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碳颗粒的光学吸收综述（节选）
Tami C. Bond amp; Robert W. Bergstrom
2前人的研究成果
对颗粒光学特性的大量认识，来自mie（1908）对麦克斯韦方程粒子散射跟吸收的求解的提出，这个问题在几十年前被处理了（1965年洛根）。Mie的理论经过多年的证实，由范·德许尔斯特（1957年），Kerker（1969），和Bohren和Huffman（1983）等人编著的书籍给出了广泛的理论和实践的讨论。索伦森的最新理论包括了凝聚球的光学效应，一般认为作为新生成的LAC的结构。本文不是这样的基础工作的替代品。 读者特别提到了Bohren和Huffman的14.2节，是关于已应用于大气气溶胶的理论讨论和注意事项。
表1显示了关于碳粒子的光学效应是不是一个新的领域。（在这里，我们只能提供一些在每领域的最早的参考文献。）20世纪40年代X射线的出现使人们惊喜的有了分析比较炭黑和石墨的结构的能力（比斯科和沃伦1942年）。在五十年代初期，人们在电子显微镜下观察到了气溶胶；加热被用以区分挥发性碳化合物（卡特赖特等人1955）。
由于微粒的光吸收导致的辐射传输的变化在1970年左右首次得到估算（察尔森和派拉特1969年，施耐德1972年）。20世纪70年代，很少有研究者认为大气气溶胶有很多吸收。大多数研究人员认为，在城市环境中的光吸收物质不会扩散到离它们的源很远的地方。大气气溶胶的模型要么忽略吸收颗粒（图恩和波拉克1976年），要么认为它们只发生在城市气溶胶（Shettle和芬恩1979年）。根本就没有足够的信息来创建大气气溶胶的更详细的内容。
关于气溶胶的光吸收有一个非常长的观测历史，特别出名的是那些被称为“污染指数”和“英国烟雾阴影”的（1945年Waldram;1961年罗奇）。然而，气溶胶吸收的第一部系统的测量是在20世纪70年代初在美因茨大学（1970年菲舍尔）和华盛顿大学（Lin等人。1973）制成。第一次测量一些因矿尘的吸收是由白沙组织，由新墨西哥（林德伯格1975年）和苏联列宁格勒（孔德拉季耶夫等，1973）提出。
20世纪70年代的能源危机导致越来越多地使用柴油车，形成烟灰使广泛的测量工作接踵而至。在理想化的火焰中形成烟灰的和在锅炉由煤烟产生的传热也
表1有助于理解LAC吸收的讨论
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领域 |
研究对象 |
研究目标 |
参考示例 |
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空气质量 |
大气气溶胶 |
确定能见度降低的原因和对健康的影响 |
Cartwright et al. 1955 Groblicki et al. 1981 Malm et al. 1994 |
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天体物理学 |
煤烟，石墨，无定形碳 |
确定的星际物质组成 |
Draine and Lee 1984 Sakata et al. 1995 Henning et al. 1999 |
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气候 |
大气气溶胶 |
人类活动对地球辐射平衡的影响评估 |
Charlson and Pilat 1969 Schneider 1972 Haywood and Shine 1995 |
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燃烧诊断 |
火焰产生的碳 |
利用非侵入性技术确定烟尘体积分数 |
Santoro et al. 1983 Mountain and Mulholland 1988 Minutolo et al. 1994 |
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制造业 |
碳黑 |
预测油漆颜色和橡胶特性 |
Biscoe and Warren 1942 Heckman 1964 Medalia and Richards 1971 Mudgett and Richards 1973 |
