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大阪气溶胶的时空变化
Makiko Nakata 1, *, Itaru Sano 2 , Sonoyo Mukai 2 and Brent N. Holben 3
1 Faculty of Applied Sociology, Kinki University, 3-4-1 Kowakae, Higashi-Osaka 577-8502, Japan
2 Graduate School of Science and Technology, Kinki University, 3-4-1 Kowakae, Higashi-Osaka
577-8502, Japan; E-Mails: sano@info.kindai.ac.jp (I.S.); mukai@info.kindai.ac.jp (S.M.)
3 NASA/GSFC, Greenbelt, MD 20771, USA; E-Mail: brent.n.holben@nasa.gov
* Author to whom correspondence should be addressed; E-Mail: nakata@socio.kindai.ac.jp;
Tel.: 81-6-6721-2332; Fax: 81-6-6721-2512.
Received: 15 February 2013; in revised form: 12 May 2013 / Accepted: 13 May 2013 /
Published: 21 May 2013
摘要:众所周知,亚洲气溶胶分布之所以复杂,是与经济增长相联系的人为气溶胶排放量增加和自然沙尘的作用。因此,关于亚洲城市大气颗粒的详细观测是重要的。在此工作中,我们集中于日本东大阪市附近的大气颗粒在时间和空间上的变化。东大阪市位于大阪府的东部,是日本第二大的城市,并且在中小型制造企业上有名。在这项研究中,我们在东大阪市近畿大学校园附近安装了多种地面测量装置,包括由NASA/AERONET(气溶胶全球自动观测网)提供的Cimel太阳光度计,悬浮颗粒物(SPM)采样器和LIDAR(激光雷达)。通过SEM(扫描电子显微镜)或EDX(能量色散X射线分析仪)的单个粒子分析表明粒子特性在2010年3月21日的沙尘天气中时间变化,比如粒子大小、形状和成分。使用含有AERONET的便携式太阳光度计从2011年4月到11月进行同步测量。每个站点的数据比较以及激光雷达探测数据和模型模拟组合显示了沙尘和人为颗粒物之间的传输过程的区别。我们假设这个区别是由于气溶胶在垂直分布剖面图上的不同,一部分的气溶胶穿过生驹山传输,而其他则被生驹山阻挡。
关键字:大气颗粒;沙尘暴;辐射模拟;地面测量;SEM/EDX
- 引言
自然因素和人类活动的共同作用使得东亚城市大气气溶胶的分布都是复杂的。由于当地柴油车辆的尾气排放和工业活动,人为气溶胶小粒子支配城市区域上空大气。在东亚,可知气溶胶的分布被与经济增长相关的含硫、含氮、含碳和其他气体的增长排放严重影响[1]。气溶胶因为多种因素有季节性的分布变化,比如气体排放、光化反应和风向[2,3]。沙尘天气是产生大气气溶胶的最动态的自然现象之一,它能增加微粒物质浓度,甚至能导致严重的大气浑浊度[4]。在日本东大阪(135.59°E,34.65°N)一次沙尘过程中发现在海平面10m上气溶胶特征有显著的变化[5]。在局部比例的时间和空间上了解气溶胶特征的变化需要准确估计大气气溶胶对气候的作用,因为这些气溶胶对全球气候和环境变化起到了重要作用[6]。气溶胶在气象学上也有重要作用[7]。观测气溶胶特征,比如数量、大小、构成和形状,并且这些特征在空基[8]或地基[9]观测上的变化也是重要的。
