中国长江内河口碳酸盐系统和CO2脱气通量外文翻译资料

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中国长江内河口碳酸盐系统和CO₂脱气通量

翟惟东 戴民汉 郭香会

摘要：基于2005年9-10月、2005年12月、2006年1月和2006年4月在长江河口进行的四次现场调查，对其碳酸盐体系，主要是CO₂分压(pCO₂)、溶解无机碳(DIC)与总碱度(TAlk)进行了调查。再根据2003年8-9月收集的pCO₂数据，首次研究了这个全球主要河流-河口系统CO₂释放通量的完整季节变化。长江口上游地区表层pCO₂为650-1440mu;atm；黄浦江——长江下游城市化主要支流，其呼吸速率非常高，pCO₂为1000–4600mu;atm；河口混合带pCO₂为200-1000mu;atm。

DIC和TAlk在河口混合过程中基本守恒，根据这些碳酸盐参数的季节性分布，我们估算出长江DIC年出口量约为1.54times;10¹² mol。污染严重的黄浦江对内河口下游的DIC、TAlk和pCO₂有显著影响。长江口主要河流的CO₂排放量较低，为15.5-34.2 mol m^-2。包括黄浦江和毗邻的上海内陆水在内，长江口CO₂脱气通量可能仅占长江向东海输出DIC的2.0%-4.6%。

1 介绍

河流及河口的CO₂排放是全球碳循环的一个重要组成部分。Frankignoulle等人（1998）认为欧洲河口的CO₂排放量为0.03-0.06 Gt C yr^minus;1，相当于1995年西欧人为CO₂排放量的5％-10％。Borges等人（2005）对全球河口CO₂排放量进行了一阶估算，估计超过0.16 Gt C yr^minus;1为内河口的脱气作用，超过0.24 Gt C yr^minus;1为近岸生态系统的排放(主要是外部河口和/或河流)。这些研究表明在相对较小的时间尺度上，陆地系统中存封的大部分大气碳可能会被降解并返回到海洋上的大气中(在内陆水域转化为溶解HCO^3- 或有机物)。例如，在斯凯尔特河口——一个温带和污染严重的欧洲河口，每年约有10%的无机碳输入，1993年3月无机碳的输入甚至占总量的约70%，并在河口混合区向大气释放CO₂。根据 Borges的研究，全球河口和盐沼可能每年释放约0.49 Gt C yr^-1 的CO₂，相当于化石燃料排放量的7％，或占全球河流碳输出的60％（约0.8 Gt C yr^-1）。

然而不同流域（如石灰富集区和贫瘠区）可能对不同河口系统的年CO₂循环产生重大影响，并且可能超过生物过程的作用。Borges等人指出目前对河流-河口系统全球一体化CO₂脱气通量的估算可能有很大的不确定性，主要原因是许多大型河流/河口的数据缺乏。如亚马逊内河口尚无可用数据，亚马逊外河口（河流）的有限的数据显示它是大气CO₂的汇，但亚马逊河流的CO₂排放量据估计高达0.5 Gt C yr^-1，比其向海洋输送的总碳量大近一个数量级。Cai等人估计1998年8-9月密西西比河内河口的其他水域CO₂分压（pCO₂）为1000-2100mu;atm。

基于有限的数据，总体上亚洲河流/河口的pCO₂低于欧洲河口。如在恒河三角洲的两个印度河口—— Mandovi Zuari与Hooghly Estuary ，以及中国的黄河/河口，它们的pCO₂适中(800-2500mu;atm)，在印度高塔米戈达瓦里河河口内部，pCO₂低至300-500mu;atm。但在高塔米戈达瓦里河河口的红树林系统，其pCO₂高达6400mu;atm。在中国珠江河口上游城市化地区，pCO₂高达 4000-7500mu;atm。

