOD5：COD标准在美国假设1：2比例（ge;10h组合HRT）（Hays等，2011）。 另外，MFC需要有高比表面积（/，空气阴极表面面积每反应堆的体积），以实现在面积和体积上基于高功率密度（Logan等，2015）。

在MFCs中使用高强度废水（gt;1g/L COD）提供了转换更大百分比的机会使有机物在废水中进入电力。功率密度的MFCs可以通过使用更高强度的废水来改善，如啤酒厂或动物废水。使用立方MFC与啤酒厂废水达到了205mW/的最大功率密度（Feng et al，2008），高于使用这种具有较低强度生活废水的反应堆的典型值1.4x（Liu和Logan，2004）。（Min et al，2005）生产动物废水的最大功率密度1.8x，比用生活废水获得的功率密度大。然而，高强度废水需要处理时间比低强度废水要长，以达到除COD去除效率。几项研究使用高MFCs的强度废水报告的66-88％的COD去除率，需要19h至114h的HRT（Kaewkannetra et al，2011；Kim等人，2014；Zhuang et al，2012）。成功处理随着时间的推移使用MFCs的废水也需要稳定的电力生产和有效的处理。用醋酸溶液，活性炭阴极在12个月内下降了40％，炭黑混合活性炭阴极16个月内为22％，（Zhang et al，2011，2014）。然而，通过使用阴极的简单酸洗（gt; 85％），功率恢复到接近原来的水平。 随着时间的推移，阴极表现在使用高强度废水的研究中尚未得到很好的解决。

作为典型的高强度废水，在这里测试了猪废水，用于空气阴极MFCs的处理。两个MFCs串联连接，分别研究了进水COD为8g/L，反应器处理后COD较低的反应器性能。这些MFC的性能是根据大约半年的时间（185d）的电压生成进行测试的，最大功率密度在12d和185d的运行后，使用极化数据进行评估。对上游和下游MFC进行了COD去除检验。使用低强度生活废水（0.22g-COD/L）或乙酸盐溶液（0.26-0.84g-COD/L）MFC中的COD去除，已被证明与一级动力学具有良好的一致性（Zhang等，2015）。例如，利用过滤的生活废水实现k=0.18h-1的速率常数，其与在其他MFC研究中在连续流动模式操作下处理生活废水时获得的相似（Ge et al。，2015；Kim et al，等等，2015）。然而，不知道这种速率常数是否可以扩展到具有更高COD的废水。因此，为了更好地了解处理较高强度废水的MFC中的COD去除，根据COD去除率（g/L-d）和来源于流出物COD的一级速率常数进行COD去除。COD去除率预计会增加，但较高COD下的较低速率常数表明这种去除率与COD的增加不成正比。通过改变外部电阻（5或500欧），使用不同的外部负载来检验电流对COD去除的影响。

2. 材料和方法

2.1 猪场废水

从位于宾夕法尼亚州立大学的宾州州立猪场中心收集猪粪便。首先通过不锈钢网（50〜50目，0.23mm线）筛选猪废水以除去大颗粒。筛选猪粪废水COD19plusmn;2 g/L的电导率为17.8plusmn;0.5 mS/cm。 没有进一步的修改或处理，筛选的猪废水被用作MFCs细菌驯化的接种物。

对于连续流动模式下的MFC操作，通过沉淀和稀释将筛选的猪废水的COD调节至7-8g/L的范围。每个新的废水样品首先在塑料容器中（4℃）储存至少一天而不摇动，并且将沉降到容器底部的固体丢弃。如果该步骤后的COD超过8g/L，则使用去离子水稀释废水以将COD保持在所需的7-8g/L范围内，然后在4℃下储存。185天的废水平均进水COD为7.6plusmn;0.7g/L，总悬浮固体（TSS）为5.4plusmn;0.7g /L，电导率为8.1plusmn;1.7mS/cm。 由于本研究集中在使用空气阴极MFC去除有机化合物，所以在运行过程中不考虑无机化学物质如氨氮的去除。

2.2 MFC建设和运营

如前所述构建了两个相同的空气阴极MFC反应器（工作容积为100mL）（Ahn和Logan，2013）。阳极是具有缠绕钛丝芯（25mm直径长35mm）的石墨纤维刷（Mill-Rose，Mentor，OH）。 在使用前，将阳极在450℃下热处理30分钟，并且将刷子沿它们的长度修剪以制成半圆筒形状。将三个阳极直接放置在空气阴极（离阴极0.5cm的距离）旁边，其中平面放置在隔板上。使用由活性炭（AC，Norit SX plus，Norit Americas Inc.，TX），碳的混合物制成的聚（偏二氟乙烯，PVDF）粘合剂通过相转化技术制备阴极（40，投影表面积）和如前所述的碳黑色（CB，Vulcan XC-72，Cabot Corporation，USA）PVDF粘合剂（8.8mg / cm 3，30:3:10）（Yang等，2014）。将两层织物分离器（46％纤维素，54％聚酯; 0.3mm厚；Amplitude Prozorb，Contec Inc.）作为分离器放置在阴极表面（溶液侧）。

