中国南京雾霾天与非雾霾天细粒子中金属的化学分区及其对人类身体健康风险的贡献外文翻译资料

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此篇英文文献翻译非常出色，可以看出学生的认真态度与较大的工作量。但是有如下几个问题需要注意：

1. 中文与英文语法语序不同，中文多用主动主动语态，英文多用被动语态，翻译时应注意转换。
2. 有些词的翻译要结合语境，不能一味翻译为其本身意思。
3. 注意文中英文和数字字体的使用，还有角标的改写。

中国南京雾霾天与非雾霾天细粒子中金属的化学分区及其对人类身体健康风险的贡献

Huiming Li ^a, Hongfei Wu ^a, Qingeng Wang ^a,b, Meng Yang ^b,c, Fengying Li ^b,c, Yixuan Sun ^a,

Xin Qian ^a,b,*,Jinhua Wang ^a, Cheng Wang ^a

^aState Key Laboratory of Pollution Control and Resources Reuse, School of the Environment, Nanjing University, Nanjing 210023, China

^bJiangsu Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology (CICAEET), Nanjing University of Information Science amp; Technology, Nanjing 210044, China

^cJiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control, School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Science amp; Technology,

Nanjing 210044, China

摘要：关于化学分区以及空气中金属相关风险尤其是雾霾期间的信息是很有限的。南京是一个典型的中国大城市，细颗粒物质（PM_2.5）收集于南京城市地区的一次冬季重雾霾过程和夏秋非雾霾时期。这些粒子中金属（Al，As，Ba，Ca，Cd，Co，Cr，Cu，Fe，K，Mg，Mn，Mo，Na，Ni，Pb，Sr，Ti，V和Zn）在四步顺序提取程序中化学分馏，用以评估人类的健康风险。在雾霾发生期间，PM_2.5猛升高，平均浓度达到281mu;g/m³（范围：77-431mu;g/ m³），而夏季和秋季的PM2.5浓度平均值分别为86mu;g/ m³（范围：66-111mu;g/ m³）和77mu;g/ m³（范围：42-131mu;g/ m³）。所有元素具有显著较高的浓度，并且许多金属在雾霾天数超过相关限制。K，Na，Sr，Zn，Mo，Ca，Cd，Mg，Mn，Cu，Ba，Cr都表现出了相对高比例的可溶性、交互性以及强的潜在生物可接近性。高温和高湿度可能增加许多空气中金属的生物可接近部分。潜在有毒金属的危害指数为0.115，低于安全值（1）。然而，儿童的综合致癌风险为1.32times;10^-6成人为5.29times;10^-6，两者均比预防标准（10-6）要高。本研究的结果提供了人类行为和减轻空气中的金属风险的信息。

关键词：金属元素；雾霾期间；细颗粒物；化学分区；健康风险

1.引言随着经济快速发展，城市大气污染成为世界上最严重的环境问题之一。在大气颗粒物（PM）的类型中，细颗粒物（PM_2.5，空气动力学直径小于等于2.5mu;m的颗粒）由于其对健康的不利影响和与霾的密切联系而被热切关注（Pui等，2011；Yang等，2012；Ram等，2016）。据报道，在环境中暴露于高PM_2.5浓度空气会引起人类的肺部疾病，心脏病和过早死亡（WHO，2006；Dominici等，2007；Janssen等，2013；Ostro等，2014）。与粗粒子相比，拥有可增加表面区的PM_2.5更有可能吸收空气污染物，尤其是可吸入人体的高浓度潜在有毒金属（Hu等，2012；Li等，2013）。有越来越多的来自于毒理学和流行病学研究的证据表明，颗粒物中的有毒金属是颗粒物毒性的主要成分（Mohanralet等，2004；Gerlofs-Nijland等，2009；Bollati等，2010；Zhai等，2014）。此外，对于生态系统中的生物化学循环来说，与细颗粒物中金属是一个长期的负担。（McConnell和Edwards，2008；Li等，2013）。

