利用小时测量方法在中国杭州的雾霾天气中研究次生无机气溶胶的含量外文翻译资料

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利用小时测量方法在中国杭州的雾霾天气中研究次生无机气溶胶的含量

Roeland Cornelis JANSEN1, SHI Yang1, CHEN Jianminlowast;1, HU YunJie1, XU Chang2, HONG Shengmao2, LI Jiao2, and ZHANG Min3

上海复旦大学环境科学与工程学院大气粒子污染防治重点实验室，上海200433 2杭州市环境监测中心，杭州310007实验室数据分析与应用重点实验室，第一海洋研究所，国家海洋局，青岛266061。

(2014年3月13日收到; 2014年4月12日修订；2014年5月6日接受)

摘要：本文探讨了二次无机气溶胶(SIA)的作用，包括铵根、硝酸、硝酸根、和硫酸、硫酸根。在中国杭州郊区雾霾期间，即2012年4月1日至5月8日期间，观测了每小时PM2.5的浓度，共收集了546个样本。根据能见度和相对湿度(RH)，对样品进行了晴、霾或雾天的分析和分类。新物种对PM2.5质量增加的贡献在霾和雾时是50%，硝酸盐对PM2.5的质量贡献从11%增加到20%。在霾期间，硝酸盐质量超过了硫酸盐质量，在雾过程中观察到接近相等的浓度。研究了相对湿度对次生无机气溶胶能见度相关性的作用，最优相关性为60%-70% 相对湿度。晴、霾、雾期间总酸度分别为42.38、48.38和45.51 nmol m ³，分别表示硫酸盐、硝酸盐和氯化物的酸碱含量。硝酸铵摩尔比作为铵根与硫酸盐摩尔比的函数，表明在雾天，硝酸盐的形成过程中，硫酸铵的摩尔比高于晴和霾期。在霾和雾期，硝酸盐氧化比增加了1.6-1.7，硫氧化增加了1.2-1.5，说明气态NO₂和SO₂都参与了降低能见度。

关键词:霾，二次无机气溶胶，PM2.5，长三角。

1引言

中国城市大气中气溶胶和前体气体浓度的升高与停滞和天气状况有关(Chan和Yao, 2008)。气溶胶和污染物气体会吸收和散射光，因此这些物种的高浓度可能导致霾或雾，其特征是能见度降低(Chan和Yao, 2008;Chang等,2009)。越来越多的人关注中国的空气污染能见度降低的趋势，使得研究集中在城市地区 (Chang 等， 2009;格瓦拉等 .,2009)。水溶性无机部分气溶胶的贡献在能见度降低条件下的研究, 主要研究了气溶胶中水溶性无机成分对能见度降低的影响，主要是由于颗粒硫酸盐（SO^2-₄）和硝酸盐（NO^-₃）的辐射散射（Sisler和Malm，1994;TenBrink 等 .,1996)。因此，SIA物种成为与能见度障碍有关的气溶胶研究的主题(Sisler和Malm, 1994;李和Sequeira,2002;康等,2004;Kimet,2008)。而SIA对能见度影响的贡献主要表现为使用过滤器的采样气溶胶，其次是脱机分析。这种方法在较长时间内提供了质量浓度，因此无法在较短的雾霾期间提供对SIA的贡献和作用的详细了解。

对氨(NH₃)、氮氧化物(NO_x)和二氧化硫(SO₂)进行预处理。在PM中，SIA质量分数依赖于前体的分裂和可用性，这可能是由位置决定的，并且组成气溶胶的一大部分(Jimenez 等.， 2009)。SIA物种具有高度的吸湿性，因此它们的存在增加了粒子的水分含量，从而导致了光散射的增强 (Malm和Day, 2001)。

长江三角洲(YRD)是中国东部沿海地区人口密集、产业密集的特大城市群。长三角的雾霾已成为多项研究的主题(Fu 等， 2008;杜等 ,2011;Ye 等 ,2011;黄等 ,2012)。研究发现，低风速和高相对湿度均能增强气溶胶的积累和形成(Fu 等.， 2008)，而SIA的形成可能受到氨的限制(Ye等， 2011)。最近的研究使用了能够实时进行气溶胶测量的仪器，包括观测不同类型的雾霾(Du等.，2011，黄 等,2012)。二次气溶胶污染霾的特征是，随着氮氧化物和硫氧化比的增加，SIA的物种浓度升高。本文旨在通过利用高时间分辨率的测量数据和气象数据，进一步了解SIA物种在降低能见度中的作用。采用小时测量法，研究了在清晰、雾化和雾化过程中，SIA对PM2.5的贡献。测定了硝酸铵、硝酸盐和硫酸盐的作用，测定了颗粒酸度的变化，并对硝酸铵与硫酸铵的形成有一定的差异。雾期与霾期不同，雾的能见度较低，PM2.5的质量浓度较霾较低，这表明相对湿度在能见度降低方面具有明显的作用。通过计算，其浓度与能见度有关。在杭州进行了测量，每年大约有160天的雾霾天(Xiao 等.， 2011)。

