载镁木质生物炭的制备及其回收水体中磷的研究外文翻译资料

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专 业 给水排水工程

Investigations on phosphorus recovery from aqueous solutions by biochars derived magnesium-pretreated cypress sawdust

载镁木质生物炭的制备及其回收水体中磷的研究

Abstract：

生物炭的能力来源于400℃热解; 在不同的实验条件下以间歇模式研究了500℃和600℃温度下用20％质量分数氯化镁（MgCl 2）溶液预处理的柏木屑在水溶液中回收磷的情况。 实验结果表明，用_MgCl2对柏木木屑的预处理引起重要的物理和化学生物炭的性质改变，该改变有利于从使用的合成溶液中回收磷。此外，随着热解温度的升高，磷回收效率也随之提高。 事实上，对于pH值为5.2和75mg / L的磷浓度的水溶液，当热解温度从400℃升高到600℃时，回收量从19.2mg /g 到33.8mg/g。对于所有测试的生物炭，磷回收动力学数据均通过伪二阶模型拟合，并且在接触时间180分钟后获得平衡状态。 此外，Langmuir模型很好地描述了平衡状态下的磷回收数据，在600℃下镁预处理的生物炭最大回收量为66.7 mg / g。所使用的生物炭的磷回收可能是通过吸附到生物炭的活性位点上以及镁离子如磷酸镁成分的沉淀而发生的。所有这些结果表明来源于MgCl 2预处理的柏木屑的生物炭可被认为是用于从废水中回收磷的有前途的材料作为在农业上进一步后续使用的可能的修正案。

1.摘要：

从农业和城市活动排放的废水通常含有丰富的磷化合物（Li et al.，2016）。磷（P）可能是淡水资源的潜在污染物，因为它可能造成水生环境的富营养化并可能对于水生生物具有毒性（Zhang et al.，2012）。与此同时，作为食品生产必不可少的元素，磷是地球上的有限资源，在未来的100年内可能会被耗尽。在这种情况下，施罗德 et al.（2011）估计2035年将是磷酸盐供不应求的日期。 因此，为了保护环境并平衡高品质磷矿石的剧烈耗竭，从废水中回收磷已成为必要手段。许多磷的回收方法，如化学沉淀，化学结晶作为鸟粪石，生物吸收以及从天然和改性材料的吸收已经在过去几十年中得到发展和测试。化学沉淀和结晶工艺的缺点是耗费昂贵的化学品和会产生大量的污泥（Nguyen et al.，2014）。 同样，由于培养适应性微生物的困难性以及缺乏其生长所需的足够碳含量，生物磷的积累可能会大量减少（Rittmann et al.，2011）。通过从天然/改性材料和废物中吸收的磷回收已被确定为一个很有前途的研究课题，因为它具有低廉的试剂和能耗的优点，并且提供了含磷产品在农业中作为肥料使用的可能性（Vohla et al。 ，2011）。已经测试了几种矿物和有机天然材料从合成溶液或真正的城市/工业废水中回收磷的效果，如粉状大理石废物（Jaouadi et al.，2014; Haddad et al.，2015），磷酸盐矿泥（Jellali et al. 2010年），阿勒颇松木屑（Benyoucef和Amrani，2011年）和Posidonia Oceanica纤维（Jellali et al.，2011年）。这些研究表明，与矿物产品相比，原始有机材料不足以回收磷。 事实上，碱性pH和富钙矿物能够取得最高的磷回收率如海泡石（Yin et al。，2013），蟹壳（Jeon and Yeom，2009）和煅烧的粉状大理石废物（Haddad et al。，2015年）。因此，迫切需要开发新型，低成本和环保的有机材料，这种材料可以有效地应用于低浓度和高浓度含磷废水的磷回收，然后在农业中作为肥料进行增值。

