对含二甲醚/ H2 / O2 / Ar混合物点火延迟时间测量装置的实验和动力学研究外文翻译资料

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对含二甲醚/ H₂ / O₂ / Ar混合物点火延迟时间测量装置的实验和动力学研究

摘要：

二甲醚/氢/氧/Ar混合物（氢混合比例从0%-100%不等）所测定的范围，冲击波压力 1.2-10atm，温度 900-1700，对于过量空气系数（oslash;=0.5），理论配比（oslash;=1.0），富含比（oslash;=2.0）的混合物，对于想更多了解不同过量空气系数的混合物在滞燃期中最初参数和统计量的影响，在实测资料（X_H2le;95％）的基础上通过多元线性回归方程制得。二甲醚/ H₂的点火延迟时间展现了三种点火的机制。对于X_H2le;80％，这个点火装置是通过二甲醚的化学性质和点火延迟时间所控制的，是一个典型的对温度和压力的阿伦尼乌斯式依赖。对于80％le;X_H2le;98％，点火由二甲醚和氢气混合气的化学性质,以及点火延迟时间在更高的压力所给更高的点火活化能所控制。然而，对于X_H2ge;98％，混合物过度的活化能被发现能降低温度，这表明点火是由氢原子所控制。通过两个有用的模型进行模拟，并得到了两个不同的结果。因而，可以用灵敏度分析来说明两个模型不同仿真结果产生的原因。其后，化学上对氢混合比例对点火延迟时间的影响是通过使用小型激进的摩尔分数和反应路径分析。最后,通过高压力进行模拟是未来的工作的一个起点。

1.介绍

化石燃料消耗的增加以及严格的排放法规促使研究人员开发高效燃烧技术以及寻找清洁的替代燃料。均质压燃（HCCI）由于其较高的热效率和降低氮氧化物和烟尘排放[1]吸引了极大的关注，然而，由于HCCI发动机的点火主要是由化学动力学控制，所以商业化的HCCI发动机仍然被不可控的点火时间所限制[2]。先前的研究表明,使用混合燃料(一个高辛烷值燃料与一个高十六烷燃料混合)是一种有效来控制HCCI发动机的点火时间的方法。二甲醚（DME）作为一个有前途的替代燃料,在低温下具有良好的点火和燃烧特性[3]。在燃烧过程中,二甲醚显示了一个两级燃烧和放热现象,类似于线性高碳碳氢化合物[4]，如正庚烷。为了扩大使用二甲醚作为燃料的HCCI内燃机的反应机制，二甲醚与高辛烷值燃料的混合被期望能够控制HCCI燃烧时的点火时间,以及满足各种发动机负载。氢,拥有130的高辛烷值,被认为是下一代作为发动机和能量来源的清洁和节能燃料，由于其可再生能源和优良的燃烧特点[5.6]。最近, 一些研究[7,8]表明,不同氢混合比例可以有效控制一个二甲醚HCCI发动机的点火时间。

到目前为止, 在引擎[7-11],激波管[12-16]，射流搅拌反应器[13.17],快速压缩机[16.18-20]以及层流火焰速度的测量实验中，实验与动力学建模研究纯净的二甲醚和氢的氧化被广泛报道[21-26] . 然而,研究二甲醚/ H2混合物的氧化是具有局限性的。Jeon和Bae[27]研究了在单缸压缩点火发动机中二甲醚及二甲醚/H2的预混合压燃(PCCI)的特征。研究结果表明,二甲醚的PCCI燃烧平均有效压力低于二甲醚/H2的PCCI燃烧,与氢混合比率的增加会导致减少CO,CO₂和HC排放。黄等人，使用定容燃烧[28]研究了二甲醚/ H2 /空气混合物在不同的当量比(0.8、1.0和1.2),氢混合比率(0%,20%,20%,0% 80%和100%)以及大气压力下的预混层流燃烧特性。他们的研究结果表明，火焰传播速度，层流燃烧速度和燃烧速率均随着氢增加。此外，更多氢的加入会使峰值压力的时间提前和缩短燃烧持续时间。陈等人，采用可调同步辐射真空紫外光电离和分子束质谱，[ 29 ]研究了当量比（oslash; = 1.5），不同掺氢比例（0%，20%，40%，60%，和80%）的二甲醚/ H2/O2/Ar 的预混层流燃烧。他们发现，在火焰区火焰温度随掺氢比例增加而降低，由于混合物体积热值的降低以及燃烧器中热传输速度的增加。刘等人，[30]通过化学研究DME/H2/O2/Ar低压预混层流火焰的化学成分。他们的研究结果表明，当掺氢比例超过40%时，加氢的效果越不明显。