2实验方法

2.1采样地点、日期和测量时间。

测量地点位于杭州华家池小学的顶层(30 16N, 120 12E，大约10米高)。该地区是一个郊区的代表，并被商业、住宅、工业和农业地区所包围。杭州是浙江省的省会，浙江省最大的城市(16595平方公里)(图1)。上海是长江三角洲平原上的第二大城市。2012年4月1日至5月8日期间进行了测量。

图1.杭州在中国长三角的位置

2.2.PM2.5无机成分和相关痕量气体浓度的同步取样和分析

MARGA ADI 2080分析仪（监测环境空气中的AeRosols和气体，荷兰Applikon-ECN）用于测定每小时的颗粒状钠（Na ），铵（NH ₄），钾（K ），钙（Ca² ），氨（NH₃），硝酸（HNO₃），亚硝酸（HNO₂），盐酸（HCl）和二氧化硫（SO₂）。 MARGA通过位于仪器入口处的Te涂层PM2.5旋风分离器（URG Co.）每小时抽取1立方米空气。通过质量流量控制系统（Bronkhorst HIGH-TECH NL）对空气流量进行调节，以保持恒定的体积流量通过分析仪，以考虑环境压力和温度的变化。空气温度的测量站在20℃保持恒定，尽管旋风分离器与屋顶之间的管道温度没有得到控制。在其他地方可以找到有关MARGA仪器工作原理的详细信息（Wyers等，1993; Khlystov等，1995; Slanina等，2001; Makkonen等，2012），所以这里仅作简要介绍。 MARGA采用气体控制器对气体进行采样，其中气体吸收了液体涂层环面的壁面。颗粒穿过该环路并通过蒸汽喷射气雾收集器，产生蒸汽过饱和的环境。蒸汽凝结成小滴以收集。使用注射器系统收集两种样品流（气体和气雾剂）并通过离子色谱分析，提供每小时结果。

Trebsetal（2004）估算了MARGA仪器的气雾剂误差，并报告PM2.5的气溶胶损失为3％。 对于由MARGA采样的气体种类，计算了最困难的样品HNO₃的“最坏情况”，据报道壁厚损失le;15％。

2.3． PM2.5质量浓度。

每小时PM2.5质量浓度使用配备Te涂覆的PM2.5旋风分离器（URG Co.）的锥形元件振荡微量天平（TEOM，Rupprecht＆Patashnick Co.，型号1400a）测量。 TEOM有一个3米长的加热样品管，并使用ActiVol流量控制系统通过监测环境压力和温度来保持恒定的体积流量。 这有助于消除湿度对质量浓度采集的影响。 本文所写的PM2.5质量浓度以干质量浓度给出，相当于使用MARGA仪器获得的质量浓度。

2.4． 痕量气体浓度的O₃和NO_x

小时浓度的O₃和NO_x通过使用Thermo Scientific 49i型分析仪获得O₃和42i型结合NO_x得到。

2.5．气象资料

使用Belfort 6000型能见度传感器测量能见度，而Metone自动气象监测系统用于监测相对湿度、环境温度、气压以及风速和风向。

3.结果与讨论

3.1．晴，霾和雾时期的分类

根据能见度，相对湿度和持续时间对PM2.5质量浓度的离子物质进行分类。 在能见度低于10公里的情况下获得的数据以及持续时间超过4小时的低相对湿度（lt;90％）的数据被归类为霾， Wu 等（2005），Du 等 （2011）和Xiao等人 （2011）根据10km以下的能见度以及相对高的相对湿度（gt;90％）归结为雾。 排除在降水期间获得的所有数据。 能见度大于10公里并且没有降水的时段被划分为晴。 基于此分类，观察到15个霾和7个雾期，持续4-29小时和4-10小时。这引发了354次晴、144次霾和48次雾小时样品。 霾周期之前都是晴朗的天气期。 六个雾阶段之前是一个霾期，而雾在夜间和清晨时常发生。

表1总结了晴，霾和雾期间的平均气象条件。当地污染和/或长距离污染运输的积累导致浓度升高，导致较低的能见度。观察到有利于SIA积聚的天气条件，特别是在整个期间风速较低，这有助于增强局部排放转化为SIA和颗粒积聚。观察到能见度降低时RH升高：这也增强了SIA的形成并防止了水相硝酸铵蒸发成气相氨和硝酸（Wang等人，2006）。高RH增加了气溶胶颗粒的含水量（Malm and Day，2001），这增强了辐射的散射。 PM2.5和颗粒无机物质的质量浓度在可见性降低的情况下显着增加，稍后详细说明。痕量气体浓度的NO₂，SO₂，HNO₃和H₂SO₄的前体，以及OH自由基作为NO₂，SO₂的主要大气氧化剂的O₃是SIA形成的指标，因此包括在下面的讨论中。

表一，晴霾雾时期的平均气象条件

3.2． PM2.5中无机物浓度在晴，霾和雾发生过程中及其与可见度的相关性

表2中的前三列显示了PM2.5在晴，雾和雾期间的无机物质的平均质量浓度，而后三者是霾/晴，雾/晴和霾/雾的质量比。 在晴，霾和雾期间PM2.5的平均质量浓度分别为68,118和105mu;gm^-3。 在所有时期，PM2.5中总无机水溶性物质（TWSI）的质量浓度以NH ₄，NO^-₃和SO^2-₄为主。

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