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中国大气氮沉降的研究的不定因素和观点
Nianpeng He,Jianxing Zhu,Qiufeng Wang
摘要
在这篇文章中,我们正式回应刘等人(2005)的文章中“刘等人怀疑朱等人(2005)可能低估了中国湿沉降中溶解有机氮浓度但是高估了总的颗粒氮浓度”的推测。在这里,我们首先讨论中国大气湿沉降的不定因素和似乎可信的原因,这些都在不同的研究中被报道。我们不同意他们对有些要点的解释。首先,从采样到分析的质量控制的不同对于涉及到大气湿沉降的研究来说都是普遍的,包括刘等人引用的文章。更重要的是,他们的讨论没有充分考虑到不同的用于估计中国大气湿沉降中N含量的放大方法(从观察站点规模到全国性的规模)的显著影响。此外,我们提供优化的方法来解决这些被讨论以促进未来中国大气湿沉降N含量相关研究的挑战。
大气氮的沉降是全球氮循环整体所必须的。近十年的认为活动,例如化石燃料的燃烧和化肥的使用,导致了活性氮的逸散和全球范围内大气氮沉降速度的急剧上升。当前,中国大气氮沉降的量被认为相当于甚至超出于欧洲和美国的总的量,引起了政府和公众对于这个生态和环境问题的关注。一些研究已经证明了中国大气氮沉降在近几十年急剧的增加,正如这个增长主要是由于增长的能源消耗以及氮化肥的使用,这些研究也预测到这个增长趋势将会伴随着中国经济的持续增长在未来继续。
首先,朱等人分析证明了通过在中国从站点到全国范围内降雨事件中的氮的湿沉降中的构成,有铵(),硝酸(),总溶解氮(),总特殊氮()以及总氮()。由于采样、储存、以及分析方法的不确定性,这个刘等人论文中的讨论可以推断刘等人可能低估了中国湿沉降中的DON但是高估了TPN。
我们感谢刘对我们文稿的评价,这帮助了我们改进后续的研究。但是,但是我们不赞同他们对一些要点的解释。首先,涉及到大气DON沉降的实验,包括被刘引用的研究,从采样到分析,质量控制的困难是很常见的。更重要的是,他们的讨论没有完全考虑到用于估计中国大气氮沉降的不同放大方法(从观察点的范围到全国范围)的明显影响。我们的反馈和其他最主要观点在下面的四个部分里列举。
- 大气氮沉降的概念和监控过程应该被系统的阐释
对于大气氮沉降,一个最优的对于概念以及采样过程的标准的缺失导致了不同的实验有了无法进行比对的标准,以及增加了数据收集整合的困难。例如,刘公布的数据是经过降雨事件后的湿沉降而不是刘所讨论的全沉降,因为样本只有在降雨的时候才采集。特别是,降水样品在每月下雨的时候采集3-5次,从降雨开始到结束通过人为设置在1.5米高处的塑料桶收集。每次降雨结束后样品被迅速采集,然后被储存在聚乙烯塑料小瓶中并放置在-20℃的环境下。有两种有效防止氮在大气氮沉降样品中因为微生物作用而退化的常见办法:迅速将温度降低到-20℃或每升样品溶液中加入1mL。我们采用人工收集雨水样品的过程和迅速冷冻的方法作为最优的方法,用于结合中国生态研究网络41个站点的人工气象监测和大气湿氮沉降监测。这是世界上最大的集合了生态检测、研究以及示范的网络,同时,采样过程和存储方法可以因此实现使用可获得的一级设施和有经验的观察者的标准流程。大气颗粒物质以及气溶胶在整个下雨过程中被消除。但是,以前的专注于雨水中总的溶解氮的研究通过过滤混合的雨水来获得溶解的部分。随着中国迅速的工业化和城市化,雨水中的TPN被认为增长迅速以及不能被忽视。不幸的是,降雨事件中TPN的沉降并没有在刘的实验中被考虑到,他只专注于干沉降和传统的湿沉降
- 由分析方法(或质量控制)导致的DON显而易见的差别以及统计方法。
DON不能被直接的测量,这使质量控制在整个采样、储存以及分析过程中被重要考虑。必须要注意的是,过硫酸盐的氧化消化以及紫外线技术被广泛使用,因此,结果上,技术的影响应当被接受。但是,在不同的实验中,中国TDN沉降的估计有明显的不同,例如,朱认为是0.5,杜和刘是4.84,以及张测量的 N在中国。因此,当比较和结合现有实验的时候,对于DON沉降研究的重新考虑以及着重质量控制是必要的。
