碳纳米管作为GHZ振荡器使用的分子动力学模拟外文翻译资料

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碳纳米管作为GHZ振荡器使用的分子动力学模拟

，，，，和

1.lnstituto de Fisica 'Gleb Wataghin,' Ilniversidade Estadual de Campinas, 13083-970 Campinas， SP Brazil

2.Departamento de Fisica, ICE, Ilniversidade Federal de Juiz de Fora, 36036-330 Juiz de Fora, MG, Brazil

最近，郑和江[Phys.Rev. Lett.88，045503（2002）]提出了多壁碳纳米管可成为几千兆赫兹范围内的新一代纳米振荡器的理论。在这封信中，我们展示了它的第一个分子动力学模拟。我们用不同纳米管种类来验证这些千兆赫兹振荡器器件的可实现性。我们的结果表明，这些纳米振荡器在内管和外管之间的距离为3.4 Aring;时是动态稳定的.观察到的频率高达38 GHz，这计算得到的力值与最近的实验研究很吻合。

技术的进步增加了在纳米尺度上的功能器件需求[1]。纳米机械在高频下的工作仍在继续研究中，但几千兆赫兹超出了我们目前的微加工技术[2,3]。

Cumings和Zettl [4] 获得了这方面的突破。他们实现并控制了多壁碳可逆伸缩式延伸纳米管（MWNT），从而实现超低摩擦纳米级直线轴承【图1（a）】。他们也证明了伸缩纳米管片段的重复伸展和缩回在原子尺度上没有发现磨损 [4]。这种类型的结构是由Drexler [1,3]预见的并且提出了Gedanken 实验，直到Cumings和 Zettl实现了这个实验。

根据相邻的纳米管之间的分隔距离，有可能存在几乎完美的滑动面[6]。纳米管之间的范德华相互作用产生恢复力使得内管收缩（图1和2），可以用物理基础（我们目前的技术可实现）来构建如纳米衬底，纳米弹簧和纳米开关等纳米器件[1,2,4,7,8]。

在略有修改的Cumings和Zettl的模型上使用数据模型【图1（b）】，郑和他的合作者[2,5]已经表明在几千兆赫的范围内多层纳米管可能形成纳米结构振荡器。但是，为了证明这些设备可以充分发挥功能，需要考虑诸如温度和力的动力学方面和能量时间波动（以防他们可能影响设备功能）。

在这封信中，我们介绍了这些系统的第一个分子动力学研究。我们的结果表明，可以延伸和收缩运动管直径和类型有几种类型（扶手椅，锯齿形，螺旋形和组合）。 不管什么管，持续振荡（振荡器设备的必要条件）只有当内管和外管（图2）之间的半径差值是3.4 Aring;时才是可能的。 我们已经观察到这些振荡（以千兆赫兹为单位）在高温下可实现（高达400 K），这表明了多壁纳米管可能是最好的新一代纳米振荡器的基础。我们的动力学模型还描述了一些静态模型预测[2,5]，从而证明了考虑温度影响这些设备的重要性。

我们进行了在经典力学的框架下用一个标准分子力场[9]包括范德华力，键伸缩，键角弯曲和扭转的分子动力学模拟。我们已经考虑包含最多的6000个碳原子的结构，不运用量子的方法。这已被证明是非常的有效的研究碳的动力学性质结构的方法。

对于所有的模拟，使用下面的收敛标准：最大力0.005 kcal/mol/Aring;，均方根偏差为0.001 kcal / mol / Aring;，能量差0.0001kcal / mol，最大原子位移0.000OS Aring;和RMS位移0.0001 Aring;。在初始最小化过程之后，使用微正则（恒定数量的粒子，体积和总能量）系踪分子动力学。 所有模拟均使用1 fs的时间步长。

这些结构是通过以下方式产生的：长度L的单壁纳米管（SWNT）在两端封闭作为可移动的核，长度为的末端（一个或两个）开放的SWNT或MWNT，多重封闭SWNT（图2）。 生成的纳米管是独立的（几何形状和能量），并在构成时重新优化。 重新优化过程之后，应用分子动力学将初始速度赋予内部封闭的SWNT以初始化运动（图2）。 我们分析了内外扶手型，锯齿型，螺旋型，以及不同长度和初始动能的混合。

