用于测量气溶胶光吸收的光声光谱仪：仪器描述外文翻译资料

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Atmospheric Environment 33 (1999) 2845—2852

用于测量气溶胶光吸收的光声光谱仪：仪器描述

W. Patrick Arnott^a *, Hans Moosmuuml;ller^a, C. Fred Rogers^a , Tianfeng Jin b, Reinhard Bruch^b

^aDesert Research Institute, P.O. Box 60220, Reno, NV 89506, USA ^bPhysics Department, University ofNevada, Reno, Reno, NV, USA

Received 24 September 1997; accepted 28 August 1998

摘要：现已开发出了一种光声光谱仪来测量气溶胶的原位光吸收。测得的量是由光吸收引起的声共振器中产生的声压。目前较低的光吸收检测限为，相当于碳元素质量密度为，假设光吸收率为。使用仪器的简单理论进行校准，并使用校准麦克风和激光。声共振器以平面波模式操作，其品质因数约为，谐振频率约为，光声系数为。谐振器的等效噪声带宽约为。通过在谐振器的压力节点处使用声学陷波滤波器和激光束端口来抑制相干声学噪声。质量相对较低的因素使得可以使用具有等效噪声带宽约为的相敏检测。这是通过对麦克风信号进行平均分钟的矢量时间来实现的。在北部前沿空气质量研究(Colorado, 1996/97)进行仪器评估期间，使用了两个紧凑高效的激光器。一个是激光二极管泵浦，倍频固态激光器，另一个是激光二极管。激光波长为和，相应的平均功率分别为和。提供了一些实例，用于使用光声仪器和黑碳仪进行光吸收测量。

关键词： 光吸收 ; 光声光谱仪 ; 黑碳仪 ; 气溶胶 ; 元素碳 ; 仪表

1.介绍

我们在日常生活中依赖于火，在我们的火炉中燃烧热量，在我们的发电厂燃烧电力，燃烧我们的引擎来运送行人和商品。然而我们对火的使用的代价之一是空气污染和人为气溶胶的产生。强烈吸收可见光的常见类型的气溶胶具有显着的元素碳含量，并且通常由不完全燃烧形成（Horvath,1993）。这些气溶胶对能见度产生负面影响（Horvath,1993），吸入时会对健康造成危害（Muir,1995），可能会改变全球辐射平衡和一般环流，而且它们也存在于平流层下层（Pueschel et al.,1997）。

目前已设计出许多技术来测量气溶胶的光吸收。许多人使用过滤器捕获气溶胶，然后进行光学测量以确定气溶胶光吸收。黑碳仪（Hansen et al.,1984）是这种仪器的实时版本。用不需要使用过滤器的方法来测量气溶胶的光吸收，并且可以观察到气溶胶接近其自然状态。光声技术就是采用了此方法方法(Terhune and Anderson,1977; Bruce and Pinnick, 1977)。气溶胶吸收的电磁能转化为热量。由于气溶胶很小，并具有足够高的热导率，所吸收的热量将迅速流向周围的空气（Terhune and Anderson,1977）。加热的空气通过扩大其体积和/或压力来响应。通过将含有气溶胶的空气置于声共振器中，并以其共振频率调制电磁功率，可以通过在共振器中建立的声波来放大变化的压力干扰（声信号）。因此，通过测量与气溶胶光吸收相关的声压，可以获得元素碳浓度的量度。

大量的论文和教科书都对光声光谱学可以量化各种各样的物质属性的优点大加赞赏，这证明了该方法的通用性和实用性。读者可能想知道我们的设备中有什么新内容。利用激光效率和紧致性的技术创新，应用光声学的独创性，在大多数常见的现场条件下，建立了一种有用的光声学光谱仪，用于气溶胶光吸收测量。我们对噪声限制的信号目前并没有受到相干声噪声的限制，主要是由于调制激光功率的窗口吸收引起的。因此，利用更高的激光功率可以进一步提高灵敏度。

2.光声光谱仪

光声光谱仪的示意图如图所示。操作原理如下。激光束功率以光声光谱仪的声共振频率进行调制。光吸收组分（气体或气溶胶）通过吸收引起的气体膨胀将激光束功率转换成声压波。麦克风检测声音信号，因此产生光吸收的量度。压电盘用于确定光谱仪的声共振频率和谐振器品质因数（增益）以校准系统。声波陷波滤波器是主谐振器长度（即声波长）的长度为的管，并且它们通过相消干涉进行操作。这些滤波器还提供了一个开放的音量，使窗户或陷波滤波器本身的光吸收所产生的（不希望的）声音的体积效率非常低。这些滤波器可以阻止大部分气流泵噪声和窗口上的光吸收产生的虚假声音进入光谱仪。激光束的孔（未示出）被放置在压力节点处以最小化它们与谐振器模式的耦合。先前已经讨论过一种类似的光声光谱仪（Sigrist,1994），尽管它没有使用声学陷波滤波器，也没有将窗口与谐振器分开。 窗口直接放置在压力节点上。

