东亚气溶胶混合状态影响的光学特性的模型分析外文翻译资料

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东亚气溶胶混合状态影响的光学特性的模型分析

摘要：空气质量模型系统RAMS (Regional Atmospheric Modeling System)-CMAQ (Models-3 Com-munity Multi-scale Air Quality)、气溶胶光学/辐射模型被用来研究东亚不同气溶胶混合状态（即外混合、半内半外混合、内混合）对辐射强迫的影响。模拟结果表明，气溶胶光学深度（AOD）一般随气溶胶混合状态改变从外部混合内部混合，而单次散射反照率（SSA）下降。因此，气溶胶的散射和吸收特性明显受到气溶胶混合状态的变化的影响。在five AERONET网站比较并观察SSAs表明，通过考虑气溶胶粒子在内部混合SSA可以更好地估计。模型分析表明，影响气溶胶混合状态对气溶胶直接辐射强迫（DRF）是复杂的。一般来说，东亚上空的大气气溶胶的冷却效应在东亚北部（中国、朝鲜半岛、朝鲜半岛的北部和日本周边地区）得到加强，在东亚（四川盆地和我国东南地区）由于内混合过程得到减弱，其变化范围可达到。研究表明无机盐和灰尘之间的内混合可能是冷效应加强的原因。相反的，人为气溶胶，包括硫酸盐、硝酸盐、铵、黑碳和有机碳的内混合产物能明显削弱冷却效应。

关键词：气溶胶光学特性，内混合，直接辐射强迫，CMAQ

1. 介绍

气溶胶粒子对大气辐射平衡和全球气候变化有很重要的影响，IPCC第四次评估报告（AR4）（2007）得出结论，在众多工业时期评估的影响因素中，气溶胶辐射影响的不确定因素仍然是全球气候变化的不确定因素的最大的贡献者。气溶胶的光学效应，依赖于复杂的微物理学（如尺度分布，混合状态）和化学（如组成）要素，在气溶胶的直接和间接气候影响中起重要作用。因此，研究调查气溶胶光学估测中的不确定因素性能变得越来越必要。这篇文章中，我们主要研究东亚地区（全球中一个人口最稠密工业和商业发展极其迅速的地区）主要气溶胶种类由于不同混合方式的模拟偏差。以前的一些研究表明硫酸盐和碳气溶胶被排放到大气中后一般倾向于内部混合。早期的测量表明碳粒子周围的凝结和凝结物很丰富，这是因为黑碳的聚积模式经常超过的它的排放模式，这表明，其他气溶胶组成会覆在黑碳核上并使它不断增大，因为黑碳是固体物质所以在物理上它单个不能很好的混合。近年来，混合型气溶胶可以采用相对观察法清楚地检测到。一些研究发现混合硫酸盐烟尘质量百分比达到源附近地区的40%，顺风超过60%。此外还发现了54%和93%的含碳气溶胶分别在边界层和对流层上层。

一些研究调查了光学气溶胶的性质受混合的影响状态。Bond et al. (2006)指出老气溶胶的吸收系数是新气溶胶的1.5倍。根据Lesins et al. (2002)计算的混合气溶胶光学性质和直接辐射强迫（DRF）的结果，结果表明，当BC和硫酸铵的混合状态从外混合变为内混合状态时，消光、单次散射反照率和不对称参数可以改变25%–50%。对于直接辐射强迫，在极端条件下，基本上所有由外混合引起的冷却效应可以被内混合吸收所平衡。Jacobson (2001) 报道，黑碳的直接辐射强迫在很大程度上取决于凝结和增长和内混合颗粒的形式，他们认为，BC的增温效应近乎与其他人为气溶胶种类的净冷却性质相等。所有这些研究都支持这一想法，大气气溶胶模型的吸收和增温效应可以通过内部混合过程增强。

由于各种与东亚工业和商业的快速发展有关人为活动，其排放源、成分、季节变化、分布模式等都是相当复杂的。东亚地区的气溶胶辐射强迫已经在几个模型研究中估计，并且由于各种排放总结，不同气溶胶的物理和化学处理的方案，和多个气象场源他们的研究中仍存在很大的不同。此外，气溶胶混合状态的假设也是导致在辐射强迫估计相对较大的不确定性一个重要的因素。但是在东亚这类不确定性的调查中综合的模型系统还是不充分因为大多模型估计气溶胶粒子都是外混合。因此，在空气质量模型系统RAMS-CMAQ的框架下加上一个气溶胶光学特性/辐射传输模型，在这次研究中调查的东亚地区的大气气溶胶光学特性和DRF由于气溶胶的主要成分的假设下的差异。这篇文章中，模型描述和敏感性实验设计将在第二部分给出，结论和讨论将在第三部分呈现，第四部分是结论。