图1 （a）Cumings和Zettl的示意图

实验装置[4]使用高分辨率传输电子显微镜。 A，B和C序列显示通过实验观察可控的核心纳米管可逆伸缩。

（b）多壁碳的示意图，由郑和合作者提出的纳米管振荡器[2,5]。 查看文本以进行讨论。

图2 纳米管在位置（9,0）的碳与其双倍长度（18,0）的分子动力学模拟的图像，相关的力和势能剖面如图3（a）和3（b）所示。查看文本以进行讨论。

我们的结果表明，外部SWNT或MWNT产生相同的动态一般特征。将额外的外壳添加到外部MWNT的净效应是使更多的内管变硬。这种效应在三个外部纳米管的振荡频率方面饱和。因此，为了节省计算工作量并且更好地把一些动态的方面结果与静态模型的结果更直接的比较[2,5]，我们只会介绍和讨论低于两个管的纳米管的结果，其中外部纳米管保持固定并且内部可自由向各个方向移动。

初始管脉冲的极限值（内管弹射）可以使用简单的模型估计运动描述的动能的质量中心。 那么范德华力就是

(1)

其中m是内管的质量，K和U是指到它不明确的依赖时间的动能和势能。

作用于纳米内部的最大平均力为

(2)

在等式 （2）中，UmaX是势能U的时间导数的最大值，是最大平均动能（当过量范德瓦耳斯相互作用为零时），并且△t是范德华力达到其最大值的时间（从零值）。 用这种方法我们可以估计振荡频率，公式为：

(3)

其中是初始质心速度，外管和内管之间的长度差。

最后，初始质心速度的极限值可以使用以下表达式进行估计：

(4)

其中L是内管长度，以图2中的振荡器，我们估计了极限初始速度约为1370米/秒。

在图2中，我们展示了发生持续振荡运动的典型结果。图3（a）和3（b）显示了相应的势能和力。最初，内管沿管轴的速度为1200米/秒【图2（A）】。当内部的管子被外部的管子冲击时，没有力量存在【图2（A），2（E）和2（G）;图3（b），点A】。当内管伸缩时，多余范德华相互作用能产生相反的恢复力将管挤出【图。 2（B）】。内管的速度降低直到完全停止【图 2（C）】。然后它的运动逆转，力量继续作用，促使往内运动【图2（D）】，直到内管完全再次被覆盖。【图 2（E）和3（b）】。情况在另一侧重复【图2（F）】，直到整个振荡周期完成【如图2（G）所示】。见补充材料，video0l 【11】。计算的力值与Cumings和Zettl 【4】以及郑和合作者【2，5】估计的相符。

图3 来自分子动力学模拟的力和势能。（a）和（b）指的是完美振荡行为的情况（图2）。（c）和（d）举例说明了存在耗散效应（即损害持续振荡）的情况。可以观察到由振动引起的小的力波动。 用粗线表示平均力量。

图4 纳米管的横截面视图。（a）（9,0）和（18,0）纳米管具有完美的配合允许持续的振荡运动。（b）（5,5）和（19,0）纳米管，清楚地观察到一个不完美的拟合并且这防止了由于管之间的传递动量引起的持续振荡状态【 3（c）和3（d）】。

这种持续的振荡行为只有当管之间发生完美的耦合时（对于所有类型的管组合）才是可能的【图4（a）】。尽管伸缩和回缩运动是可能的，对其他连接器【如图4（b）所示】，耗散力【3（c）和3（d）】和管之间的动量交换是持续损耗的振荡行为。见补充材料，video02【11】。

纳米管之间完美耦合的要求在很多可能的情况下可以得到满足。外部半径从7至200Aring;，可能的数量高达。主要贡献（~98.4％）来自于手性不同的手性管的组合（图5）。

郑和合作者[5]推测，由于内管的巨大排斥力，封闭外部纳米管的一端会增加振荡频率。但是，我们的结果表明这不会发生。由于管子之间的相互作用，这些密切的接触会在它们之间引起大量的传递动量，严重影响振荡行为。 该系统将表现出类似于图3（c）和3（d）所示的行为，并且没有持续的振荡机制。 见补充材料，video03【11】。