因此,当比较和联系集合现有的研究时,为DON沉降研究重新考虑和强调质量控制是有必要的。显要的差异大多可以被以下几点解释。首先,降雨事件中的DON和TPN之间的变换可能导致一些不确定性。在浓缩TDN,前,朱使用一个0.45粒径的薄膜来过滤不溶性微粒,通过使用连续流动分析仪来测定。这意味着,他们研究中的DON也同样含有颗粒的有机氮和TPN,包括不溶性的氮和被粒径的颗粒吸收的有机氮。因此,可观察的DON应该被一定程度的低估了。第二,在未来的实验中,由于直接影响DON和TPN在湿氮沉降中的比例,过滤膜的应当被强调。第三,应当指出的是,DON应该会在不同的观察点明显的改变,由于中国不同地区高度可变的发展等级的不同。细节上,朱估计年度的DON和TDN积尘为5.99和32.49的氮含量,4.71和23.41,以及7.71和45.24,分别是沈阳,多伦和常熟。最近的实验表明,DON占有18%、20%和17%的TDN在这三个地方。此外,正如杜和刘以及张的文章,如果我们简单的取一个大气氮沉降的平均值,对于DON的估计应当是0.96每年,如果我们继续忽视负值的话,那平均值应该是1.45。杜和刘的文章估计DON的值是,,在城市(7个点),农村(20个点),偏远地方(8个点)。相反的,这些地点的数量是1、14、26在朱的实验中。第四,统计范围(样品尺寸)以及样品收集方法的不同,,最有可能代表最重要的影响,考虑到中国八个分布不均匀的生态区以及高度发展不均匀的经济条件。
- 当估计中国国家层面上大气氮沉降的量的时候采样方法的选择应当被重点考虑
通常来说,有三种办法来收集站点到国家层面的观察报告:高的模型法、贾、陆、朱的地址统计学方法(克里格插值)、以及平均法。理论上来说,三种方法的结果应当被合理的分析,均匀分布在中国不同地区的大气氮沉降数据被提供;换句话来说,按提供的数据来说,不同地区经济发展等级相对平衡,大气氮沉降取决于能量的消耗以及氮肥的使用。但是不同地区经济发展极大的不同,这导致了中国氮沉降有相当大的空间异质性。例如,极度落后的地区(例如青海到青藏高原,内蒙古,西北部占了55.75%的中国土地,但2014年的国名生产总值只占8.4%。此外,我们可以推断这些地区由于不发达的农业和工业,大气氮沉降的含量很低,而且最近研究的数据证实了这一猜想。结果是,那些观察点周围用来考虑对照区域的点(或者观察站周围区域的经济发展情况)的方法,例如模型法、地址统计学法,应当比平均值法产生更准确的结论,只要研究者们获得均匀分布在中国的观测点的数据。此外,研究者们应该谨慎的直接使用在欧美使用的采样方法,由于不同地区经济发展的差异性。
- 不同的采样方法可能是中国整体大气氮含量估值高度不确定性的原因。
不同的采样方法导致了中国大气氮沉降估值的显著差异。例如,如果我们仔细检查最近两个研究的细节,刘和贾,我们发现他们都使用相同的数据库,那些来自中国公开的大气氮沉降。在在过去的研究中,中国大气溶解无机氮沉降的估值差不多是21.1,在后来的是13.87。在朱的研究中,我们记录一个DIN的估值差不多是13.18,以41个使用地址统计学法的观察点为基础,这是和贾的结果作比较的。用别的话来说,这两个基于相同DIN估值的实验,以两个独立的数据集为基础,280个贾的站点和4个朱的站点,使用的是地址统计学法。事实上,被这些中国的公开发表的文章使用的大多数统计点都在发达地区,这覆盖了中国不成比例的一小部分。此外,我们假定,一个简单普通的方法会高估全国大气氮沉降的量,因为没有考虑欠发达地区的观测站点的缺失,不顾及它们在中国的优势。总的来说,全国的结果使用的采样方法的影响,以及大气氮沉降的观察网络应当被加强来减少不确定性,特别是TB,IM,NW地区。
总的来说,中国大气氮沉降的估值有许多不确定性,这些引出了不同的概念、采样过程、分析方式、以及采样方法。这些接下来的建议是经过这篇文章的讨论总结出来的。
- 一个全国性的系统性的观察网络应该被建立以便对大气氮沉降有一个长期的监控,以中国不同部门监理的不同生物站点为基础。这样一个网络需要探索大气氮沉降的组成、动力学和特殊部分。
- 研究中大气氮沉降的采样、储存和分析的标准过程应当被讨论,以及被不同的专家通过,来提高不同研究的一致性和可比性。
- 更多的观察站点应当被设立在典型的陆地生态系统上(例如森林、草原和沙漠),特别是在TB、IM、NW等地,来增强观察站点的代表性。
- 采样方法的研究应当在未来被优先考虑来提高中国大气氮沉降估值的准确性,特别是由于一个在不同区域分布的观察站点的更均匀性不能被在未来的研究中被预计到。
- 模型方法、现场控制实验以及调查数据的结合应当被调查以探求陆地生态系统和结构上大气氮沉降的影响。
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