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柴油机SCR控制：当前的发展及未来的挑战

摘要

为了满足日益严格的排放法规，选择性催化还原（Selective Catalytic Reduction，SCR）成为了一项重要的后处理技术。本文概述了SCR控制技术的当前发展及未来挑战。文章介绍了SCR系统的硬件配置，分析了SCR转换器的建模和标定，总结和回顾了当前的SCR控制策略，最后讨论了引领SCR控制研究未来的主要领域。

关键词：柴油机；选择性催化还原；建模；控制；氨储存

1引言

随着人们对环境问题的愈加重视，发动机排放法规也越来越严格。举个例子，从图1所示的欧洲重型排放法规可以看出，氮氧化物的排放限值已经从8.0g/kWh降低到了0.46g/kWh，且其使用的测试行驶工况——世界统一测试循环（World Harmonized Test Cycle, WHTC）——也更加严格。此外，NH₃泄露浓度在欧VI中的限值也首次减少到了10ppm。因此，SCR成为了一项重要的后处理技术。在过去的10年里，学者们对SCR进行了大量的研究，提高了氮氧化物的转换效率并更好的防止了NH₃的泄露。

本文展示了SCR控制系统的当前发展及未来挑战的全面概述。文章介绍了常用的SCR硬件配置，然后描述了SCR系统的建模和标定，涉及了不同的控制策略，此外，为了了解SCR未来的发展道路，本文还提出了SCR控制的主要挑战，并在最后进行了总结。

图1.欧洲重型排放法规NO_x排放限值

2系统结构

控制系统的性能受限于系统的硬件配置，它包括设备、执行器和传感器。图2展示了一个典型的SCR系统布局。

SCR转换器由沉积有催化涂层的基体组成。在各种SCR催化剂配方中，V/W/TiO₂和金属交换沸石是使用最广泛的。V/W/TiO₂不易发生硫中毒，而金属（铜/铁）交换沸石有更好的低温性能和热耐久性。在图2中，氧化催化器（Diesel Oxidation Catalyst, DOC）和氨氧化催化器（Ammonia Oxidation Catalyst, AMOX）是可以作为选择的。DOC主要作用是烧掉排气中残余的碳氢化合物和CO，同时它也能用于改变废气的温度，促使NO氧化成NO₂，从而提高NO_x的还原效率。下游的AMOX则用于氧化过量的氨，它使NO_x的转换效率和NH₃泄露的控制分离，在SCR控制设计中仅需考虑NO_x的转化效率。AMOX的缺点是，NH₃被氧化不仅是一种浪费，而且还可能会导致多余的N₂O和NO_x的产生。

喷嘴是实现SCR控制策略的主要执行器。还原剂在控制器的命令下通过喷嘴喷射到排气中并分解成NH₃用于后面的还原反应。喷嘴的安装位置和特性对氨的控制很重要。

上游和下游的传感器用于测量温度以及NO_x和NH₃的浓度。条件允许的话，这些传感器可以被安装在SCR和AMOX之间。尽管废气（NO_x或NH₃）传感器成本高，这些传感器在SCR闭环控制中是必要的。然而，目前市场上可买到的NO_x传感器对NH₃非常敏感（也称作交叉耦合效应），这限制了它们在反馈控制中的使用。一个激发过滤器和一个扩展卡尔曼滤波器可用来估计真实的NO_x浓度。然而，这些滤波器的带宽可能会限制其在瞬态条件下的表现。近年来NH₃传感器也可以在市场上买到了，相比于严格基于NO_x传感器反馈的控制，NH₃传感器提供了很多优势。此外，这些新的控制在瞬态条件下性能更优越且不存在交叉耦合问题。目前，有研究关注于NO_x传感器和NH₃传感器的结合的应用，从而进一步提高系统的性能。车载诊断（On Board Diagnostics, OBD）的管理也需要下游的NO_x传感器。

图2.典型SCR系统布局

3建模和标定

在稳态和瞬态条件下都能正确预测气体浓度和内部状态的高保真SCR模型对开发控制策略和诊断功能是很有价值的。虽然没有统一的SCR催化剂化学反应机理，Eley-Rideal机理已被广泛采用，该机理在广泛的工况范围内都与实验结果能较好的吻合。本章基于Eley-Rideal机理对SCR转换器的建模进行了综述。

3.1气-固催化反应机理

首先，将32.5%的尿素水溶液注入废气中，其中的水在那里蒸发了。然后(NH₂)₂CO通过下面的化学反应被热分解成了HNCO和NH₃。

HNCO也会通过水解反应形成NH₃。

根据大多数研究，当排气温度大于200-250℃时，上述尿素分解反应对SCR催化性能的影响可以认为是微不足道的。当考虑尿素分解的动态过程，可以在文献[7，37]中找到相关的建模描述，在文献[24]找到分解机理中的额外的细节。
然后，形成NH₃被SCR催化剂吸附，吸附反应可以表示为：