在研究中,我们集中于东大阪市沙尘天气期间的大气颗粒的时间和空间变化。东大阪市位于大阪府的东部,是日本第二大城市,并且在其中小型制造技术企业上有名。在研究中,我们在东大阪市的近畿大学校园内进行同步观测。辐射测量数据由Cimel太阳光度计提供,并使用标准AERONET(气溶胶全球自动观测网)[10-12]处理系统分析。我们在近畿大学建筑屋顶上安装了一个标准NIES(国家环境研究所)/LIDAR(激光雷达)网络[13],有SPM采样器和我们AERONET网站相关联。我们比较了在东大阪市的AERONET和SPM的观测结果。结果表明,在气溶胶光学厚度(AOT)和悬浮颗粒物之间有明确的线性关联,并且整个数据集的相关系数值要小于分别考虑人为气溶胶和沙尘气溶胶两种情况。这个结果表明在沙尘天气中的大气状态可能不同于平常状况[14,15]。在2011年,我们引进了一个便携式太阳光度计——Microtops-2,它便于携带并且使我们的观测增添了机动性。此外,扫描电子显微镜(SEM)和能量色散X射线分析仪(EDX)被引进用于确定粒子属性,比如大小,形状和构成。为了详细了解气溶胶特性的变化,我们对单种颗粒进行分析,使用SEM/EDX和使用多个便携式太阳光度计同步测量。
本文的结构如下。在第二部分是仪器介绍。在第三部分,我们介绍2010年3月21日沙尘天气期间在东大阪市的气溶胶特征的时间变化。在第四部分,气溶胶特征的空间变化将由东大阪市多个站点的太阳光度计测量体现出来。通过比较2011年平时天气和沙尘天气期间每个站点的测量数据,我们了解在东大阪市自然气溶胶和人为气溶胶的传输机制。第五部分则是总结。
- 仪器介绍
2.1、AERONET和便携式太阳光度计
世界上的NASA/AERONET数据绝大多数是地基太阳光度计可用的。2002年在东大阪市近畿大学建立了一个AERONET站点。它提供了气溶胶光学厚度(AOT)和Angstrom指数(alpha;)。AOT的精度在可见光和红外波段超过0.01,并且获得的数据在气溶胶反演前已经被云筛选过了[16]。alpha;的精度很大程度上依赖于AOT值,因为alpha;是来源于AOT光谱的比例。AOT是描述大气气溶胶的基础参数。一些气溶胶活动表明了沙尘活动的特征特点,AOT值高而alpha;值低,但是高alpha;值的发现经常表明大气有小的人为颗粒物的污染。Omal et al.计划使用聚类方法自动区分AERONET的观察结果[17]。利用这些研究的例子,东大阪市上空的气溶胶性质通过采用一个适用于AERONET数据的标准统计软件包(SPSS,Statistical Package for the social Sciences)被归类[5]。聚类结果表明在东大阪市上空气溶胶性质大概可以分为2类。第一类气溶胶,AOT值大,alpha;值小,可以归因于沙尘事件。而另一类则是包含了没有沙尘的天气,称为一般天气。从结果看,以AOT(0.675m)=0.4和alpha;(0.440-0.870m)=0.5为标准值,数据被分为两组,一般天气和沙尘天气。AERONET在第三部分和第四部分都会使用到。Microtops-2便携式太阳光度计便于携带并使我们的观测更有机动性。太阳光度计提供了从八个可能标准波长0.340,0380,0.440,0.500,0.675,0.870,0.936和1,020m中挑选出的5个波长的气溶胶光学厚度。我们仪器使用0.380,0.440,0.675,0.870和0.500或者0.936m5个波长。它能和主要的东大阪市AERONET站点同步观测,并且在第四部分表明。
2.2、SPM采样器和SEM/EDX
微粒物质是大气中人为颗粒物一个典型的指示物[18]。因此,一个精确的对颗粒物的估计是必要的[19]。在海平面50m处,同一个AERONET站点安置的近畿大学建筑楼顶也安装了一个SPM采样器(SPM-613D,Kitomo Electric,Japan)。SPM-613D在其聚四氟乙烯滤光器收集悬浮颗粒物并且通过beta;射线的吸光度来测量这些粒子的质量。SPM采样器分别提供PM2.5,PM10和OBC(光黑碳)的粒子浓度信息。PMc(定义为PM2.5和PM10的区别)普遍是相比于PM2.5更好的沙尘天气指示物,因为沙尘粒子是大颗粒[20]。我们用SEM/EDX来分析悬浮颗粒物。我们使用安装在东大阪市的AERONET站点相关联的SPM采样器得来的数据。SEM/EDX能够通过样本表面的X射线放射检测样本中的元素,并且它能够提供每种成分的质量浓度(%)。在SEM上加速电压为20kV,工作距离从8mm到15mm。我们为EDX选择Pointamp;ID模式。检测元素为Na,Al,Si,S,Cl,K,Ca和Fe、SEM/EDX的分析会在第三部分显示出来。
2.3、模型模拟
