不同相对湿度下气溶胶光散射的测量外文翻译资料

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不同相对湿度下气溶胶光散射的测量

Derek E. Day
CIRA,科罗拉多州立大学，科罗拉多州，科林斯堡
William C. Malm
国家公园管理局, CIRA, 科罗拉多州立大学，科罗拉多州，科林斯堡
Sonia M. Kreidenweis
大气科学系, 科罗拉多州立大学，科罗拉多州，科林斯堡

摘要

1995年7月至8月期间，研究人员在大雾山国家公园的一个农村对大气细气溶胶的吸湿性质进行了研究。科研人员将样品气溶胶通过一个容纳一层Perma Pure扩散干燥器，来控制样品气溶胶的相对湿度（RH）。在调节入口处的气溶胶样品后，同时测量光散射系数和气溶胶粒度分布。在这项研究中，通过调整使气溶胶的相对湿度范围在5％lt;RHlt;95％之间。气溶胶的变化曲线用b_spw/b_spd的比值表示：其中b_spw是在某些相对湿度RH大于20%条件下测量的散射系数，b_spd是干气溶胶的散射系数。在本项研究中，我们把相对湿度小于15%的样品认为是干状态。研究结果表明光散射比在相对湿度的整个范围内连续平稳地增加。然而，特定相对湿度值下的比率大小随时间变化明显，特别是大于60%的相对湿度。我们将每天散射系数比随相对湿度的变化关系与气溶胶12小时平均化学组分进行比较。该比较表明，对于特定的相对湿度值，该比值在每天硫酸盐浓度高的时间段最高，在高有机碳浓度的时间段最低。

含义

目前已知，环境气溶胶颗粒会跟随环境相对湿度变化而吸收或释放水分。当颗粒物失去或吸收液态水时，其物理和化学性质，例如尺寸和折射率会发生变化。这些变化可以显着影响气溶胶颗粒与入射到其上的太阳辐射之间的相互作用。本研究着重测量光散射系数随相对湿度（RH）变化而发生的变化。

介绍

环境气溶胶的化学成分在不同时间和区域具有较大差异。尽管气溶胶的组成成分是可变的，但大部分细颗粒气溶胶团块（直径lt;2.5mm）的构成通常是无机盐。无机盐如NaCl，NH4NO3，（NH4）2 SO4和其它表现为酸性的硫酸盐是水溶性的，并且更常在大气气溶胶中存在。由这些盐或这些盐的混合物组成的气溶胶根据环境相对湿度（RH）的变化而潮解和风化。因此，在高RH环境中，冷凝水也可以是环境气溶胶的主要成分。

水在空气中颗粒物上的冷凝对大气辐射的转移具有重要的 影响。当颗粒吸收或者失去水分时，颗粒物的尺寸和密度发生变化；这些变化会反过来改变了颗粒的光散射性质，例如折射率和散射截面，从而最终改变其光散射系数（bsp）。因此，在潮湿的环境中，必须通过了解气溶胶粒子对水分的吸收和释放，从而了解如可见度和辐射强迫等光散射的相关问题。

在过去几十年里，许多研究人员研究了大气中的水汽凝结过程。热力学平衡计算已被应用于大气颗粒中最常见的无机盐计算中。1-4然而，水的活跃度和溶液密度的数据并不总是适用于盐混合物组成的气溶胶。在实验室中还研究了无机盐和无机盐混合物的生长，并且使用电场来捕获经过不同湿度条件的单个颗粒。5-8大体上，这些研究的结果已经很好地与无机气溶胶生长的热力学模型预测相吻合。这些研究工作基本了解了无机气溶胶在相对湿度变化时的相应变化形式，同时也是无机大气气溶胶化学平衡模型建立的基础。

即使水溶性无机盐是大部分干燥气溶胶质量的主要贡献者，有机碳化合物也对细气溶胶颗粒具有很大贡献，特别是在美国东部地区。监测了美国各地40多个地点的气溶胶的化学成分的来源于环境能见度保护检测机构 (IMPROVE)的数据表明，有机碳化合物平均贡献约20-60％的细气溶胶粒子团质量。9来自IMPROVE网络的数据还显示，以硅和铝的氧化物为主的土壤元素贡献了细气溶胶颗粒质量的一小部分，平均贡献小于10％。由于在大气中发现了多种化学物质，气溶胶颗粒可以由化合物或化合物混合方式复杂的混合物组成。此外，由无机和有机化合物组成的混合物颗粒表现与仅由无机盐组成的颗粒不同的吸湿特性。10由于环境气溶胶可以由各种化学物质组成，并且这些混合物可能表现出与仅由无机盐组成的气溶胶不同的吸湿特性，因此重点应为测量环境气溶胶的吸湿特性。