生物炭是通过有机农业和动物生物质的热稳定化生成的富含碳的固体产物（Kung et al.，2014）。 由于它们的稳定性和吸附性强的物理化学性质，生物炭已被有效地应用于固碳（Lehmann et al.，2011），温室气体减排（Wang et al.，2013），土壤质量和作物产量的改善（Zheng et al 。，2013）和环境污染控制（Tan et al.，2017）。因此，为了确保可持续的废物管理和环境保护（Cao和Harris，2010; Jellali et al.，2016），使用生物炭作为有效的溶解污染物吸附剂可能是一个很有前途的解决方案。 为了提高生物炭在去除和/或回收污水中污染物的效率，过去十年来，通过物理和/或化学改性来提高其性能已经取得了巨大的科学成果（Inyang et al.，2014; Mohan et al.，2014）。所测试的方法包括蒸汽活化（Inyang et al.，2014），以及用矿物功能添加剂如铝，铁，钙和镁预浸渍生物质（Zhang et al.，2012; Zhang and Gao，2013; Wang et al.，2015a，b）。通过热解生物和盐预浸渍生物质取得的特定生物碳从水溶液中回收磷的能力评估已经证明了这种化学修饰在特定物理化学条件下有提高磷吸收的作用（Fang et al 。，2014; Chen et al.，2011; Wang et al.，2015a，b）。然而，据我们所知，文献中没有关于镁预处理柏木屑生物炭特性与不同热解温度下磷回收率和释放效率相关性的研究。

在这篇论文中，用400〜600℃温度范围内的镁预处理过的松柏木屑慢速热解制备的生物炭，首先用特定仪器进行了良好的表征，然后在各种实验条件下进行磷回收和脱附测试。 这项工作的主要目标是：（1）检查预处理步骤与氯化镁对不同热解温度下生产的生物炭的主要物理化学特性的影响，（2）评估接触时间，初始磷浓度 ，pH溶液，生物炭剂量和其他阴离子污染物对磷回收效果的影响，（3）进一步了解潜在的回收机制和（4）研究测试生物炭的磷释放及其在农业上再利用的影响。

2.材料和方法：

2.1.生物碳的准备

本工作中使用的原木柏木屑（RCS）取自位于突尼斯东北部城市Menzel Bouzelfa的木工厂。 RCS原料首先风干10天直到恒重并筛分为2mm粒径。然后，RCS通过将40g RCS浸入400mL 20wt％氯化镁溶液中进行化学改性（_MgCl2,6H2O）。所得混合物在室温下搅拌4小时。 过滤后，镁浸渍样品在60℃烘箱中干燥24小时，所得固体样品称为“镁预处理柏木屑（CS-Mg）”。 之后，经预处理的柏木屑在固定床不锈钢反应器中热解，其长度为30厘米，直径为15厘米。在热解试验过程中，将600克CS-Mg置于反应器中，用电炉从室温加热至所需温度（400℃; 500℃和600℃），速度为5℃/ min，氮气流量为0.5 L / min。关于该反应器的更多细节由Kraiem et al.提供。（2015年）。在热解操作结束时，当温度变得与环境温度相 et al.时，生物碳从反应器中回收。 在400， 500和600 摄氏度下生成的生物碳分别标记为B-Mg400，B-Mg500和B-Mg600，用于研究从水溶液中回收磷和释放。

2.2.生物碳的表征

在给定的热解温度下，生物炭产量（Ybiochar）被确定为收集的生物炭重量（Mbiochar（g））与镁预处理过的柏木屑重量（Mbiomass（g））之间的比例，如下：

根据ASTM D 1762-84（ASTM，2013）中的标准方法进行近似分析，包括挥发性物质（VM），固定碳（FC）和生物炭中的灰分。

所研究的生物炭的零点电荷的pH值（pH_ZPC）根据使用0.01M NaCl溶液，1g固体基质的初始pH值在2和12之间变化的固体添加法确定（Jellali et al.，2010）。

生物炭的表面化学是通过傅里叶变换红外光谱（FTIR）分析，使用带有IFTR-BX的Perkin Elmer装置的KBr方法提供的。 所有生物炭样品在与KBr混合之前都要小心干燥，以避免因水分的存在而产生的额外影响。 相关的光谱分辨率为1 cm^-1，在400和4000 cm^-1之间测得。

通过X射线衍射分析（PW 1710），评估了被测生物炭中任何晶体结构的可能存在。 此外，生产的生物炭的矿物含量通过配备有铑靶X射线管和4kW发生器的X射线荧光分光光度计（XRF：Philips PW2540）来量化。 在此分析过程中，将100mg所使用的生物炭磨碎并与200mg硼酸混合，然后在10^-9Pa压力下压制成丸粒15分钟。

