多壁碳纳米管在千兆赫兹振荡器的能量耗散外文翻译资料

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多壁碳纳米管在千兆赫兹振荡器的能量耗散

郭万林，郭玉凤，高华健，郑全水和钟文宇

1. 南京航空航天大学纳米科学研究所, 南京210016
2. 马克斯-普朗克金属研究学院, 海森堡街道 3, D-70569 斯图加特, 德国
3. 清华大学工程力学系, 北京100083

(2003年3月5日收到; 2003年9月15日出版)

利用原子模型和分子动力学模拟，表明双层碳纳米管的层间波纹和阻力在很大程度上取决于其双壁的形貌组合。因此，在一个相同结构的(例如，扶手椅/扶手椅或锯齿/锯齿)双壁振荡器中的能量耗散被发现比在不相同(例如，锯齿/扶手椅)的能量耗散要大得多。结果导致相同的振荡器在几纳秒中衰减，而不同的则在几十纳秒内衰减。

DOI: 10.1103/PhysRevLett.91.125501 PACS 号码: 61.46. w, 62.20.Qp, 62.25. g

多壁碳纳米管(MWNTs)由于具有许多优异的电学和力学性能，包括无磨损的层间滑动和超低摩擦力[1-6]，在纳米机械器件中具有广阔的应用前景。Cumings和Zettl[1]已经成功地打开了MWNTt的一端，并将核心管从外壳中取出。估算出层间伸缩摩擦力小于1.5*10¹⁴N/原子。当核心管被拔出并释放时，Cumings和Zettl[1]发现它会自发地缩进壳体[图1(A)]一个周期大约为33ms。郑教授和他的同事[7，8]提出，MWNTs可以用来制造千兆赫兹的纳米振荡器。当外壳两端都被打开时，根据能量守恒定律，回到最初位置的管并不会停下，而是会继续以千兆赫兹的频率振荡[图.1(b)]. MWNTs的千兆赫兹振荡器可能具有潜在的应用前景。

目前，实验室正在努力将纳米管振荡器的理论预测变为现实，但还没有成功的报道。实验中的一个重要步骤要想使一个碳纳米管振荡器保持足够长的持续时间，就需要开发一些方法来维持振荡。减少能量耗散或施加外场是两种可能的方法。

单根碳纳米管可以用（n,m）索引，它的定义了参考了石墨片晶格坐标中的基矢。由（n₀，m₀）/(n_c，m_c)描述的双壁系统，当n₀/m₀=n_c/m_c，它将轴向对称；否则，它被认为是轴向不相称的。对于沿外壁滑动的内壁，能量不是常数，而是随内外壁相似度和管径变化的函数[12]。在双壁振荡器里，在滑动过程中，随着层间相互作用的不同，重叠截面随时间的变化而变化。能量函数和层间力函数随该管轴向相似度的变化而变化。虽然层间滑动阻力比范德华力[2]小，对振荡频率[8]的影响很小，但摩擦引起的能量耗散是不可避免的。能量耗散问题[14]可能是持续振荡的主要障碍。这个问题在以前的实验中没有得到解决。[7,8,15].

在本文中，我们对一个双壁振荡器进行了分子动力学(MD)模拟，表明能量耗散率取决于双壁的相似度和相对形态。。温度控制是此类模拟中的一个重要问题。一个有限的不平衡温度系统难以用MD模拟来处理，目前还没有可靠的仿真工具。针对这些问题。为了做出在纳米机械系统能量耗散的复杂问题的一个初步的努力，我们只是选择了一个涉及双壁碳纳米管振荡器在初始温度下进行平衡的过程，然后在恒定能量条件下进行模拟(即，其中总能量E、体积和分子数目N固定不变)。我们的目的是研究在这些条件下的能量耗散，以获得对此系统的初步结论。

图 1 Mwnt振荡器的示意图表示。(A)在Mwnt系统将可伸缩的内壁释放，然后通过层间范德华尔斯相互作用将其撤回到外壳中(Cumings和Zett理论)。(B)当外壳两端打开时，内壁在伸缩的距离内释放时，应与外壁间来回摆动（郑、江理论）[7]