图1表明在东大阪市周围气溶胶类型对模拟AOT的贡献。我们使用三维气溶胶传输辐射模型SPRINTARS[21],它由日本的AORI(大气海洋研究学院)/NIES/FRCGC(全球变化前沿研究中心)中的GCM(大气环流模型)驱使的。水平和垂直方向上的三角形截断的分辨率分别被设为T42(大概在经纬度上2.8°*2.8°)和20层。模型探讨含碳化合物,硫酸盐,沙尘和海盐气溶胶。气溶胶传输过程包括排放,空气水平运动,扩散,湿沉降,干沉降和重力沉降。化石燃料消耗,木材燃烧和森林火灾的排放清单数据都是含碳气溶胶和含硫气溶胶的来源。沙尘气溶胶排放过程通过植被,近地风速,土壤湿度和积雪深度计算。通过几十个站点的AERONET测量的AOT与模拟AOT进行比较。模拟与测量数据之间主要的不同是模拟数据要小于观测数据30%[22]。模拟与每日观测得到的气溶胶质量浓度的对比表明模型很好地再现了气溶胶质量浓度的量级和峰值[23]。图1表明了2000年气溶胶种类对年平均和春季(3,4,5月)平均的AOT的模拟贡献。这些贡献表明硫酸盐和含碳化合物气溶胶,大多由人类产生,占到了整个分布的85%。这个大比例与利用聚类法得出的观测结果一致;在东大阪市人为气溶胶在一般天气里占主导地位。在所有观测的天数里人为气溶胶占主要地位的天数比例大约为98%[5]。尽管在东大阪市人为气溶胶仍占主导地位,因为沙尘天气频繁出现在春季[23],春季沙尘的比例升高。模型模拟结果在第四部分会使用到。
2.4、LIDAR激光雷达
米氏散射激光雷达,是NIES管理下的LIDAR网络的一部分,在东大阪市从2008年4月开始就被安装使用。NIES/LIDAR使用flashlamp-pumped Nd的二次谐波(0.532m),YAG激光器作为光源。有趣的是,LIDAR提供大气气溶胶的垂直分布和总去两极化的垂直分量和反向散射强度的平行分量之比。去极化比例大于0.1则意味着非球形粒子占主导地位。雷达观测会在第三部分被使用到。
图1 在东大阪周围0.55m波长处气溶胶种类对模拟年平均和春季平均AOT的贡献
- 局地尺度气溶胶特征的时间变化
气溶胶的性质,比如数量,大小,形状和成分在东大阪市沙尘天气期间发生变化。为了研究气溶胶性质在沙尘天气发生前后的变化,我们分析了SEM/EDX上的SPM采样器收集到的悬浮微粒。图2的上层和中层图片表明了在2010年3月0.675m处的AOT和alpha;的AERONET测量结果。在图2的第三幅图上可以看到,3月21日沙尘天气中,气溶胶特征是AOT值高而alpha;值低。SPM采样器测量的SPMs数量在3月21日增长了。作为沙尘天气指示物的PMc值也很高。一般情况下PMc的数值大约为10g/m3,是所有PM数值里的第三部分。但在3月21日时,在沙尘天气的顶峰时,PMc的数值增加到了36g/m3,占了总PM数值的一半。我们仔细观察在2010年3月21日沙尘天气时间点之前,期间和之后,分别通过A(日本标准时间3:00),B(日本标准时间8:00)和C(日本标准时间15:00)来表示。日本标准时间(JST)比世界时(UT)超前9个小时。东大阪市与AERONET站点相联的米氏散射激光雷达测量提供了去极化的比例。去极化比例大于0.1表明非球形粒子占主要地位[13]。在沙尘天气中B时间点,去极化比例大于0.3。此外,我们可以从MODIS卫星图(此文并未展示)看出在中国干旱地区发生了沙尘暴并且沙尘向日本传输。从这些测量结果,我们确定沙尘天气发生在2010年3月21日。然后,我们用SEM/EDX分析了在2010年3月21日 A,B,C三个时间点东大阪市的颗粒物,颗粒物有SPM采样器采样。
我们分析了从SPM采样器采集的PM10,并表明了单种粒子分析结果。我们使用SEM图像测量了A,B,C三个时间点100多个样本颗粒的颗粒大小。平均颗粒直径和主要次要的轴比例都在表1中。在沙尘活动的峰值时,大的非球形粒子变成主要粒子。
图2 在2010年3月地面探测大气颗粒的结果。(在下面上中下三图分别再现了0.675m处的AOT值,用AERONET测量的alpha;值,和SPM样本测量的PM。A,B,C分别表示沙尘天气前,沙尘天气顶峰和沙尘天气后的值。)
表1 平均值和标准偏差的粒子大小和比例的主要和次要轴。日本标准时比世界时早9个小时。
图3表示了由EDX分析得出的在A,B,C三个时间点上超过100个粒子中每种成分的平均质量浓度的贡献。一般地,在东
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