点火延迟时间是化学动力学模型的发展和验证的重要数据。同时，它也是控制HCCI点火正时的重要参数。到目前为止， DME和H2混合气点火延迟时间点的数据已经被报告，但氢的加入对DME的效果还不是很清楚。在这项研究中，在很宽的温度和压力范围内，二甲醚/氢气/氧气/AR混合物在激波管内的点火延迟时间被测量。通过多元线性回归分析，得到了稀混合的点火延迟时间的关系。同时，使用模拟“赵”模型[ 31 ]和NUIG Aramco Mech 1.3 [ 32 ]进行。此外，敏感性的分析使用上述模型的不同的模拟结果揭示潜在的原因，最后，小规模的分析以及反应途径被用于对DME／H₂二元燃料不同掺氢比例对点火的影响的分析和解释。

2.实验和数值方法

所有的测量都是在激波管中进行的，这在以前的细节描述中有介绍过[ 33 ]。一个直径11.5厘米的激波管分为一个4米长的驱动部分和一条长5.3米的由聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）做成的隔段。在这项研究中，厚度为0.025毫米和0.2毫米的PET膜分别运用在大气压为1.2和10 atm的测量中。驱动部分的泄漏率需小于0.01托/分钟，这些相比于50-500托/分钟的燃料混合物是可以忽略不计的。燃料混合物制备在128升混合罐，并允许通过至少12小时的分子扩散混合。高精度压力变送器（Rosemount 3051）是用来测量各组分的分压。之前的混合物在容器被稀释到10^-6bar。表七列出了这项研究中的1个混合物的组合物。混合成分是DME（纯度＞99.99%，HPLC），氢气（纯度＞99.99%，HPLC），氧气（纯度＞99.999%）和氩（纯度＞99.999%）。

点火延迟时间定义为火焰在端壁入射冲击波到来之间的时间间隔。OH化学发光在端壁的最大速率外推曲线为零线，如图1所示。点火的发生也被利用在端壁处的再冲压力的所监测，这OHfrasl;化学发光一致。用三的时间间隔计数器记录三次线性外推得到的端壁入射激波速度（侥幸，pm6690），这是由四快速响应的压电压力传感器触发（PCB，113b26）位于近1.30米的驱动部分用30厘米的长度相同的间隔。由光电倍增管检测在端壁306plusmn;10 nm和位于端壁的半带滤波器OHfrasl;化学发光（滨松CR 131）。所有的压力和化学发光信号由数字采集仪记录（横河dl750）。

使用软件Gaseq [ 34 ]计算重新连接后的冲击温度。从burcat数据库[ 35 ]获得了氩气和氧气，DME，氢的热力学数据，。在本研究中的温度的不确定性估计为25 K. 通常设备相关上升压力计为4%/ms。点火延迟时间使用模拟的方法进行，采用定容，绝热，零维的反应器，使用CHEMKIN II包[ 37 ]与SENKIN/VTIM的途径[ 38 ]。模拟点火延迟时间被定义为反应开始和OHfrasl;摩尔分数峰值之间的时间间隔。由于OHfrasl;摩尔分数的急剧增加，这一理论的定义是在实验中始终坚持的定义。

3．结果与讨论

在这一部分中，从先前DME和氢的文献得到的两个重复的条件，并使用我们的激波管装置进行反复比较。然后，不同过量空气系数混合物的相关性是在测得的数据基础上取得的。此外，模拟工作进行并使用两个可用的模型，且随后进行动力学研究。最后，提出了高压模拟作为未来工作出发点的理念。

3.1．与先前的数据比较

为了确认当前设备的可靠性和测量数据的可信度，使用我们的激波管装置对从DME和氢的文献获得的两个复制的条件进行的比较重复。下面给出详细的描述。

在过去的几十年里，大量关于氢的点火延迟时间实验在很宽的冲击波范围内被重新测量。最近，庞等。报告了[ 39 ]在较宽的温度范围内氢的点火延迟时间。图2显示了与庞等人测量数据之间的比较。[ 39 ]在3.5个大气压下，4% H₂ / 2% O₂。可以看出，目前的测量数据与庞等人的数据相同。在整个温度范围内。然而，庞等人的数据只是注明在高温点火时的延迟时间（S＜2毫秒）。[ 39 ]也参与比较。