虽然河流-河口系统及其相关碳通量对全球碳通量非常重要，但并不意味着河口有强烈的CO₂排放，特别是在世界大河中。因此区域研究内需要进行更好的季节性限制。我们研究了亚洲第一大河——长江的河口CO₂。为了估算外海呼吸对河口末端碳酸盐体系和水-气CO₂通量的影响，我们还测量了溶解氧（DO）和单位体积耗氧率。尽管历史上对长江的研究很多，但有关溶解无机碳（DIC）、pCO₂ 的观测数据有限，只有总碱度(TAlk)与pH的相关数据。

2 数据与方法

2.1 研究区域

长江是世界第四大河，其河口排放量达到了约944times;10⁹ m³ yr^minus;1，流域面积为1.8times;10⁶ km²，占全国陆地面积的近20％，起源于青海-西藏高原的冰山，流经云贵高原和四川盆地，经过三峡地区——其基底岩系富含碳酸盐（图1a），然后穿过中国东部和中部的副热带平原，行进约2000公里，最后流入东海（ECS）。尽管长江下游固体含量从20世纪60年代的约600mg L^minus;1减少到2000年的400mg L^minus;1以下，但其仍是固体输送最重要的河流之一。长江也是典型的喜马拉雅河，与世界上大多数主要河流相比，它具有很高的碱度和碳酸盐风化速率。进入ECS后，长江冲淡水与许多ECS水团混合，由于长江携带大量营养盐和沉积物，人们非常关注上游筑坝对ECS生物地球化学过程的可能影响（如在2003年6月长江口上游约2000km处的三峡大坝开始填灌）。

在长江内河口，崇明岛将其分为两个分支，内河口长约120km，宽超过90km（图1b），水体混合相对较好。河口外的河流径流水体部分分层，超过95％的河流通过南支流入ECS。上海是一个高度工业化的大城市，主要通过长江下游最远的支流——黄浦江(HPJ)将大量的污水（2000年为1.8-2.2times;10⁹ m³ yr^-1）带入南支，并对其产生重大影响 (图1b)。本文重点研究为穿过南槽的南支(图1b)。

图1 中国三大河流示意图 (a)长江河口采样图 (b)黄浦江（HPJ） 两条经向实线（分别位于121°00rsquo;E和122°00rsquo;E）之间的表层区域被视为内河口 出口1为北支；出口2和3分别为南支的北槽和南槽；

2.2 抽样分析

2005年9月下旬至2006年4月初，在长江口共进行了4次巡航（图1b），除了2006年1月1-3日巡航主要考察了图1b三角形区域所示的外河口外，大部分巡航都注重内河口（包括邻近的HPJ）。与之前在2003年夏季进行的调查相同，航线沿着南支的一个主要断面（图1b），使用类似于Zhai等人先前描述的泵系统，从侧面进水口连续输送表层水（深度约1-2m），测量pCO₂和其他水化学参数。根据2003年夏季得到的数据，我们有了第一组全面的季节性覆盖的pCO₂测量数据。本研究还利用了2003年夏季获得的TAlk数据，因此我们可以从三峡大坝填灌初期（2003年6月）研究长江口DIC和TAlk的季节变化。

利用连续流动和圆筒型平衡器，并使用7000DIRIR光谱仪来测定pCO₂。自2006年4月以来，我们采用了新型全密封平衡器。使用了通用的CO₂气体标准来校正河口地区的PCO₂，xCO₂（CO₂气体标准）值，分别为380times;10^minus;6, 592times;10^minus;6, 967times;10^minus;6, 2.06times;10^minus;3, 3.51times;10^minus;3。这些标准的总体不确定性小于1％。为了将xCO₂数据转换成pCO₂，使用了Li-Cor 7000的相关气压记录，还配置了一套气象传感器（美国R.M.Young公司）来测量气压，两个气压数据集相对一致，其相对误差水平低于 0.1％（lt; 1 hPa）。

