中国苏州地区浓雾过程中气溶胶污染特征外文翻译资料

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中国苏州地区浓雾过程中气溶胶污染特征

摘要 2013年1月，中国许多城市，特别是东部地区发生了极端严重的雾霾天气事件。包括PM2.5及其主要化学成分(水溶性无机离子、有机碳和元素碳(EC))和相关气相预游标的每小时浓度的综合测量，是通过一个苏州市的在线监测系统进行的，苏州是江苏省的一个中等城市，位于上海的东部。PM2.5(空气动力直径为2.5micro;m或更小的颗粒物)在雾天经常超150micro;g m^minus;3，2013年1月14日最大可达324micro;g m^minus;3。不利的天气条件(高相对湿度(RH)、低降雨、风速、大气压力)有利于雾霾的形成。在前两次霾事件中，观测到大量次生气溶胶种类(包括SO^2-₄、NO^-₃、NH₄ 和SOC)和气态前驱物，而在第三次雾霾期则发现了大量的原生碳类物质排放，表明形成机制不同。有机质(OM), (NH₄)₂SO₄, NH₄NO₃被发现是影响能见度损害的主要因素。高浓度硫酸盐和硝酸盐的产生可能是低RH条件下的均相气相反应和相对RH较高条件下的非均质过程所致。团轨迹聚类分析和潜在源贡献函数分析表明，研究区的气溶胶污染主要是当地的活动和邻近城市污染造成的。

1 引言

当相对湿度lt;80%时，雾的定义是当相对湿度lt;80%时，能见度低于10公里。近几十年来，中国空气污染迅速增加，造成了霾事件频繁发生，引起了社会各界和公众的极大关注(Zhang等人，2012年) 霾事件对人类健康、交通、气候和其他重要方面产生不利影响(Zhang等人，2015年；Charl-son等人，1987年；Ramanathan和Vogelmann，1997年；Tegenet al.，2000年；Yu等人，2002年；Tie等人，2009年a，b)。细颗粒(PM2.5，空气动力学直径为2.5毫微米或更小的微粒)由于具有消光能力，包括散射和吸收太阳和红外辐射，是雾霾形成的主要原因(Yu等人，2014年)。PM2.5的消光特性与其化学成分密切相关(陶等人，2014年)。水溶性无机离子和碳质物种往往占PM2.5的主要部分，是造成能见度损害的重要因素(Tan等人，2009年；Pathak等人，2009年)，因此得到了广泛的研究(Yang等人，2005年；Jansen等人，2014年；Pathak等人，2009年)。大多数现有的研究都是基于滤波采样和离线分析，在对主要化学物种在较短的霾期中发挥作用的详细了解方面有局限性。

在中国许多城市，观测到对降低能见度的贡献很大的次生无机气溶胶(SiAs，包括硫酸盐、硝酸盐和铵)(PM2.5中主要的水溶性离子) (Huang等人，2014年)。二氧化硫和氮氧化物的气相或液相反应是形成气溶胶、硫酸盐和硝酸盐的主要机理。硫酸盐的形成的主要机理是，SO₂与OH自由基的均相气相反应，以及存在于粒子表面的水相中的非均相反应和云内过程(Wang等人，2006年)。夏季SO₂的气相和液相反应速率相似，而冬季的氧化则是由非均相过程决定的(Hewitt，2001)。硝酸可由NO₂与OH或O₃的均相气相反应以及N₂O₅的非均相水解生成，分别主要发生在白天和夜间(Khoder，2002年)。硫酸和硝酸在环境条件下与大气中的碱性物质(主要是氨)发生反应，产生盐(Hewitt，2001年)。氨中和硫酸被发现优于硝酸铵的形成(Wareck，1999年)。因此，细颗粒中硝酸铵的形成通常是在显著中和或富铵条件下进行的(Pathak等人，2009年)。影响气溶胶硫酸盐和硝酸盐形成的因素有多种，如气态前驱体(SO₂、NH₃、NOx)和氧化剂的含量、原有气溶胶的特征以及气象条件等。这些因素可能因地点而异，导致不同地区形成不同的机制。例如，据报道，在富氨和缺氨地区存在不同的硝酸盐形成途径(Pathak等人，2009年)。

2013年1月，中国中部和东部10个省发生了极其严重、持续时间长和覆盖范围广的阴霾天气。这些严重的污染事件不仅对人类健康产生了巨大的不利影响（呼吸系统疾病急剧增加）而且造成了巨大的经济损失(Huang等人，2014年；Chen等人，2013年)。最近的一项基于北京、上海、广州和西安分别位于中国北部、东部、南部和西部地区的乌尔班站点的测量结果，报告了在这些烟雾事件中造成颗粒物污染的高次生无机和有机气溶胶的相关情况(Huang等人，2014年)。为了控制我国PM2.5的水平，除了对初级颗粒物排放进行调查外，还需要了解这些次生物种的形成机制和相关影响因素。

长江三角洲、珠江三角洲、京津唐山、四川盆地是中国受雾霾影响最大的地区。长江三角洲的雾霾特征和形成机理与北京、珠江三角洲等地地区不同。苏州地处长三角地区的中心地带，是一个重要城市，2013年1月至4月，苏州遭受了极其严重的气溶胶污染。近30年来，苏州经济取得了巨大的增长，空气污染日趋严重，反映在雾霾发生频率上。从1956年到2011年，苏州的年雾霾日数从2天增加到150天以上，即2011超过40%天是朦胧的。能见度低，尤其是雾霾，已成为该市的主要关注事项。然而，对苏州地区雾霾事件的研究却很少，人们对苏州地区细颗粒物的化学特征和来源知之甚少。为了填补这些知识空白，2012年12月至2013年1月开展了强化监测运动，以收集高时间分辨率的化学和气象数据。本研究的目的是：(1)找出PM2.5中影响能见度降低的主要原因；(2)探讨气溶胶污染的形成机制；(3)研究本地、近邻、远源对苏州市区雾霾形成的影响。