在较低的初始温度下，我们所研究的最光滑的振荡器能保持最高可达60 ns的振荡。随着温度的升高，能量耗散率急剧增加，振荡衰减。热运动更快。双壁不同的碳纳米管，如扶手椅/锯齿形，比扶手椅/扶手椅和锯齿/锯齿的双壁系统平滑得多。在我们所研究的体系中，锯齿/锯齿的耗散率最大。振荡的持续时间和频率对振荡的大小有明显的影响。

MWNT内的伸缩运动倾向于在具有最稳定的范德华相互作用的两层之间发生。我们关注的是一个外管和芯管长度表示为L₀和L_C的双壁系统。大多数模拟都是基于标准AMBER分子力场[16]，包括范德华尔，键伸展，键角弯曲和扭转相互作用。The Tersoff-Brenner 势 [17] 和 the 12-6 LennardJones 势也遵循这种模拟。

结果如图2所示，其中，横坐标是核心和外壳之间的距离中心，而且认为L₀=L_c约为3.5nm。图中的力是层间总能量的偏微分。当大于某一值时，平均伸缩力随管长不发生变。然而，伸缩力在平均值附近波动，波动幅度取决于两个管的组合。

图 2三种典型双壁碳纳米管伸缩力与位移的原子计算。扶手椅/锯齿形系统的力波动范围为35 pn，且与管状透镜无关。在扶手椅/扶手椅和Z字形/Z字形系统中，波动幅度随管长的增加而增大，对于图中所示的管长，波动幅度分别约为152和1926 pN。

图2显示，在给定的管长下，（18，0）/（5，5）扶手椅/锯齿，（10，10）/（5，5）扶手椅/扶手椅，（18，0）/（9，0）锯齿/锯齿形系统中的力变化比例为1.0：4.4：55.1。在扶手椅/锯齿系统中波动最小，在锯齿/锯齿系统中波动最大。有趣的是，在扶手椅/锯齿系统中，力的波动与管长无关，而在扶手椅/扶手椅和锯齿/锯齿系统中随管长的增加而增大。当层间间隙接近0.34nm时，这些性能不随管径的变化而变化。在典型的实验中，管的长度可达几百纳米，只有最光滑的管层才能被拔出[1]。这意味着扶手椅/锯齿形系统具有的性质是最重要的。一般说来，双壁不相同系统与扶手椅/锯齿形系统具有相似的性质，而双壁相同系统具有与扶手椅/扶手椅或锯齿形/锯齿形系统相似的性质。Legoas 等人[ 15 ] 对有更多壁的管道进行了研究，得出的结论是，双壁系统已经包含了最关键的影响。在不失去一般性的情况下，我们将把讨论限制在扶手椅/锯齿，扶手椅/扶手椅和锯齿形/锯齿形系统。

为了研究不同系统的耗能机理和持续振荡的持续时间，我们在两个不同的初始温度下进行了长达3ns的MD模拟[18]。模拟采用AMBER标准力场和微动力学，不控制温度。在给定温度下，初始能量最小化后，内管拉出某一确定值xi;₀（约为原长的1/4到1/2）然后释放开始振荡。外壳固定在三个原子上(一端两个，另一端一个)。模拟中，时间步长为1fs，总能量变化在0：03%以内。

当内壁在xi;₀处时，势能最高，动能最低，质心速度为零。当内核移动向外壁时，范德华力做功，势能减小，动能增加，直到内壁回到平衡点。此时，动能达到最大值，内壁继续运行，向外壳的另一端移动，然后势能增加，动能减小，以此类推。层间摩擦使振荡振幅势能峰值随着时间的推移而减小。图3(A)和图3(B)显示了在初始温度约为8K时，（18，0）/（5，5）和（10，10）/（5，5）系统中势能的变化。在图中，给出了模拟开始和结束(3ns)附近的势能变化。在如此低的温度下，振荡是有规律的，并且相对稳定，最高可达3ns。但其振幅随时间而减小，如图3(C)所示。