迄今为止，已经有少量研究对环境颗粒的吸湿特性及其对大气中辐射转移的影响进行分析。在亚利桑那州的大峡谷中，直径lt;0.4微米的环境颗粒生长使用TDMA（串联差分移动分析仪）来测量。将这些结果与数据和米散射模型相结合，以此来重新建立光散射的测量并探究颗粒物生长和气溶胶化学的关系。11，12其他研究人员使用比浊法研究了环境气溶胶的吸湿性质，来测量气溶胶的光散射系数。13-15假设在测量的RH变化中观察到的光散射系数的变化主要随气溶胶的尺寸分布的变化，便可以使用比浊法推断气溶胶的生长。16在本研究中，我们使用比浊法检测了大雾山国家公园环境气溶胶的吸湿特性，并延伸了以前的研究者的工作。

研究背景

这项研究是作为东南气溶胶和能见度研究（SEAVS）的一部分进行的。采样地点位于大雾山国家公园的Chillowee山的Look Rock观景塔附近。采样地点坐标为经度35°37纬度83°56，高度为2650英尺。这是一个距离最近的公路约四分之一英里的农村，车流量中等。研究于1995年7月15日至8月25日进行。

实验方法

通过测量随相对湿度变化的样本气溶胶的光散射系数（bsp），来测量环境气溶胶的吸湿特性。使用辐射研究M903浊度计来测量bsp。使用Perma Pure干燥管阵列来控制样品的相对湿度(RH)。以下讨论描述了用于控制样品气溶胶的相对湿度（RH）和温度的入口。

图1为样品入口和仪器外壳的示意图。本文中讨论的入口是指仪器外壳上方的整个组件。入口装有Perma Pure干燥机阵列，可以控制样品的RH和温度。仪器外壳安装了浊度计和颗粒调整仪。样品气溶胶通过保护罩进入入口，保护罩清除样品序列中的雨水和昆虫。然后，气溶胶样品通过除去直径大于2.5mu;m的颗粒的旋风分离器，然而，由于通过入口的流速变化，样品的确切切点会稍微改变。通过入口的流量为23plusmn;2lpm，对直径在约1.8至3mu;m之间的颗粒的收集效率为50％。通过旋风分离器后，气溶胶样品进入23个平行安装的Perma Pure扩散干燥管阵列。用干燥管使样品的相对湿度（RH）达到所需值。最后，将气溶胶样品吸入气室，连续监测样品气溶胶的RH和温度。仪器从这个气室中获得样品气溶胶。

图1：示意图显示气溶胶入口，气溶胶干燥管和仪器外壳

用于控制样品RH的Perma Pure扩散干燥管由气体样品流过的Nafion内管和吹扫空气流过的不锈钢外管组成。吹扫空气的流动与样品空气的流动相反。吹扫空气流速约为样品空气流速的两倍。管壁两侧的水蒸汽压力的差是水穿过Nafion管壁的驱动力，因此，根据所使用的吹扫空气的相对湿度（RH），可以增加或减少样品空气的相对湿度（RH）。吹扫空气的相对湿度（RH）通过将加压（asymp;20psi），干燥（lt;1％RH）和无颗粒空气的气流流分成两股，并将气流分别送到质量流量控制器中来控制。来自一个质量流量控制器的吹扫空气被传送到加湿器中，而来自另一个质量流量控制器的吹扫空气保持干燥。改变质量流量控制器的电压输入，调节质量流量控制器输出的净化空气。质量流量控制器的电压输入可以使用电位计手动调节，也可以使用编程的Campbell 21X数据记录器的电压输出进行自动调节。通过适当地混合潮湿和干燥的吹扫空气流，可以容易地实现和维持15％至90％之间的所需样品相对湿度。若要实现相对湿度低至5％，高达95％，难度较大。实现低RH值（RH lt;10％）需要相当长的时间才能使Nafion膜变干，而高RH值（gt; 90％）需要精确的温度控制才能使得入口或取样列中的水不会沉淀。因此，大部分测量在相对湿度15％到90％之间。

样品气溶胶的RH的精确测量在本实验中是至关重要的，因为RH与测量的散射系数有关。由于较小的温度变化（1°C）可以产生显着的RH变化（在95％RH时asymp;5％），因此样品气体从气室通过浊度计的温度几乎保持不变。为了最小化样品气溶胶温度的变化，入口设计成使样品气溶胶的温度达到几乎恒定的值，仪器外壳尽可能地保持在接近该温度。为了在集气室中实现几乎恒定的温度，将干燥器阵列放置在充满水的绝缘铝圆筒中。水浴温度和气室的温度每天变化约4℃，而环境温度有时在不到一小时内就会改变5℃。一天中样品温度会发生小变化，而比这一变化更重要的是，由于水浴的温度缓慢变化，温度的这些变化发生缓慢。气室中气溶胶温度的缓慢改变，使仪器外壳和增压室的温度保持接近(plusmn; 0.5 °C)。这使在气室中测量样品气溶胶时的相对湿度保持与在浊度计中测量散射系数时的相对湿度一致。

