均质充量压燃天然气发动机 的废气燃料重整技术外文翻译资料

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均质充量压燃天然气发动机

的废气燃料重整技术

D.Yap, S.M. Peucheret, A. Megaritislowast;, M.L.Wyszynski, H.Xu

摘 要：天然气的自燃温度较高，因此天然气发动机需要高压缩比和（或）进气充量加热来实现其均质充量压缩点火（HCCI）。氢作为重整气体有助于降低稳定HCCI时所需的进气温度。氢气的加入会使缸内燃烧提前开始，这是因为在压缩冲程期间，自燃所需的最低进气温度降低了，从而导致在进气温度相同时燃烧会提前。本文记录了使用闭环废气燃料重整制氢的实验结果。在一定范围的发动机负荷内，当该重整气体引入发动机时，可以观察到进气温度要求会降低。因此，当进气温度给定时，可以实现较低的发动机负荷。也就是对于给定进气温度的均质充量压燃，其负荷特性会有所延展。

关键词：废气燃料重整；天然气；氢；均质充量压燃

1.绪论

1.1 均质充量压燃发动机

均质充量压缩点火发动机（HCCI）的效率与柴油机接近，且氮氧化物和颗粒物质排放水平较低，因此在世界范围内被广泛开发。另外，HCCI发动机可用燃料有很多，如汽油、天然气、乙醇等。^[1–3].

均质充量压燃建立于烃氧化化学的化学动力学，此观点已被广泛接受。这个观点已被光谱实验支持，这表明HCCI中自由基形成的顺序所对应的是自燃的顺序，而不是火焰传播的顺序^[4]。最近的实验^[5]和建模^[6-8]也支持这个观点。一般来说，在一个大气压下的烃氧化可以分为三个主要温度范围：

• 低温lt;650K；
• 中间温度650-1000K；
• 高温gt; 1000K；

这三个区域的温度界限是压力相关的，并且随着压力增加，极限会趋向更高的温度，尤其是在气缸状态下。

天然气自燃所释放的主要热量取决于高温区域，对于四冲程天然气HCCI发动机，为了实现放热过程中所需的较高的缸内温度，必须做好先前工作，通常是提高压缩比（通常在15-21之间），或者对进气进行加热。克里斯滕森^[1]使用低十六烷值和高挥发性的燃料（如异辛烷、乙醇和天然气），并且在17:1或更高的压缩比下实现了跟柴油接近的效率的HCCI。当使用异辛烷作为燃料时，在21:1的压缩比下，在不进行节流且没有预热的情况下，可以实现HCCI。因为HCCI使用的压缩比相同，乙醇和天然气则分别需要预热到80℃和120℃才能实现HCCI。

虽然天然气需要的自燃温度高，但其主要成分为甲烷，可以通过使用高压缩比，进气加热，或缸内残余气体再循环来实现HCCI。燃料的混合将会推迟主要热量的释放，进而影响HCCI的发生。奥森等人^[9]已经表明，在燃料中加入少量氢气进行混合，可以改进天然气HCCI的点火。

氢的加入在甲烷燃烧中的重要性体现在对氢原子的贡献，它通过增强H₂ / O₂反应（H O₂→ OH O）中的链支化来促进甲烷的自燃。这使得主要热量提前释放，也就是降低了天然气稳定自燃所需的进气温度，特别是在中等压缩比下。

对于所需的少量氢气，合理的解决方案是利用废气燃料重整来制氢。

1.2 废气燃料重整

对于内燃机而言，其对应的制氢方法是废气燃料重整。在过去十年中，伯明翰大学对此进行了广泛的研究，其部分文献对火花点燃和压燃发动机等相关工作进行了研究^[10-14]。此过程包括发动机废气（高温下的氧气和蒸汽源）与烃燃料的催化反应，以产生富氢气体，然后通过废气重整再循环（REGR）再次循环到发动机内。废气燃料重整过程类似于自热重整过程（ATR），其中烃燃料与蒸汽和空气或者氧气反应生成富氢气体。反应包括完全氧化反应和部分氧化反应、蒸汽重整反应以及水煤气变换反应。 这些反应可伴随其它反应，例如干重整反应（在高温下发生的燃料和二氧化碳的吸热反应，生成氢）和焦化反应。在低温（~300℃）情况下，通过反应的平衡建模，可以预测出典型HCCI的排气中有着相对较低的氢含量（小于20％体积）^[15,16]。