图 3初始温度约8K时势能随时间的变化（a）（18，0）/（5，5）系统(b) 10，10）/（5，5）系统（c）势能振幅随振荡时间的减小。管长约为3nm，初始挤出位移约为管长的1/4。(C)中的虚线是分子动力学模拟的拟合曲线。

扶手椅/锯齿形体系的耗能率为1.21 kcal/mol/ns，远低于扶手椅/扶手椅系统的耗能率(约7.7~13 kcal/mol/ns)。在相同管长的锯齿/锯齿系统中，能量耗散率较高，可达22 kcal/mol/ns。在图3,势能的初始振幅约为70 kcal/mol。扶手椅/锯齿形、扶手椅/扶手椅和锯齿形系统的振荡时间分别约为58、9和3 ns。

当初始温度上升到150 K左右时，能量耗散率显著增加，即使在扶手椅/锯齿形系统中，其振荡周期也变得不那么规律,如图4.。在这种情况下，规则振荡只能维持几纳秒。在300 K的室温下，有规律的振荡将变得更加困难。

在扶手椅/锯齿和其他双壁不同的系统中，最大伸缩力不随管长的增加而增加[13]。对于具有较大初始xi;₀的更长的双壁不同的系统，可以获得更大的势能初始振幅，这将有利于在较长的时间内保持有规律的振荡。分子动力学模拟扶手椅/锯齿形振荡器的振荡时间是图3所展示的2倍，约为62ns，略长于58ns。在双壁相同的系统中，增加管长会导致层间摩擦力的增加。

由于能量耗散，随时间的增加，振荡振幅最大值xi;_max减小，振荡频率增大。能量耗散率越高，频率增加越快。图5显示了（18，0）/（5，5）系统振荡频率随时间的变化。对于长度为3nm的双壁系统，振荡频率可达100 GHz以上。初始温度为8K时，能量耗散相对较低，频率增加较慢；初始温度为150 K，频率增加速度快得多。对于一个有着更大xi;_max的更长的管或者更重的重心，振荡频率会减少[8]。增加重心的重量而不改变层间的相互作用和摩擦，可进一步降低耗能率。这些问题将在今后的研究中加以处理。

图 4在初始温度为150 K时，（18，0）/（5，5）系统的势能随时间的变化。

图 5不同温度下（18，0）/（5，5）系统振荡频率随时间的变化

在上述分析中，采用了12-6 Lennard-jones势来模拟层间相互作用。使用L-J势可以使层间伸缩力的波动略小于Kolmogorov-Cresi势[13]。但这两种势都证实了在我们考虑的双壁不相同的系统中，力的波动与管长无关。

人们认为晶格内部能量对力的影响要小得多。即使是刚性管道系统，其伸缩力波动也与柔性管道系统几乎相同，然而，当AMBER势中的排斥项被去掉时，当晶格之间的刚度变得太弱时，规则振荡的预测持续时间显著减小。

从势能耗散率dE_pot/dt可以估计出纳米振荡器的有效动态层间摩擦, 振荡频率f为

使用图3的结果,F_eff被估计为0.085,0.400，0.612pn/原子（扶手椅/锯齿形、扶手椅/扶手椅和锯齿形/锯齿形系统各自的原子）。相对而言，相应的静电力振幅约为0.053、0.865和9：795 pn/原子。因此，有效动态摩擦力与静电力函数有很好的相关性，但与它不成线性关系。当伸缩长度增加50%时，在扶手椅/锯齿形系统中F_eff从0.085降低到0.040pn/原子，这正如Cumings和Zettl [1]所预测的一样。

这项工作由中国国家科学基金会和德国斯图加特马克斯普朗克金属研究所的W.G.和Q.S.Z.的客座教授支持。在此诚挚的感谢Dr. Farid F. Abraham [14]和黄永刚教授提供的许多有益的建议。

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