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热传导 |
火焰产生的碳 |
计算火苗的传热 |
Dalzell and Sarofim 1969 Tien and Lee 1982 Koylu and Faeth 1994 |
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核子冬天 |
燃烧产物 |
估计核战争之后的地球气候 |
Turco et al. 1983 Penner and Molenkamp 1989 Nelson 1989 |
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岩石学 |
煤炭 |
识别不同煤种 |
Van Krevelen 1958 McCartneyetal. 1958 Foster and Howarth 1968 |
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固态物理学 |
无定形碳 |
利用光学性质产生薄膜的精确控制 |
McKenzie et al. 1983 Smith 1984 Robertson 1987 |
分别成为燃烧研究的热点课题（McLean等人1981;导引等1981），导致纯的煤烟的多次测量。同时，一系列的实地实验（沃尔夫等，1981）研究了科罗拉多州丹佛市大气气溶胶的光吸收组件。通用汽车公司在1980年的发布了一本关于燃烧的烟尘和大气元素碳的书，这部分关系之前一直被忽略。
在八十年代，实时仪器的问世，用于测量光的吸收，包括光声（Jampar和Szkarlat1981）和过滤器（Hansen等人。1982年）的方法。比较容易测量的吸收导致人们更加想要理解光吸收碳的吸收和质量之间的关系。如果关系是线性的，可用更快速的光学方法同时测量柴油机排放（质量调节）和大气中的浓度。同时，详细气溶胶气候研究实在核冬天研究外衣下出现的（图尔科等1983;尼尔森1989;彭纳和Molenkamp研究1989年）。这些调查提出增加了由汽车制造商所需要的信息补充的问题：给出了核战争之后的气溶胶的质量排放率，有多少光会由气溶胶吸收，以及气候将如何变化？
尽管使用吸收作为混合物的替代有悠久的历史，在建立两者之间的关系显著困难仍然存在。 确定大气气溶胶的关系需要从复杂混合物中提取光吸收分量。完成这项任务的方法1980年之前没有太多，即使是今天也有个问题。在20世纪70年代，米勒和阿佩尔曾用热的方法在洛杉矶ACTEX研究，以提取光吸收材料（Hidy1980）。但直到1978年丹佛褐云的研究，用一个大气场计划来测量吸收和热计量元素碳（Groblicki等，1981）。即使是正在国际全球大气化学组织的保护伞下早期的气溶胶特性实验（奎因等人1998;参见Raes等，2000）也没有提供吸收和质量测量。监控程序做出了这样的配对测量，比如受保护的视觉环境的监测间（马尔默等，1994）给出对空气质量的发展趋势和污染物的性质有用的信息，但没有解释观察到的吸收幅度。
在90年代中期，通过光吸收碳粒子使线性估计被开发（海伍德和光泽1995）。比起来这些估计都低于（化石燃料排放 0.1 W·M-2）温室气体（2.45 W·M-2）。三维碳气溶胶的模型在几年后发展起来，并给出略高的估计。（〜 02W·M-2化石燃料排放;海伍德等人1997;海伍德和1998年纳玛斯旺;彭纳等，1998;迈尔等人1998;库克等al.1999;科赫2000; Chung和2002年宋飞）。而在气溶胶的光学性质，这些螺柱被确认的不确定性，只有少数的传播这些不确定性存在于辐射强迫的估计中。
含碳气溶胶和其它可忽略吸收的物质（在第5讨论）的混合物可能增强两个因素的吸收，并且这种增加不包括在辐射强迫最大估计里（Ackerman和香椿1981; Chylek等，1995;海伍德和晒应1995）。众所周知，开放式生物质燃烧发出的的LAC等量于化石燃料的燃烧（Liousse等，1996;邦德等，2004）。然而，雅各布森（2001）在他结合全球总排放量和考虑混合状态，获得了0.54 W·M-2的高辐射强迫估计的时候提请大家注意，新的粒子们导致气候强迫。