本文记录了天然气的闭环废气燃料重整在HCCI中对天然气的应用。目前的工作是HCCI技术的关键研究项目中的一部分，特别是使用催化废气重整制造的氢，此项目最终目标是实现板上密切耦合的燃料重整器。

2. 实验设置

2.1 发动机系统

发动机系统采用了改进后的单缸火花点火发动机。压缩比从原始规格的10.5提高到了15。这种改进的发动机的燃烧室形状更类似于为HCCI发动机提出的典型的先进发动机设计。发动机规格的摘要见表1。

在整个测试中，发动机的节气门保持较大开度，并且保持进气流速恒定。所有的测试均在1500rpm的发动机转速下进行，发动机负荷根据燃料供给设定的不同而不同。测试过程中没有使用特殊阀门，进、排气凸轮轴的标准与汽油机相同。

测试过程会对发动机的平均有效压力（IMEP）和气缸压力轨迹进行记录。发动机在稀空燃比下运行，同时保持平均有效压力的变化系数（COV）低于5％。放热分析得出的5％的燃点用作燃烧定相的指标。尽管可以使用其它燃烧指标（比如50％的燃点），但之所以选择5％的燃点，是因为它既不受负温度系数的影响，也不会随燃烧的持续而变化。

因此，它被用于指示添加氢气时燃烧定相的变化。其中，负温度系数是在较重烃燃料的HCCI过程中发现的参数。

在进气管中安装了3kW的电加热器，用来预热天然气HCCI过程中所需的空气。加热器位于燃料入口和排气再循环（EGR）回路的前端。

天然气HCCI的负荷下限受限于空气加热器可实现的最高温度，当发动机接近于爆震极限时，为负荷上限。

对于添加纯氢的灵敏度测试，氢气占主燃料体积的10％。进气温度保持恒定，以保证加氢对燃烧定相的影响，同时调节主燃料以维持发动机负荷。

进入发动机的重整废气流恒定地保持在进气体积的5％，以最小化减小重整器条件的变化。重整气体的氢浓度取决于重整器条件。在测试期间不使用其他外部的EGR。

所记录下的废气排放包括二氧化碳、一氧化碳、未燃烧碳氢化合物和氮氧化物的排放。 另外还记录了废气中的氧含量。

2.2 重整器

微型反应器用于重整实验，其结构见图1。反应器系统基于Allenby等人^[10]的设计。控制排气、天然气和空气进入反应器的流量，并使用加热层来控制反应器的温度。反应器本身是1英寸公称直径的不锈钢管，装载有长65mm和75mm，直径25mm的两种整体催化剂。使用两个热电偶记录温度，一个位于催化剂整体入口上方10mm处，第二个位于整体底部。

在25℃下催化剂入口处的体积流量除以整体催化剂体积成为气体时空速度。在所有情况下，由于硬件限制，气体时空速度（GHSV）保持在约8325h ^-1。

重整实验所使用的催化剂由庄信万丰公司提供。该催化剂含有由金属氧化物催化的无镍配方。它是专门用于促进所有期望的反应（氧化反应，蒸汽重整，水煤气转换反应）的制剂，可同时抑制焦炭的形成。

图1 微型反应器结构示意图

之所以向重整器提供的是纯甲烷而不是天然气，目的在于使催化剂的硫中毒最小化。必须说的是，由于一些硫与废气一起进入反应器（以天然气为燃料的发动机），所以不能消除硫对催化剂的影响。

