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韩国孤山气候观象台冬季污染事件期间气溶胶特性及相关区域气象条件
Yumi Kim , Sang-Woo Kim , Soon-Chang Yoon , Man-Hae Kim , Ki-Hark Park
重点:我们分析了孤山气溶胶特性和相应的气象场。
sigma;a的值在冬季最高,sigma;a的值在冬季第二高。
冬季污染时期气溶胶光学特征量的值占了整个冬季最高的15%。
一个缓慢移动的反气旋带给孤山大量的气溶胶。
摘要:本文介绍了在韩国孤山一区域背景站一次冬季细粒子污染事件的气溶胶光学和物理性质和相应的气象条件分析。冬季东北亚空气污染物的时空分布受大陆气流流出量控制;与其他季节相比冬季气溶胶吸收系数(sigma;a)(9.5plusmn;8.7Mm-1)最大,气溶胶散射系数(sigma;s)(105.3plusmn;104.8Mm-1)低于春季。孤山冬季污染期(WPP;1.3-1.10,2008)的sigma;a和sigma;s的值为238.97plusmn;123.85和18.42plusmn;8.49Mm-1,分别为冬季洁净期间所得值(WCP;1.13-1.16,2008)的五倍。WPP期间对于OMI气溶胶指数,风矢量和背景轨迹的综合分析表明,被一个锋面系统超越的缓慢移动的反气旋系统,从亚洲大陆带来大量的气溶胶至孤山。星载激光雷达CALIOP的观测证明了黄海上存在尚未到达孤山的大量气溶胶和污染物羽状物。
关键词:气溶胶;孤山;冬季;天气运输模式;污染
1.引言
因为东北亚地区经历了一个相当大的人为污染细粒子的增加并且亚洲污染细粒子的排放通过一系列途径对辐射收支有显著的贡献,在过去的几十年里气溶胶的研究在此地区已得到相当的重视(Kim et al.,2010;Nakajima et al.,2007;Ramanathan et al.,2007; Yoon et al., 2005)。例如在孤山,清洁日气溶胶在大气表面直接强迫的年平均值为-27.55plusmn;9.21Wm-2,在大气顶部则为-15.79plusmn;4.44Wm-2,从而大气的吸收值为11.76plusmn;5.82Wm-2(Kim et al.,2010)。
有关于东北亚气溶胶的物理、化学和光学性质以及相关气象机制的研究已经在综合领域完善地建立起来,例如ACE-Asia(Huebert et al., 2003)和ABC-EAREX(Nakajima et al., 2007),但是这些研究仅限于春季粉尘和污染气溶胶。冬季中国东部沿海地区污染粒子的人为排放量明显很高。Streets et al. (2003)报道了在中国1月份采暖期化石燃料消耗量增加导致的主要与燃烧相关的气溶胶种类(比如SO2,NOX,CO,黑碳气溶胶等)排放量峰值。这些气溶胶对下风向的长范围输送是与天气气象条件紧密结合的(Kim等人,2005,2007)。到目前为止,因为缺少详细的观测资料,还没有关于冬季本地及中国沿海地区细粒子特征和相关气象因素演变的研究。这些资料正是我们需要的。
这篇文章用冬季韩国孤山(33.29°N,126.16°E)区域背景站现场测量气溶胶的结果来描述冬季气溶胶细粒子光学和物理特征。我们研究气溶胶特性的季节性变化和季节内变化以及其与区域气象要素的关系。文章也介绍了关于冬季细粒子特征和相关气象运输模式的研究。第二节给出了这项研究中所使用的仪器和测量数据的简要说明。第三、四节讨论东北亚和孤山的气溶胶分布的季节性特征和相关的气象条件。第五节介绍发生在2008年1月的一次严重的细粒子事件的气溶胶特征以及气象分析。
2.仪器和分析
2.1地基现场测量
此次研究中所有的地基现场气溶胶观测量均由孤山气候观测站(33.29°N,126.16°E,平均海平面以上72m)得到,这个观测站是检测亚洲大陆流出量的一个理想的位置。