气态NO_x还原反应与吸附反应同时进行。在这些反应中，有两个主要的SCR反应：标准SCR反应(4)和快速SCR反应(5)。

虽然快速SCR反应比标准SCR反应要快得多，NO/NO₂的大小决定对该过程建模时哪个反应是需要主要考虑的。对于大多数重型柴油机来说，在最初的废气中NO₂的量远远少于NO。然而，如果上游安装一个DOC，NO/NO₂比例可能会有所不同。如方程式6所示，还原反应也可以针对纯NO₂进行。这个反应被称为慢速SCR反应（也称为“NO₂ SCR”反应）

吸附的NH₃^lowast;也可以脱附或被氧化成N₂。脱附反应和氧化反应可分别用方程式7和8描述。

也有报告说，有两种不同的氨存储位，它们都可以进行NH₃的吸附和脱附反应。这些双位建模方法可以实现扩展温度窗口内（50–550℃）氨的吸附/脱附过程的精确描述。

SCR转换器中的主要反应在表1中进行了汇总并在图3中进行了展示。表2中列出了一些其他的在不同的研究中提到的关于SCR转换器的反应。总之，反应方程式3-8在SCR控制中应用广泛，而其他的反应通常被忽略或者根据催化剂配方和操作温度范围进行适当考虑。

表1.SCR转换器中的主要反应

图3.SCR转换器中主要反应的展示

表2.SCR转换器中的其他反应

3.2面向控制的SCR转换器建模

就SCR转换器内的气流和传热而言，偏微分方程（Partial Differential Equations, PDEs）应该被用来描述对流和扩散现象。如图4所示，可采用有限体积法（Finite Volume Method, FVM）通过将转换器内的气流沿着流动方向离散化，分成n个单元来解偏微分方程。在单元的交界面处，第i个单元的输出被认为是第（i 1）个单元的输入。假设所有变量在每个单元内是一样的。因此，对于每一个单元而言，原来的偏微分方程就被转化成了常微分方程（Ordinary Differential Equations, ODEs）。

由于每个模型有自己特定的目的，单元的数量也可能会有所不同。可供参考的单元的例子如表3所示。很明显，单元的数量需要在模型保真度和执行时间之间进行权衡决定。因此，高单元数模型适用于模拟场合而低单元数模型更适合于实时控制的应用场合。

忽略化学反应引起的放热或吸热的影响，热动态与化学反应是不挂钩的，可以分别建模。转换器固相的能量平衡主要依靠气体与催化剂之间的热对流，而其他的研究中也考虑到了固相对环境的热辐射。典型的一个单元的温度状态方程描述如下所示。

其中是入口废气温度，是单元的温度，是外界温度。是一个与热对流相关的集总参数，是一个与转换器对外界的热辐射相关的集总参数。

根据阿伦尼乌斯方程，一般的化学反应速率常数表达式被定义为：

其中下标j代表对应的反应，k是反应速率常数，A是指前因子，E是活化能，R是通用气体常数。速率方程如下给出：

其中r是反应速率，和是反应物的浓度，和是化学反应系数。因为（11）是在一个复杂的反应过程中的一个基本反应方程，整体反应速率表达式可能会有所不同。这就是为什么化学反应表达式在形式上与方程式10和11相同，但在细节上可能有微小差异。

运用质量守恒定律，使用化学反应速率，一个单元内的氨覆盖率非线性状态方程、气相NO_x（或NO、NO₂）和NH₃的浓度可以表示为：

其中theta;是氨表面覆盖率，C是浓度，、等是系统的输入，包括单元入口的NO_x和NH₃浓度、排气的质量流量等等。举个例子，一个由常用的质量平衡方程组成的面向控制的SCR模型的如下所示：

(13)

其中是转换器中表面活性原子相对于气体体积的浓度，、、以及分别是吸附、脱附、还原和氧化的反应速率常数，是气体空速，是单元入口处的NO_x浓度，是单元入口处的NH₃浓度。的定义是：

其中是单元数，是气体与转换器总体积之比，是催化转化转换器的体积。为了在实时应用中使用，在面向控制的建模中只考虑系统的主要动力学。因此，诸如气固传质和热传质的其他过程的影响在方程组13中没有细致考虑。
从方程式9和13可以计算出，对于一个n单元的SCR模型，共有4times;n个微分方程（如果NO和NO₂分开考虑则有5times;n个）。研究表明，还原和氧化反应的时间常数要远小于吸附和脱附的时间常数。因此，动态气体浓度通常会被忽略。此外，由于热模型问题可以单独求解而且系统没有振荡，也可以简单地将

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