大约在同一时间，通过测量确定了高浓度的吸收和可以忽略不计吸收的大气气溶胶（Novakov等，1997;奎因和贝茨2003年），并测量它们如何改变地球辐射平衡（Satheesh和拉马纳坦2000）。其他模拟研究这些粒子造成的更复杂的变化，如在云层的变化（阿克曼等人2000; Ramanathan等人，2001;梅农等人，2002）。最近几年，汉森等人(2000, 2001)和雅各布森（2002）提出了黑碳减排可能改善全球气候变暖提案，还有以及有关碳气溶胶是否导致在所有气候变暖的分歧（彭纳等，2003）。然而这些颗粒的光学特性的不确定性使那些想法不太容易实现。
3命名法：我们应该怎样称呼呢？
气候模型中被认为有强烈吸光效应的“黑碳”有很多不同的叫法，其中烟尘可能是最常见的。其余的吸收少的碳气溶胶则被称为“有机碳”，其补充的方法不在本文的讨论范围内。我们列出在本节的一些常见术语，首先讨论相关的成分，然后命名描述吸收和混合的状态。
3.1强吸收碳
化学家研究得知，真正的元素碳有三种形式：石墨，金刚石，和C-60（富勒烯或布基球）。虽然富勒烯可能有助于LAC颗粒生长（Johnson等，2002年），但是它们相比其他形式是相对罕见的所以将不会在这里进一步讨论。石墨是由碳在平面层靠SP2键结合的，而金刚石则是用包含结晶形式碳以的sp3键结合的。这些纯的碳形态在大气中没有被发现（否则气溶胶科学家将是相当富裕的了）。这一系列名字都表示以sp2键结合成为大阵列的碳。
元素碳，如大气化学使用的定义，通常标识碳低于某一温度不挥发，通常为约550℃。这个术语是基于碳在高温下的稳定一个实用定义（Huntzicker等1982;周等1993;桦木和1996年卡里）。这种物质更精确的名字是耐火碳。此方法下定义一部分的元素碳取决于加热条件（Schmid等，2001年）。不被过氧化氢溶解组分（奥格登等，1983）也被称为元素碳。对于柴油机废气，光吸收与耐火碳含量之间有强相关性（谢乐等人1981; Jampar等人1981; Szkarlat等1983），但是这种关系还没有被对所有的碳粒子进行测试。例如，在苯火焰中粒子的热分解温度发生变化事，吸收和耐火碳含量之间的关系（李1983年）。
石墨碳是指碳的分子状态。这个定义准确描述了强烈吸收碳粒子，这是因为光吸收导致不饱和键的结合（见第4节）;它是不准确的，因为在吸光碳粒子平面处于于球面而不是一般认为的石墨（参见第5和7）。碳质材料也被称为石墨如果其拉曼光谱像的石墨（Rosen等1978）。拉曼光谱的响应也取决于晶体尺寸和粒子表面积（Dippel等，1999），并且许多复杂的芳香分子表现出相似的光谱。
烟尘这个术语被使用于政府间气候变化专门委员会表示任何吸光跟燃烧产生的气溶胶（IPCC1996）。燃烧的研究人员经常把的所有燃烧产生的碳气溶胶归类为烟灰。由于烟尘是一个模糊的术语，它可以包括一切由燃烧产生的黑色的，包碳化合物（Watson和2001年瓦尔贝格），cachier（1998）建议术语黑炭。而术语烟，是相同的气溶胶的早期名称，大部分出现在20世纪的文献（例如，1901年Popplewell）。
黑碳可能是气候建模中的吸光气溶胶最广泛使用的术语。顾名思义，这个术语是指在可见光波段有很强吸收的碳气溶胶，一些仪器，如aethalometer（Hansen等，1984）基于光衰减得出黑碳的浓度。这份报告的价值是吸光碳能吸收尽可能多的光。
由于这篇文章探讨光吸收的性质和产生，我们采用马尔默等人（1994年）的建议将使用“吸光碳”一词简称LAC。我们刻意避免已用于其他用途的名字;因为这样的选择可能会在下属的分支领域延续冲突。词语“石墨”和“元素”意味着鉴定得到的碳分子结构是不恰当的。单词“黑”已经用到了有关基于过滤器的，频繁假定每单位质量的特定波长的依赖性和吸收的光学方法测量上。因此，我们拒绝使用这些术语。
其他的工作已经确定在较强的波长依存性下具有弱光吸收较的碳的形式（密立根1961年;债券2001; Sato等2003; Kirchstetter等，2004）。虽然这种类型的碳可能会影响气候，我们特意不在此处解决它，这样我们可以专注于强吸收的碳粒子。我们还认识到“强烈的光吸收碳”是我们在这里更具描述性名称，但由此产生的缩写就不是很有品位了。
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