生物碳和人为污染物结合在美国东南部形成一个冷却的薄雾外文翻译资料

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生物碳和人为污染物结合在美国东南部形成一个冷却的薄雾

Allen H.Goldstein1，Charles D.Kohven2，Colette L.Heald3和Inez Y.Fung1

加州大学伯克利分校环境科学与政策与管理系94720

供稿人：Inez Y. Fung，2009年4月15日（发送审查2008年7月28日）

摘要：北美的遥感数据记录了主要由生物来源和人为排放结合引起的普遍存在的次生气溶胶。

美国东南部气溶胶光学厚度（AOT）的空间和时间分布不能单独用人为气溶胶解释，但与天然生物挥发性有机化合物（BVOC）排放的空间分布，季节分布和温度依赖性相一致。这些模式以及该地区有机气溶胶的观察结果由现代¹⁴C和具有夏季最大值的BVOC氧化产物所主导，表明非化石燃料来源，并强烈表明夏季AOT信号主要是由BVOC氧化形成的二次气溶胶引起的。主导区域AOT的二级气溶胶的人为和生物源排放之间的联系由在含氮和硫酸盐浓度较高的环境中由BVOC氧化形成的气溶胶中的化学物质的报告支持。尽管IMPROVE网络的地面测量表明硫酸盐比该区域表面附近的有机浓度高，我们仍推断东南部的大部分次生有机气溶胶必须发生在表层以上，与报告的总气溶胶的有机部分随着高度的增加和来自异戊二烯氧化的二次有机气溶胶的预期垂直分布模型的观察结果一致。观察到的AOT在夏天足够大，以提供区域冷却;因此，我们得出结论，随着BVOC排放量随温度的升高，这种二次气溶胶源与气候相关，并具有潜在的区域负气候反馈潜力。

关键词：气溶胶； 生物挥发性有机化合物；气候 ；遥感；二次有机气溶胶

Chameides等人首先解释了生物挥发性有机化合物（BVOC）与人为氮氧化物（NOx）反应以在夏季在美国东南部（SE U.S.）引起高区域臭氧浓度的重要性（1）。这项工作从根本上改变了对控制臭氧污染的监管方法的理解，重点关注减少NO_x排放的需要。我们提出证据表明，相似的相互作用在夏季该地区控制着二次气溶胶，当浓度最高时，如果要减少对气候和能见度的影响，则需要对关键的人为因素采取适当的控制策略。

辐射强迫预测中最大的不确定因素包括气溶胶对地球辐射预算的直接影响以及其对云的间接影响（2）。大气气溶胶来自人为和天然来源的组合，包括直接排放到大气中的初级气溶胶和气态前体冷凝的二次气溶胶。直到最近，工业化国家上空的气溶胶，如美国，通常被认为主要是人为来源（e.g.,ref. 3）。尽管第四届政府间气候变化专门委员会（IPCC）评估中使用的气候模型包括一套人为气溶胶的辐射强迫，但辐射显著的气溶胶被认为是来自SO₂氧化的硫酸盐（2），估计来源为年均92-126 TgS（4）。

通常估计人为有机物对硫酸盐气溶胶的辐射强迫贡献要小得多（4）。人为的原生有机气溶胶是由化石燃料，生物燃料和农业燃烧产生的。IPCC气候模式，包括黑碳排放量为年均4.3-22 Tg，有机碳（OC）排放为年均17–77 Tg (5)。目前的全球气溶胶模型增加了基于前体排放和基于实验室的SOA产量外推的气相前体氧化形成的年均12-70 TgC的二次有机气溶胶（SOA）的贡献较小（6）。许多最近的观察改变了这种观点。现在有实质证据表明，大气SOA源显著大于目前的模型估计（7,8），并且已经提出了更大的年均140-910 TgC的全球SOA来源，已经提出了基于排放到大气中 VOCs的可能命运的评估，其中90％是生物来源的（9）。

使用遥感技术应该可以观察到大量的SOA，特别是如果它对大气辐射预算有显着的影响。由BVOC氧化引起的气溶胶源应具有与BVOC排放一致的空间格局，夏季高季节性最高，并遵循BVOC排放随温度的指数依赖关系在本文中，首先分析卫星和地面遥感中柱集成气溶胶光学厚度（AOT）的空间和时间分布。第二，我们提供证据表明，在美国东南部的AOT主要季节性信号，因此在该地区的夏季强制辐射，是由于BVOC排放与人为污染反应形成二次气溶胶。第三，我们审查美国东部气溶胶化学成分空间分布的现有证据，生物和人为贡献对美国东南部SOA的相对重要性，以及生物和人造前体在形成SOA方面的相互作用。 最后，我们估计这些气溶胶对该地区的辐射影响。

观察约束

可以从卫星传感器和地面光度计遥测在黑暗的地面上的AOT。这些观察结果用于通过检查气溶胶羽流的空间模式（e.g., ref. 3）来推测气溶胶源。因为气溶胶的停留时间是几天到一周，它们集中在源区附近。 因此，我们试图通过检查大气中的气溶胶分布来确定气溶胶源的特征。

