美国PM2.5化学成分的空间和时间变化对健康影响研究外文翻译资料

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美国PM2.5化学成分的空间和时间变化对健康影响研究

许多研究表明，空气中颗粒物质（PM）与不良健康影响相关，包括增加儿童过早死亡风险，入院率和较高的不良呼吸健康指标率[Pope and Dockery 2006;美国环境保护局（EPA）2006]。尽管空气中的颗粒对健康的影响已经在几十年内进行了有力的调查，但仍然存PM特征毒性的不确定性。迄今为止，关于暴露在PM下对健康影响的研究，已经对PM使用了各种指标，包括总悬浮粒子（TSP），雾度系数（COH），黑烟，英国烟雾，KM（粒子光度测量反射率），以及PM₁₀和PM_2.5（分别具有lt;10微米和lt;2.5微米的空气动力学直径的PM）。这些指标反映了PM特定尺寸范围内的质量，但没有具体合成物。为了有效控制颗粒污染，需要知道哪些来源对PM与健康相关的特性有所帮助。

越来越多的研究调查了PM_2.5 的健康影响PM_2.5 是1997年“国家环境空气质量标准”（NAAQS）纳入的 PM指标（例如，Dominici等2006; Franklin et al。2007; Laden et al。2006 ; Schwartz等人，2002）。该指标在1997年NAAQS中被选中，因为在呼吸道内的这一尺寸范围内的粒子剂量测定知识和流行病学证据具体表明 PM_2.5对健康的不良反应。然而，缺乏可以决定毒性的这种尺寸范围内的PM特征的证据，一般的基于质量的标准被颁布了。可能与毒性有关的PM 的特征包括金属，吸附在颗粒上的有机化合物或自身形成颗粒，生物成分，硫酸盐（SO42-），硝酸盐（NO3-），酸度，和表面吸附的反应性气体如臭氧（O）[Health Effects Institute 2002; 3国家研究理事会（NRC）2004]。研究已将PM2.5的几个化学成分与死亡率联系在一起（包括铁（Fe），镍（Ni）），锌（Zn）（Burnett等2000），硝酸铵（Fairley 1999），碳（EC） ），有机碳（OC），硝酸盐（Ostro et al。2007）和硫酸盐（Burnett等人2000; Ostro1995）认识到有必要对 PM特性和健康进行进一步研究，美国环保署已经建立了PM2.5的国家监测网络，该网络提供PM的化学成分数据（美国EPA 2006）。 随着数据的积累，他们将进行流行病学研究，旨在评估PM特征的空间和时间变化相关的健康风险。 在本文中，我们报告了美国环保局监测结果对2000-2005年美国187个郡的52个 PM组件的数据库的分析。 我们描述了PM 化学成分的变化的时空模式，并确定PM_2.5研究中可能进行评估的成分和对人体健康影响。

作为与 PM_2.5总质量相关，风险介质的个体化学成分，该成分的浓度必须与流行病学研究中使用的更多的一般质量变量一同变化（即 PM_2.5总质量） ; 然而，我们认识到，多个成分可能造成风险，成分之间可能会相互作用。 可能对人体健康有害的其他成分可能与PM2.5与健康状况之间的关系无关。 我们提供描述性分析，旨在识别满足与 PM_2.5总质量相关的此标准的候选PM_2.5 成分，并总结其中的空间和时间变化成分。 应进一步探讨这些候选成分，以确定它们是否介导PM_2.5 总质量的影响，并调查潜在的生物学机制。

1方法

数据库开发。 根据从美国环保局空气质量计划办公室获得的数据，我们开发了2000年2月至2005年12月期间美国187个美国郡的52个 PM_2.5组分和PM_2.5 总质量的数据库 标准（US EPA 2006）。郡名和成分列在补充材料表（S1和S2）（http://www.ehponline.org/docs/ 2007/9621 / suppl.pdf）中。 并不是所有的郡在整个时期都有完整的数据。 虽然大多数监视器每6天提供一次数据，但平均监测频率范围为3.1到11.9天。 根据对每个郡内监测或监测的分析，我们为每个PM_2.5组件生成了郡级估计值。

在开发和分析数据集时，我们需要解决几个关键问题，如下所述，我们开发了一个组合数据以生成全郡平均数据的协议。

1.1可疑数据

美国环保署将一些观察结果编码为有问题或不寻常的（例如“实验室问题”）。这些个别意见，包括许多极端值，都被忽略了。

1.2非大陆郡

我们省略了非大陆的郡，也就是夏威夷和阿拉斯加的郡。

1.3协同定位监管

259个美国环保署监测点中有15个（5.8％）在同一天有多个监测器进行重复抽样。来自同一地点的多个监测器的数据在同一地点被视为重复测量，并被平均以在该位置产生总体观察。在同位置监测器的价值观平均值之后，郡级风险敞口估计为郡内监测者的平均水平。

1.4数据较少的郡

我们省略了那些在 PM_2.5总质量上收集数据的郡，或者仅在短时间内（lt;6个月或lt;30个观测值）观测到的任何一个 PM_2.5成分的郡。由于这个原因，我们省略了11.4％的个别县（观察日的2.7％）。

1.5检查异常值

如果记录的最高 PM_2.5值高于第二高值三倍以上，则忽略观察日。这个标准只排除了两个观察日。

OC测量需要调整以校正现场空白并考虑与OC相关联的元素（如氧气和氢气）以估计有机物质。 有机碳物质（OCM）计算为

OCM = k（OCm-OCb），[1]