大气xCO₂通常每1-3小时测一次，抽取空气的弓形吸入口安装在水面以上约6米处，以免污染船舶。为了估算水气通量，在现场观测的表层温度和盐度下，将大气pCO₂校正到100％湿度。

用aYSIreg;6600meter、aWTWs CellOxreg; 325 DO探头对盐度、温度、溶解氧、酸碱度进行连续测量，所有传感器都进行了预校准，并通过同步离散氯度（用于盐度验证）、温克勒DO、pH值数据来验证盐度、DO和pH值，这些离散样品（连同表层DIC和TAlk）都是通过泵系统的侧面通风口收集的。在河口混合区内，主要以盐度分布来进行采样。在2005年9-10月的巡航中（9月30日-10月7日），在三个选定的站点对水柱的垂直剖面进行采样，用2.5升Go-Flo瓶子获得水样。在2006年4月巡航（4月3-10日）期间，由于海况恶劣，我们只调查了盐度约为14的断面。为了扩大我们的DIC / TAlk数据范围，本研究包括两个相邻的采样站（图1b中的G03和G05，表层盐度为28和32.6），在2006年4月26日东方红二号甲板上，用8升的Niskin瓶子获得了三个深度的离散水样。

在配备有Orionreg;Ross组合电极的Corning350pH/离子分析仪上，对三个NIST可追踪的缓冲液测量pH值，精确度为0.005。DIC的水样（未过滤但在测量前进行沉降）和TAlk（用1mu;mPE滤筒过滤器预过滤）分析用HgCl2保存，除了2003年8月Alk样本在采样后五个月内才进行测量，其余样本均在取样后10天内进行测定。如Cai等人所述，用Kloehn数字注射泵酸萃取0.5-mL样品后，通过红外检测测量DIC。使用配有用于检测的Orionreg;Ross组合电极的Corning 350 pH /离子分析仪，用Kloehn数字注射泵在25-mL样品上进行Gran acid滴定来测定TAlk。Andrew G. Dickson实验室DIC和TAlk测定的精确度为plusmn;2mu;molkg^-1。

在长江上游（河口上游110-130km）和HPJ上测定了体积耗氧率。繁衍和数据整合遵循Zhai等人和Dai等人的方法。简单来说，在黑暗条件下，使用20L LDPE立方体中的未过滤水进行甲板培养，并通过旋塞管采集一系列用于DO测量的子样品，使用Winkler方法。根据耗氧物质恒定浓度的假设（方程(1)和(2)）计算拟一阶反应系数。

微分方程式：

积分方程式：

其中[O₂]是DO浓度; [M]是耗氧物质的总浓度; t是繁衍时间; k是所有耗氧反应的综合反应系数; k为基于耗氧材料恒定浓度假设的拟一阶反应系数; A是一个随机常数。 基于等式（1）使用拟一级反应系数和现场DO根据方程式估算体积耗氧率。

2.3 DIC输出通量的估计

考虑DIC的季节变化及其在河口混合区内的生物地球化学行为，根据河流末端DIC浓度和径流量估算DIC输出通量。由于没有现场的径流量数据，我们使用大同站的径流量数据（位于河口上游640公里处,最下游de 水文站）。历史研究表明大同站径流量与在河口的河端测量的数据之间没有显着差异。

2.4 水–气 CO₂ 通量的估计

平均净CO₂通量（F）根据下式估算：F = ktimes;K_Htimes;△pCO₂，其中k是CO₂的气体传输速度，K_H是CO₂的溶解度，△pCO₂是水气pCO₂之差，正值表示从水到气的净CO₂通量，负值表示从气到水的净CO₂通量。由于现场k值不可用，我们的计算基于一系列风速经验函数，以便在复杂的水动力和地理条件下，用这种简单的气体传输速度参数化方法确定不同k值之间的变化。

2.4.1 Wanninkhof (1992) 函数

2.4.2. Raymond and Cole (2001) fu

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