用扫描电子显微镜（SEM）和能量色散EDX（X射线光谱法）（Philips XL 30 FEG）表征生物炭的形态和表面元素组成。

最后，使用Micromeritics ASAP 2420仪器通过在77K下的氮吸附来测量生物质的结构特性。在此分析之前，将材料在300℃真空脱气过夜。 BET比表面积（SSA）的相对压力范围为0.01~0.05。使用2D NLDFT异质表面模型从氮 et al.温线的吸附分支评估孔径分布（PSD）。

2.3.磷回收实验

2.3.1.实验协议

通过批量实验评估精制生物炭的磷回收能力。 通过将从Fisher Scienti获得的磷酸二氢钾（KH2PO4）与蒸馏水溶解并在本研究中使用来制备1000mg / L的原料磷合成溶液。在这项工作中，量化了接触时间，初始磷浓度，溶液pH值，生物炭剂量和其他阴离子对三种测试镁生物炭（B-Mg400，B-Mg500和B-Mg600）对磷回收率的影响。 所有这些实验都是在120plusmn;2℃下在120毫升盖玻片上进行的。对于每次实验，将给定的生物碳质量加入50mL所需磷浓度的溶液中，并使用Varimag-poly15磁力搅拌器以400rpm振荡。 在样品通过0.45mm滤器过滤后测量残留的含水磷含量。 根据（Fleury和Leclerc，1943）方法使用Thermo Spectronic UV1模型评估磷物质浓度的分析。

在给定的时间t，通过测试的生物碳的回收磷量（qt，P：mg / g）和相应的回收效率（Rt（％））如下：

其中C_0，P和C_t，P（mg / L）分别是初始时间t和磷浓度。 V是所用溶液的体积，M是所用生物炭的重量（g）。

强调本研究中给出的每个分析点均为三个独立平行样品溶液的平均值，标准偏差为plusmn;3％是非常重要的。

2.3.2. 动力学和 et al.温线研究

进行动力学研究以确定接触时间对三种测试生物炭的磷回收过程的影响。 在固定的初始磷浓度，生物量剂量和pH值分别为75mg / L，2g / L和5.2时，在10和180min之间的不同时间监测磷回收动力学。

平衡时磷的回收率数据评估了三种被研究的镁预处理生物炭对自然pH值（无任何调整）50-250mg / L之间，固定生物量剂量为2g / L，恒定接触时间为180分钟的初始磷水溶液的效果。这次对应于以准恒定残余磷浓度为特征的平衡状态。 从初步实验确定（数据未显示）。

许多模型已经应用于科学文献中，用于拟合污染物去除或从溶液中回收的动力学和平衡实验数据（Wang et al。，2015a，b; Chen et al。，2014）。在目前的工作中，所评估的动力学和平衡数据都与最著名的数据拟合，即伪一阶和伪二阶; 和Freundlich和Langmuir模型。

2.3.3．pH值，生物炭剂量和离子强度的影响

三种被研究的生物炭在平衡状态下对磷的回收率影响的pH值介于3和11之间，初始磷浓度为75 mg / L，固定生物量剂量为2 g / L。此外，生物炭剂量的影响在初始磷浓度为75 mg / L和自然pH条件下在1和10 g / L之间变化。最后，在硝酸盐（10; 50和100 mg L？1 ）和硫酸盐（100; 200;和400mg L^-1）存在下的离子强度的影响在初始恒定浓度为75mg / L，在自然pH下（无需调整）被监测到。

2.3.4．磷回收机制调查

通过特定的分析探讨了磷回收过程中涉及的机制。 事实上，使用飞利浦XL 30 FEG设备进行扫描电子显微镜图像结合表面元素组成分析，以评估磷回收阶段后生物炭结构和表面性质的任何改变。 此外，磷回收前后生物炭的XRD分析的目的是通过使用计算机控制的X射线衍射仪检测由磷回收引起的任何新的晶体结构。

2.4．解吸实验

进行磷释放实验是为了量化三种测试生物炭释放预还原磷的能力，并因此将其作为未来的农业肥料再利用。 将负载磷的生物硫（0.1g）加入到50mL具有5.2,7和9的调节pH值的蒸馏水溶液中，然后在400rpm下摇动

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