对DME，库克等人。[ 12 ]和Dagaut等。[ 13 ]已经测量了被氩稀释过后的DME的点火延迟。图3给出了1% DME在1100–1700 K温度，当量比0.5相关的实测数据的研究和文献[12,13]。为了便于比较，库克等人建议压力指数为0.66Agrave;。[ 12 ]并将所有的实验数据规范化为3.3个大气压。如图所示，测量值与库克等人相当吻合，但给比Dagaut等人的高。[ 13 ]在相对较低的温度下会导致较高的活化能。Dagaut等人有较低的活化能。[ 13 ]这可能是由点火延迟时间的定义造成的。在Dagaut的研究，使用端壁CO₂的排放进行了对点火延迟时间的确定，而不是使用OH的浓度。

3.2．测量点火延迟时间

为了更直接的了解初始参数的影响，设计了不同掺氢比例，过量空气系数（oslash; = 0.5），DME / H₂/O₂/Ar混合物的点火延迟时间实验，如图4所示。补充材料提供了实验数据。

对于包含X_H2 le;80%的 DME／H2的混合物，如图4a–C所示，该混合燃料的点火延迟时间表现出强的Arrhenius依赖性如同纯DME，表明点火过程由DME化学为主。因此，相关的实验数据的基础上，通过多元线性回归，使用以下公式：

tau;=Apⁿexp(Ea/RT)(0%le;X_H2le;95%) (1)

其中tau;是以微秒为单位的点火延迟时间，P是以atm为单位的压力，E_a是单位活化能，单位是千卡/摩尔，T是以K为单位的温度，R = 1.986*10^-3 kcal/mol^-1 K^-1是通用气体常数。相关参数见表2。负压力的依赖性表明，点火延迟时间随压力的增加而减小。此外，它们的绝对值随氢混合比增加而增加，表明受压力的增加的影响。

对于80%le;X_H2le;98%的DME／H2的混合物，如图4d和e所示，点火延迟时间也表现出典型的阿伦尼乌斯对温度的依赖性。因此，线性相关性也被制定。然而，点火延迟时间在更高的压力下显示出较高的点火活化能，尤其在增加氢混合比更为明显。这种行为归因于反应的竞争：R1 (H O₂ lt;=gt; OH H) and R9 (H O₂ (M) lt;=gt; HO2 (M)), R433 (CH₃OCH₃ H lt;=gt; CH₃OCH₂ H₂). 后者的反应，在较高的压力和较低的温度下抑制点火活动，并成为占主导地位的反应，而前者促进点火[ 40 ]。

当进一步增加混合物的氢的混合比例（X_H2ge;98%）时，并发现提高温度伴随着活化能的转变，表明点火是由氢化学为主。在文献[ 40、41 ]中也观察到这种现象。

3.3．数值模拟

模拟使用两个可用的化学模型进行：赵模型[ 31 ]和[ 32 ] NUIG Aramco Mech 1.3。两模型包含了详细的氢气、氧气和DME的化学反应。赵模型[ 31 ]，其中包括55种反应物和290种的反应，是为DME而以RRKM /主方程方法为基础。它一直对各种实验目标进行验证，包括流反应器[ 42,43 ]，射流搅拌反应器（JSR）[13,17]，热解的结果[ 31 ]，点火延迟时间[13,17]，火焰层流速度[ 26,44,45 ]。NUIG Aramco Mech 1.3 [ 32 ]是由 Curran集团在2013发展到253种反应物和1542的反应。图5给出了实测和计算点火延迟时间，同时使用赵模型和NUIG Aramco Mech 1.3，过量空气系数（oslash; = 0.5）DME／H2混合物压力是1.2和10atm。这两种模型可以定性地捕捉氢的影响。赵模型的预测在相对高的温度以及在1.2个大气压的不同掺氢比例模型中给出了合理的协议与实验数据，如图1所示，5A。然而，它在相对较低的温度下预测的实验数据。随着氢混合比例的增加，这种现象变得更加明显。在10个大气压，如图5b所示，赵模型预测是适合纯净的DME。然而，随着氢混合比例的增加，它展示出了一个明显的预测。NUIG Aramco Mech 1.3对于所有的在1.2个大气压和10大气压条件下的混合物都有很好的效果，如图C和D所示，并提出了对于较低的温度下的反应，只有不具体的预测。为进一步验证模型和氢加成效应的调查研究，额外的化学计量数据（oslash; = 1.0）和富集（oslash; = 2.0）的混合物的测量，是在不同的混合比（X_H2 = 0 %、80 %、95 %、98%、100%），P = 10atm，如图6所示，与计算值相同。同时还观察到，NUIG Aramco Mech 1.3实测数据与模型吻合，赵模型对H含量实测数据的预测增加。这种预测与在P=10atm的精益混合物相似。

为了定量地说明模型的性能和氢混合

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