南海气溶胶组成来源及季节变化外文翻译资料

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南海气溶胶组成来源及季节变化

Hong-Wei Xiao1,2 , Hua-Yun Xiao1,2 , Li Luo1,2 , Chun-Yan Shen3 , Ai-Min Long4,6 , Lin Chen5 , Zhen-Hua Long5 , and Da-Ning Li5

1Laboratory of Atmospheric Environment, Key Laboratory of Nuclear Resources and Environment (Ministry of Education),East China University of Technology, Nanchang 330013, China

2School of Water Resources and Environmental Engineering, East China University of Technology,Nanchang 330013, China

3College of Fisheries, Guangdong Ocean University, Zhanjiang 524088, China

4State Key Laboratory of Tropical Oceanography, South China Sea Institute of Oceanology,Chinese Academy of Sciences,Guangzhou 510301, China

5Xisha Deep Sea Marine Environment Observation and Research Station, South China Sea Institute of Oceanology,Chinese Academy of Sciences, Sansha 573199, China

6College of Earth Sciences, University of Chinese Academy of Science, Beijing 100049, China Correspondence to: Hua-Yun Xiao (xiaohuayun@ecit.cn) and Li Luo (luoli@ecit.cn)

Received: 4 October 2016 – Discussion started: 7 November 2016

Revised: 20 January 2017 – Accepted: 9 February 2017 – Published: 2 March 2017

摘要：为了评估南海海洋大气气溶胶不同来源，本研究于2014年3月至2015年2月，在南海西沙永兴岛采集了为期一年的气溶胶样品（TSP），分析了TSP和主要无机离子（Na 、 Cl^minus;、 SO₄^2minus; 、 Ca² 、 Mg² 、K 、 NH₄ 和NO₃^minus; ）浓度。结果表明，南海TSP浓度平均值为89.6 plusmn; 68.0 micro;g m^minus;3，其中，在冷季、暖季和转换季分别为114.7 plusmn; 82.1、 60.4 plusmn; 27.0 和 59.5 plusmn; 25.6 micro;g m^minus;3。Cl^minus;的浓度最高，年平均浓度为7.73 plusmn; 5.99 micro;g m^minus;3，接着是SO₄^2minus; (5.54 plusmn; 3.65 micro;g m^minus;3 )、Na (4.00 plusmn; 1.88 micro;g m^minus;3 )、 Ca² (2.15 plusmn; 1.54 micro;g m^minus;3 )、NO₃^minus; (1.95 plusmn; 1.34 micro;g m^minus;3 )、 Mg² (0.44 plusmn; 0.33 micro;g m^minus;3 )、 K (0.33 plusmn; 0.22 micro;g m^minus;3 )、NH₄ (0.07 plusmn; 0.07 micro;g m^minus;3 )。TSP和主要无机离子浓度均呈现明显的季节性变化，在冷季较高而在暖季和转换季较低。影响因素包括风速、温度、相对湿度、降雨和气源区域。利用后向轨迹、浓度加权轨迹(CWTs)和正交矩阵因子分解法(PMF)模拟南海大气气溶胶可能的来源、源贡献以及主要离子来源的时空变化。后向轨迹分析和浓度加权轨迹法(CWTs)表明，永兴岛的气团主要分布在凉爽、暖湿和过渡季的东北，西南和东南。PMF结果显示，77.4％的Na 和99.3％的Cl^-来自海盐;NH₄ 中有60.5％来自海洋排放。人为来源对岛上的大气气溶胶非常重要。化石燃料燃烧产生的二氧化硫和氮氧化物（尤其是中国沿海地区的煤炭）是NO₃^minus;（69.5％）和SO₄^2minus; （57.5％）的主要来源。

1. 引言

气溶胶及其颗粒物会影响全球大气过程、导致光化学烟雾现象、影响敏感生态系统中的酸和营养物沉积，并且对人类健康产生影响 (Chin,2009; Davidson et al., 2005; Deng et al., 2011; S. Liu et al., 2014; Steyn and Chaumerliac, 2016; Zhang et al., 2011)。气溶胶有许多来源，自然来源和人为排放的气溶胶包括来自风化的风沙和矿物，海水喷雾，燃烧过程和生物排放(Chin, 2009; Davidson et al., 2005; Rinaldi et al., 2010;Pavuluri et al., 2015)。还有二次气溶胶，这些气溶胶由可冷凝的大气气体，如二氧化硫、氮氧化物、氨气和可挥发的有机化合物形成 (Chin,2009; Kolb and Worsnop, 2013; Xiao et al., 2012a, 2014b;Zhang et al., 2011)。所以，气溶胶是由各种化学成分组成的 (Xiao and Liu, 2004)，包含硫酸盐、硝酸盐、铵盐、矿物质元素、黑碳和微粒有机物质(Zhang et al., 2007, 2011;Chin, 2009; Pavuluri et al., 2015; Steyn and Chaumerliac,2016)。由于亚洲南部和东部近几十年来经济和工业的快速发展，人类活动释放的许多气溶胶及其前体物质已经成为一个主要的环境问题(Steyn and Chaumerliac, 2016)。人为排放的气溶胶可以从污染地区长途运输到偏远的开放海域，这被公认为是向海洋地表水供应人为物质的主要途径(Duce et al., 2008; Lawrence and Lelieveld,2010; Jung et al., 2012)。