其中OCM =有机碳物质; k =非有机物调整因子（1.4）; OCm =测量的有机碳; OCb =空白过滤器的有机碳。 空白过滤器校正值基于美国EPA数据（美国EPA 2006）。 最近的分析显示，2001年至2005年的OC空白值在某些采样器中有所增加，而其他采样器的空白值则有所下降（Frank NH，未发表数据）。 我们使用通过采样器和年度特定空白校正值估计的OCM的数据集（Frank NH，未发布的数据）进行灵敏度分析。 OCM的这个替代值被指定为OCM2。

1.6分析

首先，我们确定哪些 PM_2.5组分对总 PM_2.5质量贡献了很大的一部分，无论是年平均值还是季节平均值。 季节的定义是基于3个月的时间（例如，夏季被定义为6月至8月）。 其次，我们确定了与PM_2.5总质量日变化的成分。 我们计算PM_2.5 总质量与每个成分之间的年度和季节性相关性，以及相应的季节性退化时间序列，X〜kc，t定义为：

X^c_k, t =组件c时组分k的浓度,

以时间t为中心的c分量k浓度的91天移动平均和nck , t=县c分量k的观测天数,以蒂梅为中心的91天移动平均线。

对去趋势数据的分析包括仅有一年以上的县。

2结果

原始数据集包括在所有地点的62,690个观察日(即监测数据的天数),其中有187个州的48,591意见与先前所述的排除情况。许多国家只有一部分研究期间的数据。每个县的 PM2.5总质量的平均观测次数为260天(范围为41)。补充材料(http://www.ehponline.org/docs/2007/9621/suppl.pdf)中的图1显示了每个州在研究期间的PM2.5观测数据的数量。对于其他组成部分,每个县的平均观察数为248天[钠离子( na ) ]至260天( oc)。每个县每个季度都有数据,其中有26.3%来自夏季, 26.5%来自秋季, 22.7%来自冬季,24.6%来自春季。图1显示了每个县的研究期间(2000-2005年)的平均 PM2.5水平。总体而言,美国东部和加利福尼亚PM2.5水平较高,中部和西北部最低。然而, PM2.5浓度具有不同区域的强季节性模式(图2)。在西海岸,在冬季和秋季达到高峰,特别是在加利福尼亚北部,在东部沿海地区则是夏季。全年中美洲的浓度仍然较低。

表1提供了全年和夏季和冬季每个 PM2.5组分的汇总统计数据。许多组件显示了强烈的季节性模式。例如, NO3 -、氯( cl )、Zn、Ni和br ( br)分别为3.6、3.2、1.5、1.4和1.4倍,分别比夏季高。铝(铝)、钛( ti )、镁( mg )、硅( si )和so42-比冬季高1.5 ~2倍。其他组件没有显示明显的季节模式。表1和其他汇总措施的结果,为较小的空间领域提供了国家平均掩盖空间异质性。同样,每年的价值观也掩盖了季节性差异。

表1

如果一个PM2.5 组分有助于与基于 PM2.5总量质量的时间序列研究中观察到的健康结果有风险的关联,那么该组分将会显示出与 PM2.5总质量相比的强日变化。许多这样的组分可能会大大影响到 PM2.5总质量。我们首先确定了构成总体PM2.5 质量多数的组分。52个组成部分中只有7个在所有187个县的年平均或任何季节平均总质量中贡献了ge;1%。这些组成部分( NH4 、EC、OCM、硝酸盐、Si、Na 和SO42 -)占年度或季节平均值的PM2.5 总量的79。图3显示了这些组成部分对全国、美国东部和西部平均每年、冬季和夏季平均水平的贡献率。SO42 --在夏季是更大的贡献者,而NO3-在冬季对两个区域都是更大的贡献者。虽然图3显示了两个美国地区的结果,但空间异构也可以存在于区域内。此外,此分析仅限于数据库中的组件,而未测量的其他成分或化学形式(例如氧化铁)也可能对总PM2.5 质量造成ge;1%。

图3 按区域分列的每年、冬季和夏季平均构成部分的 PM2.5的百分

我们还审查了如果任何组件在任何单个县的 PM2.5中贡献1%或更多的年或季度平均值。符合这一标准的成分包括铝、钙( Ca )、Cl、Fe和钾(K ) ,平均每年提供0.18 ~0.62的 PM2.5总量,但在某些城市,特定季节的PM2.5 的贡献率达到5.4%。这些组成部分对所有社区的 PM2.5总质量的贡献,以及任何单个群落的最小值和最大值均在补充材料中提供(表S3 ;http://www.ehponline.org/docs/2007/9621/suppl.pdf),每年和季度平均数。

图4至7硝酸盐组成部分的年和季节平均数。PM2.5显示强烈的1东模式(图4)。在美国东部, PM2.5成分通常在夏季达到峰值(图5)。PM2.5 中的NO3 -组分表现出某种相反的模式,在西海岸,主要分布在加利福尼亚(图6)。硝酸盐还呈现出南北模式,东北部各地区的水平较高,东南方向下降。这种南北梯度在所有季节都保持不变(图7 ),美国东部的最高浓度发生在冬季。美国西部地区的硝酸盐PM2.5 浓度在冬季和秋季最高 补充充材料(图S2 ; http://www.ehponline.org/docs/2007/9621/suppl.pdf)提供了其他关键组件的年平均和季节平均值的地图: Na 、Si、EC、NH4 和OCM。沿海地区的钠离子PM2.5水平较高,与海盐有关(图s 2 ) ,在美国西部的温和趋势之外不表现出强烈的季节模式(图s 3)。得克萨斯州的最高总Si水平(图S4 ) ,其他地区的高浓度(图s 5)。EC PM2.5显示了与NO3 -相似的空

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