最初，两台猪粪排放的MFC都以筛选的猪废水作为燃料和接种物进行充填，阳极和阴极与每个MFC的1000 欧电阻相连。30天适应后，两个MFCs串联水力连接，将使用蠕动泵（型号7523-90，Masterflex，Vernon）调节至COD为7-8g /L的猪废水抽入第一MFC反应器（Hills，IL）。第一个MFC被标记为上游（U）反应器，第二个标记为下游（D）反应器（图S1）。 MFCs以0.05mL/min（理论HRT为2.8d）的流速，连续流动模式运行3个月，外部电阻R ext = 50欧。在操作74天后，分离器被放置在阴极表面（溶液侧 ）用去离子水清洗。然后在74天后将流速增加至0.2mL/min，总共HRT为16.7小时。 在第74,121和142天清除沉积在反应器中的固体。根据平均值和标准偏差报告值，在第74-185天不同的外部电阻（500 欧，50 欧和5 欧）下测量MFCs的电流，COD去除和TSS去除（至少四次）。

2.3 计算和分析方法

使用万用表（型号2700，Keithley Instruments，USA）以10分钟间隔监测电池电压（使用欧姆定律（I = U/R）计算），其中U是测量电压（V ），R为外部电阻（欧）。 通过MFCs的阴极表面积（40）对电流进行归一化以获得电流密度。 通过改变从开路到5欧的外部电阻获得极化和功率曲线。在每个极化测试之前至少4小时MFC首先在开路条件下运行（Kim等，2014）。

使用标准方法（方法5220，HACH公司，Loveland，CO）测量总COD。学生的t检验（Microsoft Office Excel 2010）用于评估流出物COD是否显著不同。使用标准方法（APHA，1998）测量总悬浮固体（TSS）。计算出去除率（g/L-d）为R =（CODi-CODt）/t，其中CODi是进水COD，CODt是时间t（反应器的HRT）的出口COD。为了将这些比率与之前的研究结果进行比较，其中COD去除被认为是一级，基于COD去除率计算出一级速率常数k（hge;1），其中k =Delta;ln（CODt/COD i ）/吨。库仑效率（CE）计算为CE（％）= Ct/Cth*100，其中Ct是通过随时间积分电流计算的总库仑（Ct=PIDt，其中Dt是一个HRT的时间间隔），Cth是基于在MFC中去除的COD可用的库仑的理论量，计算为Cth = [Fb（CODi-CODt）QDt]/M，其中F是法拉第常数，b=4每摩尔氧交换的电子数，Q流速，M=32的氧分子量（Logan等，2006）。

3 结果与讨论

3.1 不同外部电阻下的连续产电

使用Rext =5欧（1.6plusmn;0.2A /，MFC-U；1.4plusmn;0.1A/，MFC-D）的最低电阻获得gt; 1A/的最高电流密度，在该低电阻下的电流高度可变（图1）。在较高的电阻下，电流更稳定，但电流如预期下降（MFC-U为0.6plusmn;0.1A/，MFC-D为50欧时为0.5plusmn;0.0A/，两个反应器在500欧）。当前一代由外部电阻的变化迅速改变，这表明系统的变化不是由于阳极生物膜，这需要更长的时间来改变。尽管在这些研究中使用不同的外部电阻和不同的操作时间排除了直接比较,这些电流密度略高于处理低强度废水（0.2-0.4g/L），0.1-0.2A /（Ahn和Logan，2013）或0.4A/的类似配置的MFC中产生的这些密度 （Kim et al。，2015）（R ext = 200 欧）。在这种以补料模式操作的这种类型的MFC（安氏和洛根）中，这里的最高电流密度仅略低于先前报道的使用良好缓冲溶液和1g/L乙酸盐（2.1A /，在R ext=20欧），2012）。 通常，通过使用乙酸盐和通过补料分批操作，MFC中的电流和功率得到改善（Lanas和Logan，2013; Logan等，2015）。因此，与低强度废水相比，通过使用高强度废水，观察到电流密度增加，尽管不如使用乙酸盐溶液获得的那样高。

图1.由外部电阻（500欧，50欧和5欧）变化引起的MFC（上游和下游）的连续电流产生。

3.2 MFCs功率

经过12天的操作，上游MFC的平均最大功率密度略高于750plusmn;70mW/ （30plusmn;3W/），而下游为700plusmn;50mW/（28plusmn;2 W /），但这些没有显着差异（学生的 t检验，p = 0.19）（图2A）。 这些最大功率密度比以前使用猪废水在使用具有单个刷阳极电极的较小MFC（28mL）的补料分批测试中获得的功率密度高2.9倍（Min等，2005）。 然而，这些与在连续流动条件（连续流动模式下为880mW/）下具有相同反应器构型的MFC中的1g/L乙酸盐的结果相当（Ahn和Logan，2012）。

经过185天的操作，由于阴极结垢（图S2所示的照片），MFC的最大功率密度下降了80％（140plusmn;40mW/，下游MFC）至85％（112plusmn;2 mW /，上游MFC）（图2B）。 以前的研究表明，MFC的阳极电位在18个月的运行后仍然是稳定的，而由于阴极污染，阴极电位的变化非常大，这显着影响了MFC的性能（Zhang et al，2014）。

图2（A）.操作12天后获得的MFC的功率密度

（B）操作185天后获得的MFC的功率密度。

误差条表示平均值plusmn;SD（n = 3）。

3.3 固体浓度对MFCs的COD去除效率影响

从第74天开始检查COD去除程度。在121-127和142-148天（反应器清洗后），COD去除总量为59plusmn;6％，大部分（49plusmn;14％）

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