2 研究方法

2.1 现场观测

在苏州南苑南路以西约300 m，南环高架桥以北360 m的环境科学研究所(31° 20′ N，120°36′ E)(图1)的屋顶设置了取样站。附近没有工业来源，现场是一个城市居住和商业环境的代表。苏州位于长江三角洲中心，距上海80公里，南京以西200公里。使用锥形元件振荡微天平(TEOM1405, Thermo Scientific Corp., MA, US)测量在线每小时PM2.5质量浓度，该微天平的加热温度为50℃。某些挥发性微粒在50℃时可能会丢失，但与拼贴滤光片的比较表明，损失小于重量的10-20%(Chow等人，2008)。用URG系列9000环境离子监测仪(AIM，URG公司，Chapel Hill，NC)测定了PM_2.5中5种阳离子(Na , K ,NH₄ , Ca² , and Mg² )和4种阴离子(F^minus;, Cl^minus;, NO₃^-, SO₄^2-)的每小时实时浓度。该系统由一个粒子采集单元和两个离子色谱分析仪组成。PM_2.5采用锐切旋风分离器以3 L min^minus;1的流速分离。空气通过液体扩散平行板去除干扰的酸性和碱性气体。蒸汽喷射气溶胶聚集器被放置在对粒子收集和扩散管的下游。水提物随后以每小时一次的速度进入两个离子色谱分析仪。AIM测量的估计不确定度大约小于15%(Trebs等人，2004；Pathaket al.，2011)。为了减少误差，采取了一些措施；例如，定期注入标准解决方案，以检查探测器灵敏度的一致性，并经常使用校准的流量计检查空气流量。

采用半连续OC/EC(有机碳/元素碳)分析仪(日落实验室，美国俄勒冈州森林格罗夫)测定PM2.5中的碳质物种。 该仪器采用基于NIOSH法5040的热光透射法. 有机化合物在纯氦中蒸发，然后在二氧化锰氧化炉中氧化成CO₂。然后通过

图1.苏州抽样点。人口超过100万的大城市(如青岛、南京和杭州)的位置都有方形的标志。地形图来自微软Encarta 2009(1993-2008)。

非色散红外检测器对CO₂进行量化。然后在氧混合载体气体中解吸EC，然后用与OC相同的方法进行氧化和定量。通过测量激光束通过滤光器的透过率，确定了

加热过程中由有机碳形成的热解碳与样品中的EC之间的分界点。一定体积的甲烷被注入、氧化和量化为内标。该仪器测量的数据与基于滤波器的实验室分析结果之间存在良好的相关性(BAE等人，2004)。

能见度监测使用贝尔福模型6000视觉传感器(贝尔福仪器公司，MD，美国)。利用在线分析仪(热像仪、TEI 49I、43I、42 I和48 I)，获得了微量O₃、SO₂、NO-NO₂-NOx和CO，分辨率为1h。气象学参数由气象站一号(Met One Corp., OR, US)采集。

2.2数据分析方法

2.2.1消光系数的重建

消光(Bext)是粒子散射(bs，p)、粒子吸收(ba，p)、气体散射(bs，g)和气体吸收(ba，g)的总和，根据修正的改进算法(pitchford等人，2007)重建：

bext = bs,p ba,p ba,g bs,g

asymp;2.2 times; f_S(RH) times; [small (NH₄)₂SO₄]

4.8 times; f_L(RH) times; [large (NH₄)₂SO₄]

2.4 times; f_S(RH) times; [small NH₄NO₃]

5.1 times; f_L(RH) times; [large NH₄NO₃]

2.8 times; [small OM] 6.1 times; [large OM]

1 times; [fine soil] 1.7 times; f_SS(RH) times; [sea salt]

0.6 times; [coarse mass] 10 times; [EC mass]

0.33 times; [NO₂ (ppb)] Rayleigh scattering, (1)

其中f_S(RH)和fL(RH)分别是硫酸盐和硝酸盐小分布和大分布的水分生长因子，而f_SS(RH)是海盐的水生长因子。根据Pitchford等人的说法(2007)，这些水分生长因子随相对湿度(RH)的变化而变化。上述方程中的常量是每个化学物种在干燥条件下的消光效率。(NH₄)₂SO₄质量为SO₄^2-质量的1.38倍，NH₄NO₃质量为NO₃^-质量的1.29倍，假定SO₄^2-和NO₃^-分别以(NH₄)₂SO₄和NH₄NO₃的形式，根据修正后改进的方法完全中和。有机物（OM）估计为OC浓度的1.8倍，以计算未测量的分数。

该算法将硫酸盐、硝酸盐和OM的浓度分为小的和大的两种。用几何平均直径和几何标准偏差的对数正态质量分布描述尺寸模式。以硫酸盐为例，用下列方程估算了大、小模式下硫酸盐、硝酸盐和OM的浓度：

[large (NH₄)₂SO₄] = [total (NH₄)₂SO₄]²/20,

for [total (NH₄)₂SO₄] lt; 20 micro;gm^minus;3 (2)

[large (NH₄)₂SO₄] = [total (NH₄)₂SO₄],

for [total (NH₄)₂SO₄] gt; 20 micro;g m^minus;3 (3)

[small (NH₄)₂SO₄] = [total (NH₄)₂SO₄]

minus;[large (NH₄)₂SO₄]

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