数据收集和步骤

样品气溶胶的温度和相对湿度分别在进入浊度计之前的气室处，在浊度计出口处和仪器外壳内部进行监测。用Campbell 21X数据记录器收集并存储来自气室，仪器外壳的RH和温度以及来自浊度计的散射系数，并使用两分钟的平均值。使用浊度计的数据记录器将浊度计出口的温度和RH并以五分钟的平均值的形式保存。比较显示仪器外壳的温度和浊度计出口处的温度，两者的十分钟平均温度差通常小于0.5℃。这两种热敏电阻的组合不确定度为0.7°C。由于热敏电阻之间的差异小于测量中的不确定度，所以我们可以认为仪器外壳温度是浊度计出口温度的合理替代。因此，由于仪器外壳的温度用记录了两分钟的平均值，对应于2- min RH和bsp值也记录，所以可以用于进一步分析。

图2是典型的24小时时间段的环境温度，样品（在气室处测量）和仪器外壳温度的时间线。该图显示仪器外壳和整个空气温度在整个24小时时间段内最多变化约1°C，但差异通常小于0.5°C。由于这些温度之间存在一些差异，所以浊度计散射室内样品气溶胶的确切温度和RH是未知的。 然而，样品温度必须在气室处测量的温度和仪器外壳中测量的温度之间，这是合理的。由于仪器外壳温度和浊度计的出口温度差在0.5°C以内，且浊度计的出口和气室的温度一般小于0.5°C，因此采样温度的不确定度为0.5°C。

图2：时间线显示了增压室，仪器外壳和环境温度的变化。

图3显示了气室测量的样品气溶胶的RH与气室和仪器外壳之间的温度差计算出的气溶胶的RH之间的差异。 注意，在气室中测量的RH与针对该温度差计算的RH之间最多有plusmn;2％的相对湿度差异。校正的RH值以图形方式表现误差，我们认为这限制了浊度计内的样品气溶胶的实际相对湿度。测量样品气溶胶的RH从干态（RH lt;15％）循环到湿态（RHgt; 20％）并再次干燥时测量散射系数。 在样品气溶胶的RH自动控制的时间段内，每个循环需要1小时才能完成。在手动RH控制的时间段内，潮湿和干燥测量之间的时间有所不同。图4显示样品气溶胶的RH的典型时间线，在自动RH控制期间测量的散射系数表示为分数。注意：（1）样品的RH在每个连续循环后以asymp;20％的增量增加，（2）当样品的RH几乎恒定时，至少有三个数据点（数据点之间的lt;0.5％RH差异）在气溶胶加湿时的每个循环之间，以及（3）通常在每个循环的开始和结束处有几个干态下的散射数据点。

图3：散点图显示样品RH的可能变化，根据气室和仪器外壳温度之间的差异计算。

图4：bsp和增压室RH随时间的变化，表示典型的RH循环。

在每个循环的中间，当样品气溶胶的RH几乎恒定时，三个bsp数据点取一个循环加湿条件下的平均散射系数（bspw）。对应于这三个bsp值的三个RH值也平取一个该循环的加湿条件的平均RH。将周期开始时的三个数据点取平均，并将每个周期结束时的三个数据点取平均，得到每个周期两个干散射系数（bspd）值。 使用该采样程序和该数据采集标准，每个周期获得一个具有相应RH的bspw和RH lt;15％的两个bspd值。光散射比数据表示为bspw / bspd。这里bspd是一个周期的开始和结束干散射系数的平均值。然后将散射比绘制为相对湿度（RH）的函数。

在一个循环开始时测量的干散射系数bspd的大小有时与在相同循环结束时测量的bspd有很大差异。举个例子，如图5所示，它是图4中给出的相同数据的较高分辨率图。请注意，第一个虚线标示循环开始时的干散射系数约为0.030/km， 循环结束时的第二干散射系数约为0.044/km。这表示在整个循环持续时间内干散射系数增加约47％，并导致散射比具有相当大的不确定性。报告数据使用开始和结束干散射值的平均值。误差条用来设置由每个循环的干散射系数的初始值和最终值确定的可能值的界限。当干散射系数变化超过10％时，从循环获得的数据不再采用。

图5：干散射系数随时间变化的高分辨率图，在时在RH循环中测得。剧烈的变化导致相当大的不确定性，这是由于当测量湿态散射时，干散射系数是不准确的。

结论

在本研究中获得的bspw /bspd的散射如图6所示。随着RH降低和样品RH的增加，散射比bspw/bspd表现出平滑连续的增加。在本研究中，任何时候，如果大部分气溶胶颗粒经历潮解或结晶，气溶胶的湿度会相应增加或减少，光散射比就会出现突变或和不连续性。这标示在本研究中，取样的大部分气溶胶颗粒在当RH增加时吸收水分，在当RH以平滑和连续的方式降低时释放水分。此外，由于散射系数在低RH条件下没有突然降低，如果大部分气溶胶颗粒结晶，则可以预测，气溶胶颗粒会从未完全干燥变化至结晶点。这是个有趣的现象，因为相对湿度低至5％。

如表1所示，小范围内RH的比例幅度有很大变化。限制比率和RH值的误差条（图6）通常不重叠。

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