图.光声光谱仪示意图

吸收系数由共振频率下麦克风的声压力能量决定。的表达式如下(Rosencwaig, 1980)：

(1)

其中，，和,分别为谐振腔的横截面积、共振频率和质量因子；为激光功率;为空气的比热比容比。标准值为(取决于所使用的激光);;;。光声光谱仪的带宽约为。公式(1)中谐振器的光声系数为。例如，当(,Rel.)时吸收系数。将宽带声学和电子噪音组合起来，产生相当于的背景水平（将在下文讨论）。

原型光声光谱仪和检测电子设备如图所示。一台泵用于通过光谱仪吸取外部空气，体积流量为。考虑到光谱仪的体积，这就给出了大约的流速时间常数。在进气道与分光计之间，在泵与分光计之间放置了声迹滤波器，以减少环境和泵产生的声谱能量，并接近光谱仪的共振频率。除此之外还有光谱仪上的滤光片（图）。利用波形发生器的方波输出调制了激光功率。波形发生器通过锁定放大器和快速傅里叶变换(FET)分析仪对麦克风信号的相敏检测提供了时间。麦克风信号首先用低噪声前置放大器（通常为倍）放大并进行带通滤波（以为中心的带宽）。前置放大对于为FFT分析仪提供足够的信号电平是必要的。FFT分析仪测定了声压()的傅里叶分量的大小。FFT分析仪还用于通过向压电圆盘发出单个正弦波周期并获得光谱谐振器响应与发射光谱的比率（传递函数）来校准光谱仪。计算机接收到传递函数，并将其与标准谐振响应函数作为，和传递函数峰值的函数进行拟合。锁定放大器用于确定麦克风信号相对于波形发生器定时信号的相位，并确定处的光电二极管响应。光电二极管用激光功率计校准。锁定放大器仅用于跟踪信号的相位，而不是必需的。FFT分析仪也可以执行此功能，我们未来尽量做到只使用FFT分析仪。

整个测量过程使用计算机自动完成。前置放大器通过串口传送到计算机。所有其他仪器都配备了IEEE 488通信功能。National Instruments Lab View软件用于提供方便的用户界面。每个光吸收测量之前都使用FFT分析仪进行谐振器校准。光吸收测量的锁定时间常数设置为，FFT分析仪使用个平均值，每个平均值持续。FFT分析仪的等效噪声带宽约为。该测量过程以间隔给出了光声光谱仪测量的光吸收。先前的实验室研究表明，信噪比与FFT分析仪总平均时间的平方根成正比，并且与激光功率成正比。FFT分析仪本应该能够测量麦克风和波形发生器之间的相对相位，但技术和时间限制阻碍了这种测量的完善。锁定放大器充分完成了这项任务。 前置放大器对于锁定检测不是必需的，但为了方便使用，锁定放大器采用每倍频程下降的低通滤波器设置。

所使用的激光器都非常紧凑和高效：

• YAG激光二极管泵浦激光器约为的调制平均功率。
• 激光二极管约为调制平均功率。

在研究期间（1996年12月17日和18日），激光只能使用2天。 在此期间光束质量非常好。激光二极管被限制通过光谱仪，只使用非常接近二极管的初始准直物镜，然后是圆柱形透镜使光束环化，最后是凸透镜以减小光束宽度。对于两个激光器均使用方波调制，以使共振频率下的光功率的傅里叶分量最大化。红外（波长）激光二极管先前已用于碳气雾剂的光声光谱学（Petzold and Niessner，1992）。

对于我们的系统，米入口管道和谐振器的铜金属设计被证明在实验室评估中使用比现场操作预期浓度高得多的浓度去除气体是非常有效的。这种气体通常是在处的强吸收光源，并且如果不除去，则必须通过其他方式来解释。然而，在处的吸收截面可忽略不计。

我们可以通过两种方式获得光声光谱仪的噪声极限。首先，我们简单地在光谱仪入口处放置一个过滤器，以过滤掉基本上所有的气溶胶，并记录产生的光声信号。第二种技术允许我们同时测定光吸收和等效的背景噪声水平。远离谐振频率的FFT分析仪光谱测量首先乘以加权函数，该函数增加远离谐振的测量的贡献，然后获得这些值的平均值。加权函数是标准共振响应函数的倒数，由我们在每次使用压电圆盘进行校准时确定的品质因数和共振频率的曲线拟合而获得。这些光声噪声测量结果在实验室和现场都很吻合，噪声限制在。

