用于力学性能稳定和高热电性能的Mg2Si1-xSnx/SiC纳米复合材料的SiC纳米添加剂的形态调制外文翻译资料

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用于力学性能稳定和高热电性能的Mg₂Si₁-xSn_x/SiC纳米复合材料的SiC纳米添加剂的形态调制

摘要：

我们在Mg₂Si₁-xSn_x/SiC纳米复合材料中掺加SiC纳米粉末和具有优异的韧性和很高强度的纳米线。本文详细的描述了纳米SiC添加剂的形态和相分数对于复合材料的热电（TE）以及力学性能的影响。我们发现，由于钉扎效应、纤维桥接和纤维拉出机制，具有0.8％质量分数的SiC纳米粉末或纳米线的 Mg₂Si₁-xSn_x/SiC纳米复合材料的断裂韧性和抗压强度分别能够提高约50%和30%。同时复合材料的热电性质变化不大，在750K温度下的最大热电优值ZT约为1.20。

正文：

由于塞贝克效应，热电（TE）材料有望作为一种应用在车辆和工业过程中的废热回收的绿色和干净的新能源材料。热电材料的性能是通过无量纲因数来评估的，公式是ZT= 其中S，sigma;，T和 分别是塞贝克系数，电导率，绝对温度和总热导率。因此，高功率因数（ ）和低热导率对于开发高性能热电材料是必不可少的。 （0le;xle;1）基固溶体是一类用于在300-800K温度范围内进行热能发电的材料，同样也是具有良好的热电性能以及廉价和环保的优点的原材料[1]。 固溶体的相组成和热电性能在很大程度上是取决于Si / Sn比值的，其中接近x = 0.7的组成也是非常有希望达到的。正如最近的研究表明[2,3]，当 材料中出现能带收敛现象时，光和重导带的能带边缘在能量上重合。这种频带收敛增加了参与传输过程的载波谷数Nv，会导致状态密度（DOS）有效质量 的显着增强，但是不增加频带有效质量 。结果，我们观察到塞贝克系数的急剧增加。光和重导带的能带边缘会聚，加上过量化学计量含量的Mg和合适的Sb或Bi掺杂，在约750K下

的折射率增强为1.30 [4-6]。此外，最近的研究表明，当在温度约1080K [7]下进行热处理时，将会获得单相 ，并且在空气中温度为823K下进行BN涂层操作后，可以大幅提高材料的使用寿命[8]。因此基于 组分的固溶体显示出作为用于制造热能发电的n型晶体管的极好前景[7]。

然而，对于在可行的一些商业方面的应用，除了要求优异的热电性能之外，良好的力学性能也非常重要。通常情况下， 固溶体会通过脆性断裂模式[8]失效，即在断裂之前没有发生明显的塑性变形，并且由于在高温下工作时的热应力作用，很容易观察到裂纹。因此，当制造基于 固溶体的模块时，加工过程（如切割和抛光）的操作是很具有挑战性的。先前的研究发现 固溶体具有维氏硬度下的正常值（室温下为3.07~3.54GPa），但是会显示出很低的断裂韧性（在室温下约0.48 ）。因此，如何去改善热电材料的各项力学性能，特别是其中的断裂韧性是国内外目前亟需解决的重要问题。

已经有研究表明，掺加具有高强度和高弹性模量的添加剂是改善复合材料的韧性的好方法[11-13]。在我们的这项工作中，我们利用SiC纳米粉末和纳米线（SiC纳米线是一种径向上尺寸低于100nm，长度方向上远高于径向尺寸的单晶纤维），试图改善 固溶体的力学性能，并且发现材料并没有任何显著的热电性能退化的现象。所以SiC的选择的正确性是显而易见的。SiC具有优异的机械性能（弯曲强度为640MPa，在室温下的断裂韧性为3.8 ），同时它的热膨胀系数很低（室温下仅为 ），并且材料的密度很低（3.21 ）以及具有良好的热稳定性（在3103 K下熔化）[14,15]。SiC的相分数不同和形态不同（即纳米粉末对纳米线）对 固溶体的热电性能和力学性能的影响先前已经被详细介绍过了，并且我们发现复合材料保持了优异的热电性能的同时可以观察到复合材料力学性能的显著增强。

图1.添加有不同质量分数的SiC纳米粉末或纳米线的 的PXRD衍射图谱

高纯度粉末的Mg（99％，100-200目），Si（99.99％，200目），Sn（99.9％，200目），Sb（99.999％，200目），SiC纳米粉末，3C-SiC，99.99％，40nm，Aladdin）和SiC纳米线（SiCW，3C-SiC，99.9％，通过CVD方法制备，用直径约为0.1-0.6mu;m，长度约为100-500mu;m，长沙高级材料厂提供）作为起始材料，以制备出具有标称组成为 （x，y = 0,0.002,0.004,0.006，0.008）。在这里我们按照已经证实了的两步固态反应方法，起始反应是在温度为873K下进行24小时实验，第二反应在温度为1080K下进行24小时实验，将实验样品置于热解氮化硼（PBN）坩埚中，在反应过程中始终密封在二氧化硅安瓿中[16]。如注释中所述，通过在930K的温度下进行5分钟的放电等离子烧结，材料最终固结成锭，如上所述。同时因为考虑到Mg在高温下会挥发的特性，我们通过在复合材料中添加超过化学计量8％的过量的Mg来补偿在制备的期间由于蒸发而损失的Mg。