研究表明，为了评估潜在的环境和健康影响，关键在于不仅要知道总金属数，还要知道用以确定金属对环境行为的化学形式（Fernaacute;ndez-Espinosa等，2002；Feng等，2009； Betha等，2014）。颗粒吸附态金属的不稳定部分被认为比抗性部分更容易从环境受体中获得（Feng等，2009）。容易释放的水溶性金属部分在与人体液体相互作用时被认为更容易动员，因此也被认为是生物可接近的痕量金属部分（Mukhtar和Limbeck，2013）。以前的研究通过在体外模拟呼吸环境或在动物标本体内进行，已经暗示了空气颗粒物中的水溶性金属的浓度与观察到的肺中毒性呈正相关（Gavett等，1997；Dye等，2001；Li等，2003）。与体液相互作用后，生物可接近的痕量金属部分被释放，它们可以被吸收到人类生理系统中，从而发挥有害的毒性作用（Mukhtar和Limbeck，2013）。有几种连续化学分馏的方案可以得到颗粒物（Tessier等，1979；Chester等，1989；Zatka等，1992；Ure等，1993）。通常，在细粒子吸附态金属中，有毒的和主要的人为元素如Zn，As和Cd具有相对高的移动比例，而主要地质元素如Ti和Fe总是呈现高比例的残留分数（Feng等，2009；Schleicher等，2011；Li等，2015）。在本研究中使用了四步改性Tessier方案，因为它在人肺中提供了类似于沉积和溶解的条件（Fernaacute;ndez-Espinosa和Ternero-Rodriacute;guez，2004），并在以前广泛应用（Fernaacute;ndez-Espinosa等，2002；Feng等，2009；Schleicher等，2011; Li等，2015）。在本文中，通过连续分馏的步骤估计生物可接近金属部分，并且讨论可能影响的气象要素。

霾是一种大气中水分、灰尘、烟雾或蒸汽导致的大气能见度小于10公里的现象，而雾是由悬浮在地球表面附近的空气中的细小水滴组成的（Han等，2014）。雾霾因为其对能见度、公共健康、生态系统甚至全球气候的不利影响正在引起越来越多的关注（Sun等，2006； Cheng等，2013；Han等，2014）。大气颗粒物的高负荷是一次雾霾过程量化的指标（Chan和Yao，2008；Tan等，2009；Hu等，2016）。最近报道了关于雾霾天中化学成分包括颗粒物中金属元素的几项研究（Huang等，2011；Yin等，2012；Norela等，2013；Tian等，2014）。然而，据我们所知，关于雾霾天中颗粒吸附态元素的化学分馏分布的报告很少，这对我们而言是个重要的信息去全面了解空气中金属的污染特性和健康影响。

因此，本研究的主要目的是调查在重雾霾期间和非雾霾期间从南京这样一个中国典型大城市的市区中收集得到的PM_2.5中金属元素的总量与化学区分，并且评估通过吸入基于空气中有毒金属的生物可达性部分的PM_2.5的致癌和非致癌健康风险。

2.材料和方法

2.1.采样

南京（118°46E，32°03N），长江三角洲地区的第二大城市，是中国发展最快的地区之一。它是工业生产基地和中国东南部的主要交通枢纽。PM_2.5样品是从位于城市中心靠近南京中央商务区的南京大学鼓楼校区收集获得的。研究地区的空气质量受高水平交通和郊区的工业排放污染影响。更多详情见提供的信息（补充图S1）。

由Whatman石英微纤维过滤器收集得到的PM_2.5样品，使用高容积的颗粒物采样器（型号TE-6070VFC, Tisch Environmental, Inc.）流速为1.13m³/ min。白天（8:00 a.m.至
6:00 p.m.）和夜间（7:00 p.m.至7:00 a.m.），从2013年12月2日至10日（雾霾期间）进行采样，并且在非雾霾日夏季2013年8月11日至28日和秋季2013年10月10日至18日继续采样（非雾霾期）。采样后，所有石英微纤维过滤器置于干燥器中静置48小时，然后称重以确定气溶胶质量。在靠近采样点的空气质量监测站中每小时气象数据和每小时大气污染物浓度同时被记录下来。

