我国西安市气溶胶成分对能见度下降的影响外文翻译资料

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我国西安市气溶胶成分对能见度下降的影响

Jun-ji Cao ^a,c,*, Qi-yuan Wang ^b, Judith C. Chow ^a,d, John G. Watson ^a,d, Xue-xi Tie ^a,e,

Zhen-xing Shen ^b, Ping Wang ^a, Zhi-sheng An ^a

a Key Laboratory of Aerosol, SKLLQG, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xirsquo;an 710075, China

b Department of Environmental Science and Engineering, Xirsquo;an Jiaotong University, Xirsquo;an 710049, China

c Institute of Global Environmental Change, Xirsquo;an Jiaotong University, Xirsquo;an 710049, China

d Desert Research Institute, Reno, NV, USA

e National Center for Atmospheric Research, Boulder, CO, USA

* Corresponding author. Key Laboratory of Aerosol, SKLLQG, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xirsquo;an 710075, China. Tel.: t86 29 88326488; fax: t86 29 8832 0456.

重点：

1. 在西安，能见度是6.4公里的平均视距。
2. 对应于低能见度（lt;10 km）的PM_2.5浓度约为88micro;g·m^-3。
3. PM_2.5中硫酸铵占光衰减的40%。

摘要：在西安2009年2月至12月测量了每日的颗粒物光散射系数，PM_2.5质量和化学组分。能见度受到人为空气污染源的强烈影响，导致平均视距（VR）为6.4 plusmn; 4.5 km。阈值PM_2.5质量浓度约为88 micro;g·m^-3，相当于视距小于10公里。修正后的IMPROVE方程用于估计化学衰减（bext），比测量的b_ext平均低15%。PM_2.5中硫酸铵是最大的贡献者，约占总量的40%，其次是有机物（约24%），硝酸铵（约23%）和元素碳（约9%），土壤粉尘贡献较小（约3%）和NO₂（约1%）。高二次无机气溶胶贡献（即SO2- 4和NO- 3）是视距lt;5 km的主要贡献者。化学质量平衡（CMB）受体模型的正矩阵分解（PMF）解决方案显示，燃煤是主导因素，约占干粒子光散射系数的52%，其次是发动机尾气因素（约31%）。其他因素包括生物质燃烧（约12%）和扬尘（约5%）。

关键词：能见度下降；消光系数；化学物种；来源分配

目录：

1. 引言

2. 采样和分析

3. 数据分析

4. 结果和讨论

4.1. 能见度季节变化

4.2. 视距与PM_2.5和气象参数的相关性

4.3. PM_2.5化学组分对消光系数的影响

4.4. 能见度下降来源分配

5. 结论

致谢

参考文献

1. 引言

能见度是城市空气质量的一个指标。随着经济增长和排放量的增加，中国的城市和区域的能见度一直在恶化(Chang et al., 2009; Che et al., 2009)。在 2011年10月下旬北京发生了强烈“雾霾”事件(例如http://news.yzdsb.com.cn/system/2011/11/10/ 011485620_01.shtml）引起公众对与能见度下降有关的不利影响的认识。

西安是中国最大的城市之一，位于黄土高原南缘的关中平原，常年人口800万，游客每年200万人次。在西安，散射和吸收光的(Chow et al., 2002a; Watson, 2002)二十四小时平均PM_2.5浓度范围为130到351 micro;g·m^-3(Cao et al., 2005; Han et al., 2010; Shen et al., 2009)，超过了中国政府最近颁布的75 micro;g·m^-3的24小时PM_2.5浓度标准，翻了两到五倍(http://www.chinadaily.com.cn/china/2012-03/03/content_14745568.htm)。

从1995年到2005年，视觉范围(VR;人眼可以区分目标和背景的最远距离; Booker and Douglas, 1977)减少了约5.71公里，2007年的视距为5.13公里(Chang et al., 2009)。低能见度天数（即视距小于10公里）从1995年的50天增加到2007年的340天。

2003年开始启动空气质量改善计划“蓝天计划”，考察西安市污染控制措施的程度。陕西省政府已采取措施减少排放，例如：在煤炭发电站安装和运行二氧化硫（SO₂）洗涤器，在大型锅炉中使用较干净的煤，用较清洁的燃料替代煤（如液化石油气，LPG）用于家庭烹饪和供暖，并使城市车辆现代化。但是，这些措施并没有像预期的那样改善空气质量。需要深入了解能见度差的原因，以实施有效的减排策略。能见度的提高也将对公众健康，材料和作物损失以及气候产生协同利效益(Chow and Watson, 2011)。

这项研究的目的是：（1）研究视距和消光系数（bext）的季节变化; （2）通过将b_ext与PM_2.5化学组分相关联来评估能见度下降的原因。

2. 采样和分析

中国科学院地球环境研究所于2009年2月15日至2009年12月31日在城市规模(Chow et al., 2002b)的屋顶（距地面以上约10米）场地进行取样(IEECAS; Cao et al., 2009)。该采样点位于西安市中心西南15公里处的住宅、商业区内。