1. 模型描述和敏感性试验设计
   1. 模型描述

空气质量模式系统RAMS-CMAQ在以前的被用于研究几个区域大气污染和辐射效应等问题。主要的气溶胶成分的时空分布特征，包括硫酸盐、硝酸盐、BC、有机碳（OC）、粉尘，在东亚有使用该建模系统进行了深入的研究，并所有这些研究都证明了其气溶胶模拟的准确性。在CMAQ，最新版本的碳键机制（CB05）被用于描述气相化学气溶胶前体的机制及其演化。在这项研究中，区域颗粒模型（RPM）、高计算效率和严格的热力学模型（ISORROPIA）被用捕捉凝固和冷凝过程和计算在CMAQ无机气溶胶颗粒的产生。RAMS，高度灵活的数字代码模拟和预测气象现象，被用来给CMAQ提供气象场。从欧洲中心获取背景气象场和海水表面温度的分析数据（的空间分辨率），并分别根据每周的平均值和观测每月的积雪覆盖信息。一个参数化的气溶胶光学特性和辐射传输模块耦合到这个建模系统。有了这个参数，所有主要影响因素的气溶胶光学特性，如气溶胶尺度分布特征，多个气溶胶的内混合产物，和水的吸收的可溶性颗粒都可以在计算气溶胶辐射强迫时考虑。[这个参数的详细说明，可以参考(Han et al.,2011).]

对排放清单、非有机气溶胶及其前体物的人为排放，如硫酸盐，氮氧化物和氨，是从一个月平均存储量（空间分辨率）得到，准备用到Model Intercomparison Study Asia Phase II (MICS Asia II)。由森林的人为源（如砍伐森林、砍伐和焚烧农业、农业垃圾焚烧）或自然资源（如森林大火）产生的生物质燃烧排放量是由全球月平均存储（空间分辨率）提供，从AVHRR（高级高分辨率辐射仪）卫星监测数据获得。GEIA（全球排放量存储活动）全球月存储量（benkovitz et al，1996）被应用到确定从土壤和其他天然碳氢化合物的氮氧化物排放量。其他天然氮氧化物的来源（例如火山的排放、飞行尾气和闪电）由MICS-Asia II和全球大气研究排放数据库，捕获灰尘和海盐排放的机制分别由Han和Gong提出，被包括在建模系统中，其边界条件从MOZART-4（臭氧相关示踪剂）场数据(3-h intervals)中获得。

• 1. 敏感性实验设计

在建模系统中，粒径分布被假定为服从对数正态分布，并把气溶胶粒子分为三种模态：爱根核模态、积聚态和粗模态。第一个敏感性实验时，爱根核模态和积聚模态（包括硫酸盐、硝酸盐、氨、BC、OC和灰尘）在任一种模态当中都是内混合，并且模态本身之间是外混合。内混合状态的光学效应的影响通过Maxwell-Garnett 混合规则（通过考虑每个气溶胶在内混合中的比率来确定折射率的变化）来处理。然后，在气溶胶光学特性/辐射传输模块的下一步中使用的内部混合物的折射率的气溶胶光学特性计算（Maxwell-Garnett混合规则的详细介绍和气溶胶成分，几何标准偏差，以及各模式的几何平均半径可以参照Han的研究）。

第二个敏感性实验被设定内混合状态为50%，这意味着爱根核和积聚核的气溶胶组成被认为是一半外混合，一半内混合。外混合模型在实验三中给出。实验三中，所有的气溶胶成分都是外混合，并且在气溶胶光学性质的计算中每种成分的折射指数保持不变。

模型域（图一）为66545440km²，网格单元为64km²的一个旋转的极性的立体地图,投影中心在（35N，116E）。模型有15个垂直层面，模型顶部是23公里。我们用模型系统估算了整个2005年的所有主要气溶胶成分（即硫酸盐硝酸盐、氨、BC、OC、灰尘和海盐）的质量浓度、气溶胶光学特性和DRF。对于敏感度测试，内混合物的质量百分比被认为随时空变化改变。

1. 结果与讨论
   1. 气溶胶光学特征

图二和图四描述了实验一（T1）、二（T2）、三(T3)在一月、四月、七月和十月模拟的550nm处月平均气溶胶光学厚度（AOD）和单散射反照率（SSA），图三和图五分别描述了这三个感度试验中的变化。光学厚度的高值主要出现在陆地部分东部和105的海域，所有实验中T1的光学厚度一般是最大的，并且随着气溶胶质量数内混合率的减小而减小。每个月在光学厚度强的地区T1和T3之间的光学厚度差别大到从0.03到0.07。单散射反照率的低值主要出现在中国北部和东亚南部，并且它们随气溶胶质量数的内混合率的增加而减小。每个月在单散射反照率低的地区T1和T3的单散射反照率差别达到0.04到0.08。分别从图二和图四可以看出SSA的值主要集中在0.85-1.00之间，而AOD的值在1.0到2.0之间。因此，由不同混合方式引起的变化SSA要比AOD更明显，这就意味着气溶胶的散射和吸收性质会随着气溶胶的混合状态的改变而改变。