我们通过CuKalpha;辐射（lambda;= 1.5406Aring;）在PANalytical XPert Empyrean X射线衍射仪上检测到所得纳米复合材料的相组成，发现范围在10-80度内、步长在0.02度。断裂面的形态用装有EDX（XFlash 6160，布鲁克）的场发射扫描电镜（FESEM，日立SU8020）测定。另外需要注意的是，对于所示的纳米复合材料， 如图2所示，在FESEM表征之前需要使用2％体积的硝酸乙醇溶液蚀刻5到10秒。通过在氦气下操作，我们在商业ZEM-3系统（Ulvac Sinku-Riko）上获得在300-800K范围内的导电性sigma;和塞贝克系数S的值。使用物理性质测量系统（PPMS，Quantum Design），并使用plusmn;2T的磁场，通过五探针法测量在300K下的霍尔系数RH的值。载流子浓度nH和载流子迁移率 分别可以由 和 计算得，总热导率由公式 确定，其中需要假设单个抛物线带和声声子散射，其中lambda;是通过激光闪光法（Netzsch LFA 457）获得的热扩散率，rho;是通过阿基米德法在醇中测量出的密度， 是通过差示扫描量热计（TA DSC Q20）测量得到的。在测量计算中，电导率的误差估计为plusmn;5％，塞贝克系数的误差估计为plusmn;3％，热导率的误差估计plusmn;5％。

在室温下我们使用MTS 810测试系统分别进行压缩试验和三点弯曲试验（弯曲跨度了15固定为12mm），试样尺寸分别为3times;3times;6mm和2times;2times;15mm。本实验分别为每组测试准备个样本[17]。在Vickers压头（Wilson WH1150）上可以测量复合材料的硬度和断裂韧性，负荷为1kg，停留时间为15s。对于每组制备的3个样品，并且对于15mm直径和3mm厚度的每个盘状样品进行10个压痕操作。其中用于计算维氏硬度H_V和断裂韧性K_IC的相关方程可以在注释中找到[18]。

图1显示了具有不同含量的SiC纳米粉末和纳米线的Mg₂Si₁-xSn_x/SiC纳米复合材料的粉末X射线衍射图案，以及根据图1的 的重新计算的参考图案。由于少量的SiC（b1 at.％），基于XRD数据，所有样品似乎是单相。考虑到Mg的很高的活跃性，应用金相蚀刻，随后进行FESEM和EDX表征作为另一种方式以检查SiC的存在和形式，即是否可能已经与 反应。 我们采用具有最高含量的SiC纳米线（0.8at.％）的纳米复合材料的结构作为参照组，因为该材料内部的纳米线足够长并且我们很容易观察到现象（在图1中呈现了纯SiC纳米粉末和纳米线的形态，参考文献[19]）。图2（a）显示出蚀刻后的形态，图2（b）表示与图1对应的元素分布图。如图2（a）所示。显然，SiC添加剂不具有与基体反应的倾向，并且纳米线在纳米复合材料中随机分散，而且纳米线在复合材料中是没有任何各向异性的性质的。

图2（a）：在金相蚀刻后含有0.8％的SiC纳米线的 的FESEM图像; 图2（b）：图2（a）所示的SiC纳米线的元素分布图。图2（c）：含有0.8％的质量分数的SiC纳米粉末的复合材料的断裂面，插图：在基体材料的晶界上的SiC纳米晶粒的放大图; 图2（d）：含有0.8％质量分数的SiC纳米线的复合材料的断裂面。

表格1.室温下电传输参数的复合材料与不同量的SiC。行条目表示载流子浓度 ，载流子迁移率 ，降低的费米能级 和有效质量 。

关于SiC纳米粉末和纳米线在Mg₂Si₁-xSn_x/SiC纳米复合材料中的分布的细节情况在图2（c）和（d）中示出。 从这些数据判断，SiC纳米粉末均匀地分散在基质的晶界上。40-50nm的纳米粉末颗粒的尺寸表明在制备过程中纳米粉末颗粒没有发生生长（在图2（c）和图2的参考文献[19]的插图中显示出更精确的图像）。 将SiC纳米线随机地嵌入到矩阵中。 在图2（d）中的断裂表面上观察到一些直径约为0.1-0.5mu;m的纳米线（在图4（f）中更为明显，放大率较低）。我们可以得出结论，不同的形态（纳米粉末或纳米线）和SiC的分布模式预期对 Mg₂<e

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