使用电池驱动的流速为5 L·min^-1的小体积采样器(Airmetrics, Oregon, USA)，每天从1000个当地标准时间（LST）到第二天1000个当地标准时间收集二十四小时PM_2.5样品。直径为47 mm的石英滤膜(QM/A; Whatman, Middlesex, UK)用于质量，元素，水溶性离子，有机碳和元素碳（分别为OC和EC）分析。在取样前将石英纤维过滤器预热至800°C，并保持3小时；取样前后24小时使用受控温度(20-23°C)和受控相对湿度(RH; 35-45%)时候的干燥器进行平衡，然后在具有plusmn;1micro;g的灵敏度的Sartorius MC5电子微量天平上称重(Sartorius, GOuml;ttingen, German)。在进行化学分析之前，将样品密封存放在约4℃的冰箱中以防止挥发组分的蒸发。

通过能量色散X射线荧光（ED-XRF）光谱测定法（Epsilon 5 ED-XRF, PANalytical B.V.,荷兰）测定元素浓度。Epsilon 5光谱仪使用具有11个辅助靶（即CeO2，CsI，Ag，Mo，Zr，KBr，Ge，Zn，Fe，Ti和Al）和一个巴克拉靶（Al₂O₃）的提供了良好的信号背景比、并且提供了低检测限的三维偏振几何结构（Watsonet et al., 1999）。X射线源是带有钆（Gd）阳极的侧窗式X射线管，其工作在加速电压为25-100 kV和瞬时电流为0.5-24 mA时（最大功率：600 W）。X射线特征辐射由锗（Ge）检测器（PAN 32）检测。分析每个样品30分钟，并分析实验室石英纤维滤纸毛坯以评估分析偏差。 ED-XRF法测定的10种元素为钙，镁，硫，钾，钛，锰，铁，砷，溴和铅。

通过离子色谱法（Chow and Watson, 1999）（IC, Dionex 600, Dionex Corp, Sunnyvale, CA）测定水溶性离子。使用含有20 mM甲磺酸洗脱剂的CS12A柱（Dionex Company）测定阳离子，包括Mg² ，K ，Ca² 和NH 4。使用ASII-HC柱（Dionex Company）和20 mM氢氧化钾（KOH）洗脱液测定阴离子，包括F^-，Cl^-，NO- 3和SO2- 4。阳离子和阴离子的检测限为0.05 mg·L^-1。对中国国家认证参考材料研究中心生产的标准参考材料进行分析来达到质量保证（QA）以及质量控制（QC）的目的。

使用热/光反射（TOR）方法（Chow et al., 1993, 2001, 2004, 2005, 2007, 2011）在DRI Model 2001热/光碳分析仪上分析碳质物质（OC，EC和碳馏分）（Atmoslytic Inc., Calabasas, CA, USA）。IMPROVE_A方案（Chow et al., 2007）产生四个OC级分（在100%氦气（He）环境中，分别在140°C，280°C，480°C和580°C条件下产生OC1，OC2，OC3和OC4）；一个热解碳馏分（OP，当氧气（O₂）加入到分析环境中后反射的激光达到其原始强度时确定）；和三种EC级分（分别在580°C，740°C和840°C的98%He和2%O2环境中的EC1，EC2和EC3）。OC定义为OC1 OC2 OC3 OC4 OP和EC作为EC1 EC2 EC3-OP。分析仪每天用已知量的甲烷（CH₄）进行校准（Chow et al., 2011）。

对10%的样品进行重复分析。平均场地空白被减去并且其相关的不确定性用来纠正被动沉积，尤其是在采样期间和/或之后由于气相有机组分吸附在过滤器上而导致的正有机伪像（Chow et al., 2010a; Watson et al., 2009）。Cao et al.（2003）和Chow et al.（2011）对QA/QC程序有更详细的描述。

通过配备智能加热器（Ecotech, Melbourne, Australia）的Aurora-1000单波长（lambda;=520 nm）积分浊度计测量五分钟平均干颗粒物光散射系数（b_scat,dry）。每个月使用R-134气体进行量程校准，而每两天使用无颗粒空气进行零点校准来减去瑞利散射影响。浊度计以5 L·min^-1的流速通过加热入口抽取环境空气，以保持RH lt;60%。

在0.5 ppb的较低量化极限上，测量五分钟平均的二氧化氮（NO₂）气体的气相化学荧光（Ecotech EC9841氮氧化物分析仪）。小时风速（WS），温度，相对湿度和大气压力数据来自位于采样点以北25公里处的西安市气象局。风向数据没有获得。

3. 数据分析

消光系数b_ext定义为PM_2.5散射（b_sp），PM_2.5吸收（b_ap），气体（NO₂）吸收（b_ag）和瑞利散射（b_sg）之和（Watson, 2002），其中

B_ext = b_ag b_sg b_ap b_sp (1)

b_ext值可以使用Koschmieder（1924a,b）方程逼近视距：

VR = 3.912 / b_ext (2)

吸湿性颗粒物如硫酸盐和硝酸盐会随着RH的增加而增长为更有效的光散射尺寸（Chow et al., 2002a）。根据Pitchford et al.（2007）描述的关系，这一增长近似为：

b_sp,wet = f(RH) times; b_sp,dry (

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