我们的研究结果表明，多壁纳米管可用于制造千兆赫范围的功能纳米振荡器。 但是，一个根本问题就是如何以可控方式初始化这些设备。有人提出，虽然它可以应用外部电场或通过电荷注入来实现。但这是严重的技术挑战【1,2,4】。

图5 作为外部纳米管半径的函数的可能构造的数量，其中内部和外部纳米管之间的半径差在3.35至3.6Aring;的范围内。在插图中，显示了作为管类型的函数的可能构造的数目。

图6密封纳米振荡器的模拟形状。内管在双管节点内振荡。

也许，更简单的替代方法是应用可变磁场。磁力（由可变磁通量产生）可用于以可控的方式初始化运动。内部金属（或填充金属材料）纳米管和外部半导体的组合的情况下，磁力将有选择地作用于内管，从而能够初始化振荡状态【12】。一个改编的实验Aharonov-Bohm装置【13】可能实现这种方法，特别是对于小直径纳米管（大直径纳米管往往是金属）的组合。

这些纳米振荡器的独特之处在于它们的操作频率可以通过纳米管之间的长度差异和外部催化剂的强度来调节。当外部管比内部管更长时，运动频率将由两个部分决定，一个取决于范德华相互作用，另一个取决于（当没有力作用于其上）内部管穿过外部所需的时间

（图3）。这种能量可以被外部调节，并且振荡器将具有可变的工作频率范围。

原则上，纳米振荡器装置可以与两端开口的外部纳米管一起工作。Cumings和Zettl 【4】观察到，虽然有时在外部纳米管内存在残留的无定形碳，但这种污染似乎不会显著影响轴承的作用，因为它在管再插入时被清理掉。但是，就工作装置而言，这种污染会造成严重问题，况且密封结构是理想的。由于外管的末端不能封闭（过剩的范德华力相互作用是振荡机制的物理基础），一种解决方案是“融合”不同直径的管以便“密封”装置（图6）。注意连接管之间的半径差值应至少为3times;3.4Aring;是很重要的，以防止它们之间产生任何不希望的相互作用。密封的设备构成理想的配置并且完美地工作。见补充材料，video04 【11】。近期在碳纳米管合成（SWNT只要20 cm 【14】），可控操作和化学蚀刻【15】（设计的分子结[16]）进展使我们提出的密封的振荡器在我们目前的技术能力内是可行的。我们希望目前的工作能够促进这方面的进一步研究。

作者感谢巴西代理商CNPq，FAPEMIG和FAPESP的财务支持，以及CENAPAD / SP计算设备的使用

【1】L. Forro, Science 289, 560 (2000)

【2】Q. Zheng 和 Q. Jiang, Phys. Rev. Lett. 88, 045503(2002)

【3】K. E. Drexler, Nanosystems：Molecular Machinery Manufacturing and Computation (Wiley，纽约，1992)

【4】J. Cumings 和A. Zettl, Science 289, 602 (2000)

【5】Q. Zheng, J. Z. Liu, 和 Q. Jiang, Phys. Rev. B 65，245409 (2002)

【6】R. Saito 等人, Chem. Phys. Lett. 348, 187 (2001)

【7】T. Cagin 等人, Nanotechnology 9, 143 (1998),及其中的参考

【8】J. Han 等人, Nanotechnology 8, 95 (1998)

【9】UFF-Ualbondl.l Molecular Force Field, available from Accelrys, Inc. as Pt. of Materials Studio 和 Cerius2 program suites. http://www.accelrys.com

【10】R. H. Baughman and D. S. Galvao, Nature (London) 365,735 (1993)

【11】请参阅EPAPS文件号E-PRLTAO-90-033303，了解本文讨论的模拟电影的AVI格式。 可以找到这个文件的直接链接HTML参考部分。该文件也可通过EPAPS主页（http://www.aip.org/pubservs/epaps.html）或ftp.aip.org 的 epaps 目录下找到。有关更多信息，请参阅EPAPS主页

【12】 S. B. Legoas等人。 （待出版）

【13】A.Bachtold等人，Nature（London）397,673（1999）

【14】 H.W. Zhu等人，Science 296,884（2002）

【15】 J. Cumings，E G. Collins和A. Zettl，Nature（伦敦）406，586（2000）

【16】 M. Terrones等人，Phys. Rev. Lett. 89，075505（2002）

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