柴油机SCR控制技术发展现状和未来挑战
摘要
为了满足日益严格的排放法规，选择性催化还原技术（SCR）已成为必不可少的柴油机排放后处理技术。文章对SCR控制技术发展的当前现状和未来挑战做了一个全面的概述。文中介绍了SCR系统的硬件配置，SCR催化转化器的建模和标定，同时对当前SCR系统的控制策略进行了比较总结。
关键词
柴油机 选择性催化还原（SCR） 建模 控制 氨存储
1 介绍
随着人们对环境问题的日益关注，发动机排放法规正越来越严格。以欧洲的重型柴油机的排放法规为例，如图1所示，NOX排放限值已经从欧Ⅰ法规的8.0 g/kWh下降到更为严格的欧Ⅵ法规的0.46g/kWh。同时，欧Ⅵ法规首次对氨的滑失量做出了限制：规定氨的瞬时滑失量不能超过10ppm。因此，SCR技术成为了一种必不可少的柴油机排放后处理技术。在过去的十年中，人们在提高NOX的转化效率和防止氨的滑失方面已经进行了大量的研究。
文章对SCR控制技术的发展现状和未来挑战做了全面的概述。介绍了典型的SCR系统的硬件配置，SCR系统的建模和标定，以及不同的控制策略。为了了解SCR技术的未来发展方向，文章介绍并总结了SCR控制技术的面临的主要问题和挑战。
图1 欧洲重型卡车排放法规NOX限值
2 系统配置
系统的硬件配置限定了控制系统的性能，硬件包括催化器母体，执行器和传感器。典型的SCR系统布局如图2所示。
图2 典型SCR系统布局
SCR催化转化器中填充着涂满催化剂涂层的载体。在SCR催化剂中，V/W/TiO2催化剂和以沸石为载体的金属催化剂的应用最为广泛。其中，V/W/TiO2催化剂的耐硫性好[22]，而沸石型催化剂有着更好的低温活性和耐热性[49]。如图2所示，柴油机的氧化催化器（DOC）和氨氧化催化器（AMOX）都是可供选择的。DOC技术主要是为了降低排气中残留的HC和CO，还可以改变排温从而促使NO氧化为NO2，以提高NOX的转化效率[29][35]。下游的AMOX是用来氧化过量的NH3[10][35]。通过下游加装的AMOX装置,使得NOX的转化效率的不会受到NH3的滑失控制的影响，在控制系统的设计中只需要考虑NOX的转化效率。AMOX的缺点在于会造成NH3的浪费而且可能会导致N2O和NOX等污染物的产生[47]。
计量阀是实现SCR控制策略的主要执行器。在控制器的指令下，计量阀打开，还原剂喷入排气中，并分解出NH3进行还原反应。计量阀的安装位置和自身特性对NH3精准的控制都非常重要[13]。
上下游的传感器测量催化器前后排温，NOX浓度和NH3的浓度。这些传感器均被安装在SCR装置和AMOX装置之间[31]。尽管目前NOX传感器或NH3传感器的成本很高，但是这些传感器是实现SCR闭环控制所必须的传感器。然而，目前商业化的NOX传感器对NH3存在着交叉敏感性，这一特性限制了目前商业化的NOX传感器在SCR系统的反馈控制中的应用。目前，一般通过励磁滤波器[39][42]和扩展的卡尔曼滤波器[20]来估计NOX的实际浓度。但是，这些滤波器的有效频率范围会限制SCR控制系统的瞬态性能。最近几年中出现了NH3传感器的应用，这种传感器与NOX传感器相比在反馈控制中具有明显的优势[12][46]。而且，这种基于NH3传感器的反馈控制由于不存在交叉敏感性，所以具有良好的瞬态性能[54]。目前，在NOX传感器和NH3传感器的联合使用方面有着大量研究，旨在大幅提升控制系统的性能。另外，在车载诊断（OBD）中要求排气下游必须安装NOX传感器。
3 建模与标定
精准的SCR模型能够准确的预测稳态和瞬态工况下的NOX浓度和状态，对控制策略以及故障诊断程序的制定很有价值[49]。尽管到目前为止还没有一个公认的SCR催化还原的化学反应机理，但Eley-Rideal机理被广泛采用，而且实验数据证明这一机理在宽广的工况范围都与实际符合[36][42][47]。本节依据Eley-Rideal机理，论述SCR催还器的建模。
3.1 气固催化剂反应机理
首先，32.5%的尿素溶液喷入排气中，同时进行蒸发。尿素受热分解为NH3和HNCO，反应方程式如下所示：
(NH2)2CO → HNCO NH3（1）
HNCO通过水解作用同样会生成NH3，反应方程式如下：
HNCO H2O → NH3 CO2（2）
文献[29][42][54]的研究指出，在排气温度高于200-250℃时，尿素的水解对SCR催还器的性能影响可以忽略。当考虑尿素水解动力学，文献[7][37],而且文献[24]给出了水解机理的详细研究。
然后，产生的NH3被SCR催化剂吸附，吸附方程式如下：
NH3 → NH3lowast;（3）