我们使用MultiAngle成像光谱辐射计（MISR; 10）和中等分辨率成像辐射计（MODIS; 11）的卫星遥感数据来检查AOT中的图案。MISR通过使用不同角度的9个摄像机的观测来推测AOT，并且基于上升辐射相位函数（12）的角度分布，将气溶胶的散射和由地面散射的散射分离出来。相比之下，MODIS通过比较多个波长的高亮度辐射来推断AOT（13）。 MISR在国家航空航天局（NASA）Terra卫星上，MODIS在NASA Terra和Aqua卫星上分别在上午和下午的太阳锁极轨道。在这里，我们使用2000年3月至2007年2月的每月平均550 nm的MISR和MODIS AOT观测值。

这些卫星仪器重复间隔16天，重叠宽度，导致MISR每周有效地成像地球大约一次，MODIS有效地每2天对地球进行成像。如果云存在，这些仪器都不能看到气溶胶，所以覆盖频率随着位置和季节而变化。虽然在给定季节的MISR AOT的绝对值中可能存在一些地形偏差误差，但是在季节之间的差异中，这是不同的，这里的是主要信号。由于这些基于卫星的仪器提供了观察到较高频率变化的能力有限，我们希望排除表面反射的季节性变化导致观测到的气溶胶变异性模式的可能性，我们还使用太阳光度计的AERONET网络（14）来观察高频率关系，例如AOT和温度之间的日常相关性。 AERONET仪器，如卫星，使用整个大气柱上的遥感数据;与卫星不同，它们是静止的和向上的，因此不受表面反射率变化的强烈影响。我们使用AERONET数据与版本2反转算法（15）。AOT观测中有几个可能的误差源，包括气溶胶单散射反照率，混合状态和尺寸分布的不确定性（16），特别是考虑到人为和生物气溶胶混合物的问题。尽管如此，该协议在该地区的利益之间的三个不同的意见是好的（17）。

图1 从3个平台观察气溶胶光学厚度（AOT）。（A）MISR年均AOT图。（B）MISR仪器的平均夏季（JJA）和冬季（DJF）AOT的差异图。（C）与（B）相同但来自MODIS-TERRA仪器。（D）来自MISR（红线），MODIS-TERRA和MODIS-AQUA（黑线）的美国东南部的平均AOT的时间序列。还显示了来自Walker Branch站点（点）的AERONET观察结果。

遥感中的空间格局与温度的关系

MISR仪器的测量显示，全年工业美国的中西部和东北（NE）AOT高，年平均值为0.18（图1A）。同样高的AOT（年均0.19）在美国东南部观察到，AOT在夏季高于冬季，季节性（夏季减去冬季）最大，为0.18美元，超过美国东南部（图1B）。MODIS仪器观察到季节性相同的空间格局（图1C）。AOT的时间序列显示了三个仪器记录中清晰可重复的变化模式：东南部区域上的MISR和MODIS平均，以及TN Walker分公司的地面AERONET站（图1D）。我们将美国东北部定义为70-90°W和37.5-45°N，美国东南部定为70-90°W和30-37.5°N。

由于几个原因，美国东南部的高夏季AOT与主要硫酸盐或人为碳气溶胶不一致。首先，湿硫酸盐沉积的地理分布（国家酸沉积方案，地址：http://nadp.sws.uiuc.edu）和硫酸盐浓度在气溶胶（19）中符合人为二氧化硫排放的分布，与工业中的最大值中西部和美国东部（图2A）。第二，观察到的AOT季节性因素为6-7（夏季（JJA）/冬季（DJF），AERONET Walker分行）），而硫酸盐季节性变化由美国东部观察到的较小因子（~3）保护视觉环境（IMPROVE）网络的机构间监控。IMPROVE硫酸盐季节性通常归因于通过使用过氧化物的水反应，更快的夏季氧化SO₂（20）。过氧化物的主要来源是美国东南部（21）中的异戊二烯氧化，因此我们推断硫酸盐季节性必须与BVOC排放和氧化相关，但是这种季节性仍然不足以解释观察到的AOT变化。第三，AOT的观测模式也与东北部最高的人为SOA前驱体排放物的空间分布不一致（图2B）。

图2 美国排放地图。（A）年人均二氧化硫总排放量。（B）年度人为挥发性有机化合物排放量。（C）异戊二烯和单萜烯的年生物总排放量。人为排放来自美国环境保护局国家排放清单第3版（NEI-99）（18），从4公里到1度的分辨率重新格式化。