紧接排气阀后面的排气温度与重整器入口处温度相同，是为了模拟发动机中的闭合耦合回路，其中机载重整旨在在没有任何辅助加热设备的情况下使用。

用装有热导检测器的气相色谱仪来测量重整的氢和甲烷的含量。

2.3 闭环重整

图2 闭环重整实验装置示意图

闭环重整系统包括含有部分废气的重整燃料，用以产生富氢气体并将其引入发动机的进气歧管中。如图2所示，这是通过使用一个外部重整器实现的，其所有参数均可调节。 在我们的实验中，重整器的入口设置在适当的条件下以模拟闭合耦合环路条件。

3. 结果与讨论

3.1 燃料重整

发动机的负荷不同，废气成分会随之改变。这可以转化为在重整器的入口处不断变化的反应物比率，正如在其它废气燃料重整出版物中已经报道的那样^[12]。

如已经提到的，燃料重整的目的是产生富氢气体。从燃烧的角度来看，无论废气特性如何，最重要的是具有稳定的氢浓度。然而，实际应用中的HCCI并不充分，废气的成分将随发动机负荷而变化。因此，为了更好地模拟实际情况，应试图保持制氢水平恒定，而不考虑废气组分变化。

可以使用先前识别出的重整器条件来运行发动机，通过调整空气、燃料和废气以匹配该条件，以便保证更加稳定地产生氢气。然后可以进行进一步的优化，其中可以从整个负荷范围入手，识别关于焓的最佳重整器条件。然而，本文的目的是为了证明，当应用于HCCI发动机时，闭环重整的可行性和好处，并且将来会进一步地进行优化研究。

为了在整个实验期间保证氢的产生恒定，必须仔细检查反应器入口的条件。选择重整废气再循环中10％和15％氢（体积干基）的比例作为试验目标，以评价对HCCI的影响。图3表示了这些实验的发动机废气中氧气和水的含量。可以看出，当平均有效压力接近1bar时，发动机条件下所产生的废气具有最大氧含量和最小含水量。也就是说，当这种废气与新的甲烷燃料混合时，在重整器入口处，O₂/CH₄比值最高，H₂O/CH₄比值最低。在本实验中，尽可能保持重整器中的条件类似，以便保证在整个运行期间的发动机进气成分都有着相同的产氢率。选择该点作为确定产氢目标的重整器条件的基线，因为对于重整器的生产技术而言，增加O₂的浓度比增加H₂O的浓度更可行。

图3 氧（测量得到，干基）、废气的水含量和具有

不同发动机负荷下的过量空燃比（lambda;）

作为结果而言，当发动机负荷增加，且废气中的氧气减少水增加时，额外的空气会被引入重整器中，以置换一部分废气来补调节氧气的减少以及水的增加。

可能存在可以应用的其他方法，而不通过添加空气来补偿，在这种情况下，重整器的输出可能不会被完全优化。在伯明翰大学进行的研究表明，重整器的结构（例如纵横比等）会影响氢的产生^[17]。然而，由于该工作的重点是为了证明HCCI条件下添加氢气的闭环废气燃料重整的可行性和好处，所以当前设备的设置被认为是足够合适的。

为了产生所需的10％的氢，需要将氧气与燃料的摩尔比（O₂ / CH₄）保持在0.59和0.68之间，水与燃料的摩尔比（H₂O / CH₄）比在0.26和0.33之间。为了产生所需的15％的氢，选择的第二点为O₂ / CH₄ = 0.49 和 H₂O / CH₄ = 0 对应的点，该点对应着部分氧化，以及在不充分的HCCI（~300℃）的条件下的低温进气时所产生的更高量的氢。之所以测试该点，是因为它消除了对废气中O₂和H₂O的波动的依赖性。这一点并非是最佳点，因为氧的增加导致了氧化反应的增加，并且虽然它未被优化，但还是被选定来检查较高的氢浓度对发动机性能和排放的影响。

表2给出了两种情况的总结。当发动机负荷为1bar的平均有效压力时，仅通过废气和燃料的预混合来产生氢气。如图4所示，在平均有效压力为3bar的发动机负荷时，通过添加空气达到H₂的目标产量。图4a表示的是不同流体的体积百分比，而图4b表示的是，当空气加入

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