伴随着NH3被吸附，气态NOX的还原反应也开始发生。在这些催化还原反应中，主要有两种反应类型：标准反应(4)和快速反应(5)，反应式如下：
4 NH3lowast; 4NO 4O2 → 4N2 6H2O（4）
4 NH3lowast; 2NO 2NO2 → 4N2 6H2O（5）
尽管快速反应的反应速率远远快于标准反应，但是建模过程中需要考虑的主要化学反应由NO和NO2的比例决定。对于大多数重型柴油机而言，原机排放的废气中的NO2要远远少于NO[24][51]。然而，在排气上游加装DOC装置后，NO和NO2的比例会发生改变[35]。还原反应同样可以完全由NO2参加反应，这个反应方程式称为慢速反应，反应方程式如下：
8 NH3lowast; 6NO2 → 7N2 12H2O（6）
被吸附的NH3lowast;能够解吸或者被氧化成N2，解吸反应式（7）和氧化反应（8）式如下：
NH3lowast; → NH3（7）
4NH3lowast; 3O2 → 2N2 6H2O（8）
有研究提出，NH3在催化剂上的存储位有两种，均能解释NH3的吸附和解吸反应原理。这种双位吸附的模型方法在宽广的温度窗口(50-500℃)能精准的描述HN3的吸附和解吸过程[11][49][50]。
图3说明了SCR转化器内发生的主要化学反应。通常反应方程式(3)-(8)在SCR控制模型的建立中北广泛采用，其他的一般被忽略，但是会根据催化方程和运行工况进行考虑。
图3 SCR传化器内主要化学反应
3.2 面向控制的SCR催化器建模
考虑SCR催化器内部的排气流量和热传导，应该利用偏微分方程来描述这种对流和扩散现象。如图4所示，采用有限容积法求解偏微分方程，通过计算域离散化，在气流方向上分为n个微元。在微元的交界面处，前一个微元的输出量作为后一个微元的输入量。在每个微元内的变量性质均相同。这样对于每个微元而言，普通的偏微分方程就可以转换成为普通微分方程。
根据模型建立的目的不同，微元的数目也可能不同。研究指出，微元数目的选定，要在模型的逼真度和仿真求解难度上进行权衡。因此，微元数目多的模型多用于仿真，微元数目少的模型更适合在实时控制中应用。
忽略化学反应中能量的影响[41][56]，则SCR系统的热力学可以单独进行建模。固相催化器中的能量交换主要是气体和催化剂间的热对流，有些研究也认为催化器向周围环境的热辐射也占热能交换的很大一部分。单个微元内的温度状态方程如下[41]：
(9)
Ti是前排气温度，T是微元体温度，Ta是环境温度，Kc是对流传热系数，Ka热辐射系数。
根据Arrhenius方程，主要的化学反应速率常数表达式如下：
(10)
下标j代表对应的反应，k是反应速率常数，A是指前因子，E是活化能，R是通用气体常数。反应速率方程如下：
(11)
式中，r是反应速率，Ce和Cf是反应物浓度，alpha; 和 beta;是化学反应系数[62]，反应式11是复杂的化学反应中最基本的反应方程式，总的反应速率表达式会很复杂。这就是式(10)和(11)的表达式的形式是一样的原因，但是在某些细节上会有细微的差别。
根据质量守恒定律，反应速率方程，氨覆盖度非线性状态方程，单个微元内的气态NOX和NH3的浓度为：
（12）
theta;是氨的覆盖度，C是NOX和NH3的浓度，d1,d2,...为系统的输入，包括微元进口的NOX和NH3浓度，排气质量流量等。由常用的质量平衡方程得到的面向控制的SCR模型如下[42][58]：
(13)
式中，Cs是催化器内活性气体的浓度，kAds,kDes,kRed,和 kOxi是反应中吸附，解吸，还原，氧化的速率常数，vflow是气体的空速， 是微元进口的NOX和NH3浓度，a0的定义如下：
式中，N是微元的数目，εC是气体体积与转化器总容积的比值，VC是催化器的体积。为了保证系统的实时性，在建模时只考虑主要的动态系统。因此，次要过程的影响，如气固变换质量变化，热传导和逃逸扩散的影响在建模中可以被忽略。
根据方程9-13，能够得到对于n各微元的SCR模型应该有4times;n的微分方程，研究表明，还原时间常数和氧化反应的影响相对于吸附和解吸过程十分微小。因此，气体浓度动力学通常是可以被忽略的[8][41][54]。此外，热力学模型能够进行独立求解，所以系统中不存在震荡，从而可以将化学反应动力学近似简化为可变参数的一阶线性系统[7][22][37][38]。因此，可用一阶动力学表示氨存储变化。
目前微控制器的计算能力限制了的SCR控制模型的实时性。随着微控制器技术的快速发展，更先进的离散化和求解方法有望用
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