表1.SEP中金属的化学分数，相应的试剂和操作条件

2.2.顺序提取步骤（SEP）

本研究中使用的四个顺序提取步骤（SEP）将颗粒结合金属分馏为四个部分，可以被定义为可溶和可交换的金属（F1），碳酸盐、氧化物和可还原金属（F2），与有机物结合的可氧化的可硫化的金属（F3）和残余金属（F4）。每个步骤中使用的试剂和操作条件都总结在表1中。在每一个萃取步骤中，通过在4500rpm离心15分钟进行分离，并将上清液转移到特氟龙烧杯中。然后用新鲜的提取试剂漂洗过滤器并再次离心，将上清液倒入同一个特氟龙烧杯中。将合并的上清液加热至1-2mL的剩余溶液，并用2％HNO ₃稀释用于分析。通过这种顺序提取方式制造50份样品。在顺序提取期间至少同时分析五个空白过滤器，而且每个PM_2.5样品中的每个元素浓度都要通过减去平均空白浓度进行校正。

2.3.元素浓度分析

Al，As，Ba，Ca，Cd，Co，Cr，Cu，Fe，K，Mg，Mn，Mo，Na，Ni，Pb，Sr，Ti，V和Zn在每个提取中的浓度是通过电感耦合等离子体原子发射光谱法（PerkinElmer，Waltham，MA，USA）和电感耦合等离子体质谱法（使用Elan 9000仪器；PerkinElmer）来确定的。电感耦合等离子体质谱法使用10mu;g/ L^-1的Mg，Rh，In，Ba，Ce，Pb和U溶于 2％HNO ₃后的溶液优化，¹¹⁵ In以20mu;g/ L溶于2％HNO ₃溶液中以作内部标准。从国家标准与技术研究所得的标准化参考材料SRM 1649a（城市颗粒物）被用于验证其精确度。本研究中探讨的是回收率一般在88％~105％的不同金属。

每个元素的从内部恢复为四个部分的和（F1，F2，F3和F4）分别与总金属浓度进行比较作为提取过程的一次内部检查（Li等，2015），计算如下：

回收率（%）, （1）

其中，F1，F2，F3，F4和TC分别是指每个提取部分的浓度分数和元素的总浓度。通常，
所研究的元素的回收率为86％~112％，这表明四个部分的总和与总浓度是一致的，这个顺序提取步骤是可靠的和可重复的。

2.4.富集因子

基于测试金属相对于保守参考元素的归一化的富集因子（EF）（Chen等，2008；Schleicher等，2011）被用于鉴定PM_2.5中可能的金属元素来源。据报道，常常使用Al，Zr，Fe，Sc和Ti作为富集因子计算（Loska等，2005）。本次研究中，Ti这种在环境中普遍存在且没有显著人为来源的元素，被假定为保守元素，用于地壳的正常化。因此EF值的计算根据：

, （2）

其中，和分别是样品和背景地表土中目标金属与参考元素Ti的浓度比。我们使用的江苏省（南京是江苏省省会）地表土背景浓度值是依照《中国土壤元素背景值》（中国环境监测总站，1990）所得。操作上，本研究中，EFlt;10表明目标元素不富集并且主要起源于背景土壤材料；否则，EF表示元素主要有人为来源。另外，10lt;EFlt;100表明元素中度富集，而EFgt;100表明元素异常富集。

2.5.健康风险评估模型

人类健康风险评估的进行是基于雾霾天与非雾霾天的生物可接近的金属浓度的。PM2.5的通过吸入有毒金属所造成的致癌与非致癌风险是使用美国环境保护局（US EPA）的人类健康风险评估模型（US EPA, 1989, 2009）计算的。这个模型主要涉及暴露评估和风险表征。敏感居民分为儿童和成人两个群体。众所周知，健康风险与来自呼吸期间吸入颗粒中的金属息息相关，这些颗粒会在人类的呼吸系统中沉积。因此，考虑到颗粒的尺寸沉积分数。根据Volckens和Leith（2003），可以计算沉积在肺中的颗粒的分数，如下：

，（3）

其中d_p是粒径；因此在这项研究中d

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