南海（SCS）位于西北太平洋的热带 - 亚热带边缘，是世界上最大的边缘海之一(Fig. 1)。南海与中国、菲律宾、马来西亚、越南和印度尼西亚等几个快速增长的亚洲经济体毗邻(Kim et al., 2014)。因此，海洋通过长期的大气输送，从周边地区接收大量的气溶胶(Fig. 1; Atwood et al., 2013;Jung et al., 2012)。南海有季风气候，北方冬季和春季有东北季风，北方夏季和秋季有西南季风(Cui et al.,2016)。因此，气溶胶光学厚度（AOT）显示出空间和季节变化，在寒冷季节南海北方的AOT较高，在暖季南海南方的AOT较高(Fig. 1)。南海冬季和春季，例如中国和日本，受到东北部的粉尘和污染影响(Y. Liu et al., 2014; S.-H. Wang et al., 2013; Xiao et al., 2015)；南海夏季和秋季期间，南海在南海南部接收了来自比如马来西亚和印度尼西亚的生物质燃烧的颗粒物和气相污染物(Atwood et al., 2013)。然而，南海地区气溶胶化学观测资料非常稀少 (Xiao et al., 2015)。

为了更好地了解海洋气溶胶的潜在来源贡献和时空变化，2014年3月至2015年2月在永兴岛不断收集总悬浮颗粒物（TSPs）。测定主要无机水溶性离子的浓度。此外，还利用后向轨迹分析、浓度加权轨迹（CWT）和正交矩阵因子分解模型（PMF）来模拟南海地区气溶胶的主要来源及其化学成分的时空变化。

1. 材料和方法

2.1 研究网站

2014年3月至2015年2月在中国科学院南海海洋研究所西沙深海海洋环境观测研究站屋顶采集了气溶胶样品。这个站位于永兴岛（YXI;图1; 16.83°N，112.33°E）。该岛属热带季风气候，冬春季为东北季风，夏秋季为西南季风(Xiao et al.,2015)。该岛位于南海冬季和春季北部的高气溶胶浓度区，夏季和秋季南部高浓度区的周边地区 (Fig. 1)。因此，污染物在冬季和春季可以从亚洲的东北部过来，夏季和秋季从亚洲的东南部过来(Y. Liu et al., 2014; S.-H. Wang et al., 2013; Xiao et al.,2015; Atwood et al., 2013)。有关永兴岛的更多信息在其他地方提供(Xiao et al., 2015, 2016)。在本研究中，根据风向和后向轨迹将采样周期分为三个季节。寒冷季节为2014年3月、4月、10月、11月、12月和2015年1月、2月份，东北部气温为25.9℃，暖季为2014年6 - 9月，西南部气温为29.7℃。过渡季是2014年5月，主要来自东南部的本地短空气群。永兴岛年平均气温27.7plusmn;2.7℃，相对湿度（RH）80plusmn;7％，风速3.6plusmn;1.8 m s^-1。2014年3月至2015年2月期间，季节变化很大（图2）。这一时期累计年降雨量为1526毫米，在凉爽季节约有其30％（图2）。

为了确定硫酸盐、烟尘和烟雾对永兴岛的影响，我们获得了NAAPS全球气溶胶模型从2014年3月至2015年2月的数据(gif format, https://www.nrlmry.navy.

mil/aerosol/#aerosolobservations)（gif格式;补充图一）。

2.2 样品收集和化学分析

使用特殊的高流速（1.05plusmn;0.03 m3 min^-1）KC-1000采样器在石英滤器上采集气溶胶，该采样器安装在SCSIO-CAS站的建筑物（约15米）屋顶表面上方1 m处。采样时间标称为96小时（4天一个样本）。所有的样品都储存在-20℃的冰箱中，直到实验室分析。在实验室中，将八分之一的过滤器切割并且放置在具有另外的超纯水的干净的50mL Nalgene管中。使用针孔过滤器过滤提取物，然后用5mL超纯水冲洗两次。将提取液和冲洗液一起放入50 mL管中，储存在-20°C的冰箱中直至进行化学分析。通过ICS-90离子色谱（Dionex，California，USA）测定气溶胶水溶性主要阴离子浓度（F^-、Cl^-、NO₃^minus;、SO₄^2minus; 、Br^-），用电感耦合等离子体发射光谱仪 (ICP-OES; Vista-MPX, CA, USA)分析水溶性金属和非金属元素浓度（Al、Ca、Fe、K、Mg、Mn、Na、SiO₂、Sr）；用Nesslers试剂处理后，用分光光度法测定NH₄ 浓度，详见Supplement Sect。

图一：在采样期间的冷，暖和过渡季，西北太平洋在550 nm（T550）处的平均气溶胶光学厚度（AOT）分布。从GlobColour下载每月分辨率为4 km的AOT产品（来自中分辨率成像光谱仪MODIS）(http://hermes.acri.fr/)。GlobColour项目始于2005年，是一个ESA数据用户元素项目，提供一个合并的3级海洋色彩产品的连续数据集。

2.3 海盐和非海盐的贡献

为了确定TSPs中离子组分的来源贡献，海盐离子（SS）和非海盐离子（NSS）是用Na作为海洋来源的参考元素，通过下面的公式计算得到 (Eqs. 1 and 2;Xiao et al., 2013)：

SS(%) = 100(X/Na )sea/(X/Na )TSPs, (1)

NSS(%) = 100 minus; SS, (2)

其中X代表离子组成，（X / Na ）海的数据来自Keene等（1986）。

图二：永兴岛采样期间（2014年3月至2015年2月）3 h温度、相对湿度、风速和降水量。

2.4 后向轨迹追踪和浓度加权轨迹分

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