气溶胶散射系数(sigma;s)是其散射角度(7-170°)的函数,2008年的所有悬浮粒子三个波长(450,550,和700nm)上的此系数用测云器(TSI model 3563)测量得到。在测云器数据基础上由450到700nm波长上的sigma;s计算得到Aring;ngstrouml;m指数(Aring;)。2008年,七个波长(370,470,520,590,660,880,和950nm)上的气溶胶吸收系数(sigma;a)由黑碳仪(Magee Scientific Company model AE31)测得。结果均用Aring;ngstrouml;m关系调整为550nm波长。单次散射反照率(SSA;omega;)由550nm的sigma;s和sigma;a计算得到。0.01到20mu;m范围内气溶胶粒子的粒径分布由SMPSA和APS(空气动力学粒径谱仪)测得。SMPS和APS(括号内)光谱仪从54(52)个尺寸通道测量尺寸为0.01到0.5mu;m(0.5-20mu;m)的气溶胶的数量。由SMPS和APS测量得到的粒子(0.01-20mu;m)对数归一化尺寸分布用Hand和Kreidenweis(2002)的尺寸修正系数合并起来。
这项研究中所有部署的仪器都在现场部署前中后频繁地校准过。
2.2天基气溶胶测量
我们使用了卫星上的被动和主动式传感器来检测研究过程中东北亚气溶胶水平以及垂直分布在大范围内的演变。Aura卫星装载的臭氧检测仪(OMI)具有13km*24km的空间分辨率,自2004年8月以来不断产生数据。气溶胶指数(AI)来源于气溶胶条件和纯分子大气条件下的反射辐射的波长依赖性的差异。此指数表示存在如灰尘和烟雾等能够吸收紫外线(UV)的气溶胶(Torres et al., 2007)。
CALIPSO上的具有正交极化天线的云-气溶胶雷达(CALIOP)以前所未有的分辨率展现了全球气溶胶和云以及他们的光学、物理特征的垂直分布(Winker et al., 2007)。这项研究也研究了校准、范围校正、激光能量归一化、从激光雷达信号中减去的背景噪音(Winker et al., 2007; Kim et al., 2008a)产生的532nm(beta;'532)波长处后向散射强度的总衰弱曲线。
2.3气象数据
当地的气象测量包括温度、相对湿度、风速和地面风向由孤山气象站连续观测得到并存放于韩国气象局(KMA)。
月平均NCEP/NCAR再分析资料(Kalnay et al., 1996)也被用来研究从地面附近到对流层中层的三维风场的变化。再分析资料的水平分辨率为2.5°*2.5°,具有1000hpa与10hpa之间的17个气压等级。我们考虑了925、850、700pha的数据,它们大致对应地基和星载激光雷达测量的不同气溶胶层的海拔范围。
我们用轨迹分析来确定空气质量输送路线。后向轨迹用NOAA拉格朗日混合单粒子轨道(HYSPLIT)模式(Draxler and Rolph, 2003)以及美国国家环境预测中心(NCEP)全球资料同化系统(GDAS)提供的六小时气象数据来计算。轨迹起点海拔高度主要由协同定位的微脉冲激光雷达(e.g., Yoon et al., 2008)对气溶胶层高度的观测决定。
3.天气气象模式和气溶胶分布的季节性特征
图1显示了由星载Aura-OMI测量确定的东北亚从2004年12月到2008年11月气溶胶指数(AI)的季节性分布。NCEP/NCAR再分析资料水平风矢量(单位:m s-1)与850hpa位势高度叠加。AI和区域流动模式的季节性变化有区别。我们观察到中国东部沿海的工业化地区具有高AIs,尤其是在春季。这些气溶胶时空分布与每个季节的区域气象条件紧密结合。一个大规模的移动的高/低压系统,缓慢地向东移动,是春天和秋天的特征。春季(3月,4月和5月)此地区的高负载吸光气溶胶和当地排放的人为污染气溶胶以及亚洲沙尘粒子从中国内蒙古到下风区的输送有关(Huebert et al., 2003; Nakajima et al., 2007; Kim et al., 2008b)。夏季的天气气象模式的特征在于太平洋高压系统向亚洲大陆扩大和存在一个强降水雨带。这个雨带强烈地影响地区内气溶胶的湿沉降过程(Kim et al., 2007)。
12月至2月期间(冬季)研究期间,西伯利亚大陆高压系统和太平洋低压系统之间的强气压梯度利用强西北风为气溶胶从亚洲大陆到下风区的输送提供了有利条件。冬季另一个特征是干冷空气质量的间歇性爆发(经常表现为三天气温低、四天气温高的循环)。缓慢东移的气旋流动从亚洲大陆携带污染物到太平洋。在中国由于采暖导致的人为排放细粒子数量在冬天呈现季节性高值而且这些颗粒物大多聚集在边界层内(Kim et al., 2007; Streets et al., 2003)。
图1 OMI绘制气溶胶指数(AI)和NCEP/NCAR再分析资料风矢量以及东亚地区各季度从2004年12月到2008年11月平均850hpa位势高度
4.气溶胶特征的季节性和季节内变化