图.原型光声光谱仪，检测电子和空气取样装置的框图。

这台计算机与所有的探测电子设备（没有显示）相连接。

3.光声光谱仪的现场估测

3.1 北方前沿空气质量研究

北部前沿空气质量研究（NFRAQS）是一项重大工作

• 确定科罗拉多州丹佛城市地区空气污染的来源，将每种来源或来源类别的排放估算归因于其排放量。
• 收集必要的数据以支持知情决策，从而实现国家可见性目标和联邦空气质量标准。

NFRAQS的冬季密集测量期从1996年11月底延长到1997年2月初。NRRAQS的96/97冬季密集型为在德克萨斯州布赖顿现场评估DRI光声仪器提供了理想环境。

与评估光声光谱仪的目标特别相关的是，散射和散射计分别采用了常规的气溶胶散射和吸收测量方法。 NFRAQS数据分析完成后，还将提供全套​​的气溶胶过滤器测量，并将在第二篇论文中进行讨论。

布莱顿工厂位于丹佛市中心东北英里处。这个半农村地点为评估光声光谱仪的性能提供了一个理想的机会，用于相对清洁（少量光吸收气溶胶）和相对脏的空气。相对污浊的空气往往从丹佛运风从西南，而在其他时候，来自农村地区的相对清洁的空气会在东北风来时运到现场。该工厂位于镇东的布莱顿水塔附近，光声系统位于通常在施工现场使用的小型拖车内。一个最初的担忧是高容量泵的近距离接触为其它测量产生了宽带声学背景噪音，但我们很快确定这个噪音源不存在问题，因为我们仪器中使用的窄带电子检测和声学滤波器足够了。

图.FASCODE大气吸收光谱(a)蓝绿色(b)红色(c)近红外区域

3.2 光声光谱仪和测距仪结果的比较

黑碳仪根据气溶胶在石英滤带上的沉积以及随后的加载过滤器的光衰减测量来确定光吸收（Hansen et al.，1984）。使用常数因子将滤波器衰减测量值转换为以为单位的估计光吸收气溶胶质量浓度。为了比较黑碳仪和光声光谱仪的测量结果，黑碳仪的质量浓度乘以的假定比吸收效率以具有反距离维度的形式显示黑碳仪数据。光声光谱仪直接决定。色差计波长由中心波长为的带通滤波器限定，其流速设定为，并且以的间隔产生数据。

图和示出了光声光谱仪和气溶胶光吸收两个小时的光吸收测量结果。时间变化与风向有定性联系，其中更高的时段与丹佛风和的低风时段相关，这与来自科罗拉多州东北部相对较为偏僻的地区的风有关。首先，在图中，使用激光器用于所提出的光声光谱仪结果。总体趋势和幅度在图中通常非常相似，尽管在附近的差异令人困惑。图中的结果表明，黑碳仪的测量结果一般比使用激光器获得的光声光谱仪结果大倍。总的时间趋势也是类似的。当处理为等效光吸收信号时，背景光噪声对于数据略高，因为该激光的平均功率约为激光的倍。

气溶胶对光吸收的波长依赖性可能有助于解释图中的差异。请记住，我们已经使用的吸光效率来表示最初以为单位的海平面数据，以为单位。尽管在文献（Horvath,1993）中可以找到各种各样的值，但已经确定了对于波长为的的效率（Petzold and Niessner,1996）。尽管尚未确定该气溶胶是否存在足够高的量，但在波长（aethalometer）处的氧化铁气溶胶与在处的效率（Ramsey-Bell,1987）相比具有大约4倍的吸收效率浓度对总光吸收作出显着贡献。我们与黑碳仪数据的比较表明，对于的气溶胶，其效率为，尽管第二篇论文（Moosmuller et al.,1998）对更大的数据集进行了进一步评估。

图.气溶胶在NFRAQS中对光吸收光谱测定的典型比较。

在(a)图中激光被用于光声光谱仪，(b)图中。

1. 讨论

声共振器的品质因数是由驻波提供的放大系数，如方程(1)。是存储在谐振器中的能量与每弧度耗散的声能之比。简单的边界层近似给出理论值，其与观测值一致。该模型考虑了由于在谐振器内部的弯曲部分和平坦部分处的热量和动量传递引起的声波的热和粘滞耗散。耗散体积大致是边界层厚度和内表面积的乘积，每个周期存储的能量与谐振器内部体积有关。因此与成正比，其中是谐振器半径。因为谐振器的横截面积，光声方程的一个含义是产生的声压与成正比。因此，似乎要制造光声光谱仪，其中小的吸收系数产生大的，容易测量的声压，应该使谐振器半径尽可能小。然而，实际考虑阻止使用非常小的谐振器半径，并且在我们看来，使用非谐振光声技术。我们发现在谐振器的一端使

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