我们假设在美国东南部观察到的季节性AOT模式是由BVOC排放的SOA驱动的。 AOT的季节性和AOT季节幅度的空间格局与美国东南部的森林BVOC排放量相符（图2C）。该地区的BVOC排放主要是异戊二烯（81％）和单萜（19％），并在Guenther等人的社区土地模型（CLM3）中计算。（22,23）算法，如Heald 等。（24）。基于实验室室试验的目前来自异戊二烯和单萜氧化的SOA生产模型分别使用1-3％（25）和2-23％（26）的产率。目前的模式表明，美国东南部的季节性生物源大排放源主要来源于该地区的SOA增强，定性匹配我们观察到的空间AOT签名（27,28）。然而，在这些模型中产生的SOA太小，无法控制总体AOT信号，因此可能低估了这一来源的数量。

甲醛和CO均为异戊二烯的高产氧化产物。已经从太空中的GOME和OMI仪器观察到甲醛，并用于确认美国东南部的大型异戊二烯排放源（29,30）。CO源的空间分布建模表明，在夏季，BVOC氧化是美国东南部主要的CO来源（31）。观察到的甲醛的空间和时间模式，来自BVOC氧化的建模的CO和模拟的异戊二烯排放都与本文所示的AOT匹配，从而加强了我们对BVOC氧化和AOT之间可观察的联系的论证。

图3 Walker分支AERONET AOT（440 nm）与相应的NCEP 东南部平均表面温度重建比较。随着生物源性VOC排放的温度依赖性，曲线呈指数式（28）：gamma;=exp [beta;（T-Ts）]，其中beta;是指数依赖性的经验系数，Ts是标准条件（303K）的基础温度。上述最佳拟合曲线（R²=0.55）beta;为0.11，与BVOC排放观测结果吻合良好。

为了进一步测试我们的假设，我们研究了在农村沃克分公司TN AERONET现场观察到的AOT时间序列与NCEP再分析中东南区域平均表面温度之间的关系（32）。在所有季节，发现高正相关（R²=0.55）（图3），最佳拟合曲线具有指数温度依赖性（beta;=0.11），与BVOC排放的依赖性非常一致（22）。虽然一些相关性是因为它们的共同季节性，但是当向前或向后滞后几天时，相关性下降到0.35，这表明由该关系解释的至少20％的方差是由短期温度依赖性过程引起的作为VOC排放。另外，通过季节分离观测结果还显示，夏季（JJA，R²=0.19）和冬季（DJF，R²=0.25）都有明显的温度依赖性。我们对所有其他具有至少2年数据的美国AERONET站点重复了这一分析，发现美国东部的全球海洋科学研究所的温度依赖性的实力具有与BVOC排放相似的空间尺度（图4）。这表明生物信号可以在整个美国东南部观察到，但是它对气溶胶厚度的相对重要性远远低于美国农村SEOC峰值BVOC源区域。

图4 对于AOT最佳拟合指数曲线的R²相对于相应的NCEP平均温度重建，如图3所示，用于AERONET站。

我们还比较了每日AERONET观测值与NCEP相对湿度，以测试AOT观测到的季节变化是否仅由气溶胶的吸湿增长引起。对于沃克分公司的位置，尽管解释的方差分数（R²=0.17）小于温度关系解释的一半，但气溶胶和湿度在所有季节都有显着的相关性。当单独考虑季节时，夏季湿度和气溶胶之间没有显著的关系（R²=0.01），当温度-气溶胶曲线的斜率最大时，温度可以发挥很大的作用; 而在冬季，当我们预期温度控制相对较弱时，气溶胶湿度相关性最高（R²=0.24）。因此，虽然AOT观测中似乎有一个湿度分量，如预期的那样，它不能驱使我们在这里观察到的模式。

确认遥感AOT与这些前体预期的质量一致是目前困难的，因为尺寸分布，垂直剖面，吸湿增长和有机气溶胶的密度存在不确定性。然而，在美国的SEO，AOT强劲的季节性信号确实表明SOA以前的模拟负担更大。

我们假设在美国东部的AOT夏季最大值是由人为污染物存在的生物源化学氧化引起的。气溶胶季节性的空间格局支持这一假设，日常气溶胶与温度之间的功能关系也是如此。

美国东部气溶胶化学成分的证据

多项研究报告发现与我们的假设相一致，但尚未提出假设。如气溶胶质谱仪（AMS）测量（34）所示，有机物贡献了人口密集和高度工业化的东部美国（33）以及更广泛地区（包括城市，农村和偏远环境）的气溶胶的大部分。美国东部气溶胶中硫酸根，硝酸根和碳的平均空间分布差异显着。最大碳发生在美国东南部（例如格鲁吉亚），而最大的硫酸盐和硝酸盐基于农村的IMPROVE网络和城市形态趋势网络（STN）表面观测（19），在北部（例如，俄亥俄州）出现得更多。美国东南部的有机气溶胶主要是次要的，放射性碳（¹⁴C）测量显示70％或更多的碳是农村现代的（而不是化石），因此可能是生物来源（35,36）。

通过对PM_2.5有机化学成分的现场特异性分析（37,38）提供了在该地区的SOA中存在BVOC

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