图2显示了从2008年1月到12月在孤山气候观测站测量到的气溶胶散射系数(sigma;s)、气溶胶吸收系数(sigma;a)、Aring;ngstrouml;m指数(Aring;)以及单散射反照率(SSA;omega;)的月变化。sigma;s和sigma;a的3月和4月(括号内)的月平均值为126.1plusmn;101.9(134.7plusmn;64.3)Mm-1和9.7plusmn;5.8(9.3plusmn;4.6)Mm-1。产生于中国大陆的亚洲的灰尘和污染物气溶胶导致这些值比其他月份高。在夏季季风兴起前(通常是韩国6月下旬),月平均sigma;s和sigma;a(括号里的)在5月份为89.6plusmn;59.6(6.0plusmn;3.5)Mm-1,在6月份为88.0plusmn;69.3(5.4plusmn;3.5)Mm-1。sigma;s和sigma;a的地面现场测量值在5月与6月远低于1月到4月,与Kim et al. (2007)得出的由于停滞天气气象模式、二次气溶胶形成、亲水性气溶胶吸湿增长等不同过程的相关贡献而导致的6月份气溶胶光学厚度(AOD)最高的结论是相反的。sigma;s和sigma;a的地面现场测量值在5月与6月远低于1月到4月。造成这个差异的原因是柱状综合AOD测量只在白天无云条件下进行,而本次研究的地面现场数据是24小时全天候条件下获得的。尤其值得注意的是,5、6月份雨天sigma;s和sigma;a的低值造成相对较低的算术月平均值。此外,由太阳能增加导致的边界层内活跃的垂直混合也造成了近地面气溶胶浓度降低。同样,我们观测到的sigma;s和sigma;a值因频繁的降雨而在夏季季风期间最低。在秋天sigma;s较低但是sigma;a与其他月份相差不大。
尽管冬天有强西北风,sigma;s(105.3plusmn;104.8Mm-1)和sigma;a(9.5plusmn;8.7Mm-1)却有相对高的值。冬天的高散射值不仅是因为采暖增加(Streets et al., 2003)的污染物排放,也因为大风增加了海盐排放。
图2 2008年1月到2008年12月孤山气候观测站测量的气溶胶光学特征的月平均值和标准偏差:气溶胶散射系数(550nm,上),气溶胶吸收系数(520nm,中),气溶胶单次散射反照率(SSA,550nm,下)
5.2008年1月冬季高气溶胶负载事件——一次个例研究
5.1污染物浓度和当地气象条件演变
2008年1月份颗粒物浓度(PM10;粒子直径le;10mu;m)、气相SO2浓度、气象参数的时间演变由图3显示。对于1月PM10(49.40plusmn;29.72mu;g m-3)和SO2(3.83plusmn;4.76ppb)的浓度平均值,PM10(87.15plusmn;21.11mu;g m-3)和SO2(9.54plusmn;3.08ppb)浓度从1月3日12UTC到10日24UTC有明显升高。本次研究中,被指定为冬季污染期(WPP)的时间段具有与气旋相关的停滞天气流动的特征。WPP期间,孤山地区为不间断的低风速西南风(大约为3-5m s-1)。孤山过去30年的年平均和冬季(括号内)平均风速大约为6.9(9.3)m s-1。
大约从2008年1月11日18UTC到12日24UTC,一个伴随着轻微降雨和连续强大陆高压的冷锋系统经过了孤山。这些条件导致了阵雨以及地面气压的迅速降低然后升高,从而导致了含低浓度PM10、SO2的气团的变化。在前一篇文章之后的微脉冲激光雷达衍生的气溶胶曲线表明1km高度(未显示)下存在一个洁净层。与WPP相比,1月13-16日这四天被称为冬季洁净期(WCP)。WCP期间PM10和SO2的平均浓度分别为30.82plusmn;3.82mu;g m-3和0.99plusmn;0.49ppb。根据无线电探空和地面风资料,WCP期间边界层盛行风向为东北风而且风速增大到大于10m s-1。
图3 2008年1月WPP和WCP期间PM10质量浓度和气相SO2浓度以及气象参数的日平均变化
5.2气溶胶物理和光学特征
图4显示了气溶胶光学特征在这两个指定期间的时间变化。sigma;s和sigma;a在WPP期间都比WCP期间大6倍。sigma;s和sigma;a(括号里的)在WPP期间平均值为238.97plusmn;123.85Mm-1(18.42plusmn;8.49Mm-1),峰值在1月8日为446.58plusmn;113.10Mm-1(32.46plusmn;8.0Mm-1lt;
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