图二：在550 nm处月平均气溶胶光学厚度（(a–d) for T1, (e–h)for T2, and (i–l) for T3.）

图三：2005年一、四、七、十月T1、T2、T3 AOD的差异（(a–d) T1–T3， (e–h) T2–T3）

Han等人在2005评估了此建模系统气溶胶质量浓度和AOD模拟的准确度。此外，由于SSA模拟变化显著，在此次研究中，我们从AERONET测量数据中收集了一些长期观测数据来评估不同混合状态的SSA模型。所选测量站的位置如图一所示，图六所示为比较结果。从图6可以看出，其变化趋势、T1SSAS建模值与观测数据吻合。但是，T3的SSAS模拟值没有反映变化特征，主要集中在0.95和1之间的五个测量站。这一结果清楚地表明，使用内混合模拟结果比使用外混合更合理。

图四:SSA2005年一、四、七、十月550nm处月平均值（(a–d) for T1, (e–h)for T2, (i–l) for T3.）

图五：T1、T2、T3在一、四、七、十月SSA模拟差异（(a–d) T1–T3 and (e–h) T2–T3.）

图六：2005年观测和模拟的日平均SSA T1（内混合）和T3（外混合状态）

• 1. 气溶胶直接、辐射强迫

图7显示了在全天候情况下在大气层顶（TOA）T1、T2和T3在一月、四月、七月、十月模拟的月平均DRF。原始的DRF是一个冷却效应，并且在模型的域值内有广泛的两强辐射强迫的区域：中国东部地区、中国北部、韩国和日本海（R1）及其周围的四川盆地和中国东南部地区（R2）。R1的DRF一月、七月、10月大体上在-8W到-18之间，并在四月达到最低值，低于-22。R2的DRF大体在-4W到-15W之间，并且在四川盆地会超过-18 W。这些强辐射效应主要是由气溶胶超负荷。东亚地区不同气溶胶物种的分布格局已经呈现，一般来说，可以得出结论，重粉尘质量浓度可以覆盖整个中国北方的一部分（即西北、华北、东北），这与R1区重合。硫酸盐、硝酸盐、氨、BC和OC质量浓度高的主要集中在华北、四川盆地和东南。这些地区除了中国北方和R2类似，这也是由尘埃颗粒的影响。

图八显示了T1、T2、T3之间DRF的差异，每个图上都出现了积极和消极影响，这意味着在不同地区DRF均随着气溶胶混合方式的变化而增加或减少。从图8所示的模拟结果，我们可以看到，气溶胶颗粒的内混合在R1中可以使DRF增强，在R2中减弱。R1中增强范围四月达到最大值，而R2减少的范围在在一月达到最大值。这些结果清楚地表明气溶胶混合状态对DRF有复杂的影响。因为质量浓度高的灰尘主要集中在T1并且在东亚沙尘暴通常在春天时频繁发生，无机盐和灰尘的内混合产物可能是提高DRF冷却效应的原因。

探讨由气溶胶不同混合状态引起的复杂效应，图八把每张图里促进作用的最大值和减弱作用的最小都计算和标注了出来，最大值的位置都集中在中国的南部，与最小值主要分布在我国北部、韩国和日本海。这特征与之前分析的DRF的分布特征相符。表1给出了DRF变化和气溶胶的主要成分在最大和最小的质量浓度值（图八，网格标记）。最高值出现在一月，最低值出现在四月。硫酸盐、硝酸盐、氨、BC和OC的质量浓度在最大值均明显大于在最小网格显示值（表一）。一月，硫酸盐、硝酸盐、氨、BC的质量浓度，在最大的网格是最小网格10倍。硫酸盐、硝酸盐、氨主要来自工业和汽车尾气的排放等化石燃料的燃烧；碳气溶胶主要来自于煤和生物质燃烧。因此，可以得出结论：人为气溶胶内混合可以减弱气溶胶辐射强迫冷却效应。

表一：三次敏感性实验中DRF（）一、四、七、十月平均值的最大值和最小值；

同一模型中主要的气溶胶成分的质量浓度（）也显示在表中

图七：在全天候情况大气层顶一月、四月、七月、十月DRF（）的平均值(a–d) for T1, (e–h) for T2, and (i–l) for T3.

图八：DRF（）一、四、七、十月模拟值差异（(a–d) T1–T3 and (e–h) T2–T3.）最大最小值也标注其中

1. 结论

在这项研究中，空

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