基于GEOS-Chem-APM的气溶胶直接辐射强迫及其不确定性的研究外文翻译资料

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基于GEOS-Chem-APM的气溶胶直接辐射强迫及其不确定性的研究

作者：马晓燕，余方群等

摘要：气溶胶直接辐射强迫（DRF）在全球气候变化中起着重要作用，但具有很大的不确定性。我们利用GEOS-Chem-APM研究了气溶胶DRF，这是最近开发的一种全球气溶胶微物理模型，旨在获取关键的气溶胶粒子性质（粒径大小、化学成分、包裹在一次颗粒物外的可挥发性物种）。这个模式具有详尽的化学、微物理和最新的排放清单，它受同化的气象场驱动，与模式预报的气象场相比，同化的气象场更加真实准确。在本次研究中，并入了一个辐射传输模型使模式得到扩展。利用Mie散射理论计算了气溶胶光学性质，其中核-壳结构的折射率从目前最新的文献中获得。地表反照率取自模拟年份的MODIS卫星反演资料，其中提供了7个波段的分辨率为0.05°（5600m）的8天平均值的数据集。我们求出总的和人为的气溶胶DRF，主要研究人为气溶胶的结果，然后与以前的研究中得出的值进行比较。此外，我们对人为气溶胶直接辐射强迫的几个关键影响因素进行了研究，包括黑碳（BC）和一次有机碳（POC）的粒径大小，BC和混合状态下的密度。我们的研究表明，全天空时人为气溶胶DRF在大气顶（TOA）的值是-0.41Wm^-2。然而，敏感性实验表明，其大小可从-0.08Wm^-2变化到-0.61Wm^-2，取决于气溶胶的混合状态，尺寸和密度的相关假设。

1 介绍

大气气溶胶的辐射强迫在全球气候变化中起着重要作用，但它仍然是各种气候强迫因子中不确定性最大的一个（IPCC，2007）。不确定性可以归因于许多问题，例如源气体和初级粒子的排放，物理和化学过程的参数化，气象条件，气溶胶粒子的光学性质等。以往有大量研究量化其不确定性，例如 AeroCom气溶胶微物理相互比较项目，其中所有模式应用统一的排放清单。根据AeroCom相互比较结果，尽管模式所用排放完全相同，但气溶胶柱含量和DRF存在较大差异。并且，模式之间的差异并没有因为统一的排放而大大降低，表明模式之间大的差异是由于气象场和气溶胶处理方式等因素的不同而不是排放（Kinne等，2006; Textor等，2007）。

气溶胶的性质，包括气溶胶粒子谱分布，形态，密度和折射率，这些对于DRF也是非常重要的。在许多先前的研究中，气溶胶粒子谱分布通常被规定为对数正态分布（Lohmannet等人，1999; Takemura等人，2000），为了避免由于分档式（bin）微物理模拟产生的的巨大的计算负担，利用规定的粒子谱分布计算出相应的光学特性。随着计算机技术的进步，近年来气溶胶的粒子谱分布被许多模式明确地在线预测（Liu等，2005; Ma and von Salzen，2006; Yu and Luo，2009）。然而，各种模式中预测的气溶胶粒子谱分布仍然相当不同。正在进行的AeroCom项目“气溶胶微物理模式相互比较”将各种观测与模式模拟气溶胶谱分布进行比较，并量化模式结果的不确定性。 Koch等人的研究（2009）证明BC的气溶胶吸收光学厚度（AAOD）对粒径大小非常敏感。他们的研究表明，对于有效半径为0.06mm的气溶胶粒子，在550nm处的AAOD（0.007）比半径为0.1mm（0.0047）的值要高得多。

目前在各种模式研究中的BC密度可从1.0变化到2.0g cm ^-3（Koch等，2009），这是气溶胶辐射强迫差异性的原因之一。 Jacobson（2000）估计BC密度对辐射强迫的影响，并得出结论，当BC密度从1.75降低到1.25 g cm^-3时，BC辐射强迫从0.41增加到0.54Wm^-2。 Bond和Bergstrom（2006）回顾了大量的测量，并提出BC的密度应该是1.7 - 0.9 g cm^-3，不应使用1.0 g cm^-3。这意味着许多以前的研究中假设的BC密度较低，其得到的BC吸收和DRF被高估了。

折射率随气溶胶化学成分的变化而变化。弱吸收型的气溶胶，例如，硫酸盐和海盐，在模式中使用的折射率是被普遍接受的。然而，对于强吸收型的气溶胶，如BC和沙尘，其折射率的值，还没有达成共识。Bond和Bergstrom（2006）指出，气候模式中（m = 1.74-0.44i在550 nm）常用的BC值并没有表示可能的折射率。相反，他们建议使用文献中的大多数测量值：在550nm处为1.95-0.79i的折射率。Stier 等人（2007）研究了在全球模式中使用的折射率值如何影响辐射强迫，并发现如果BC折射率从1.75-0.41i变化到1.95-0.79i，人为气溶胶的大气吸收从0.74增加到1.21Wm^-2，全天空TOA辐射强迫从-2.51降至-2.24Wm^-2。

地表条件，特别是地表反照率，极大地影响了DRF。气溶胶强迫，TOA和地表辐射强迫，在地表反照率越小，其负值的绝对值越大，而当地表反照率增加时负值绝对值则降低。对于散射型气溶胶，除了地表反照率接近于1时，强迫值总是为负值（Li等人，2008）。然而，吸收型气溶胶则不同。例如，Liao和Seinfeld（1998）的研究表明，随着地表反照率的增加，晴空条件下的沙尘气溶胶的辐射强迫从负值（冷却）增加到正值（加热），而全天空的TOA强迫对所有地表反照率的值均为正。 Stier等人（2007）测试了辐射强迫对地表反照率的敏感性，结果表明晴空（全天空）时整层气溶胶在TOA的辐射强迫为-4.29（-2.62）和-3.55（-2.09）Wm^-2 ，分别对应着AeroCom最小表面反照率（全球平均为0.18）和最大表面反照率（全球平均为0.36）。

气溶胶混合状态对于气溶胶光学厚度和DRF也十分重要。Murphy 等人（1998）发现，在偏远的南太平洋的边界层中，几乎所有大于0.13mm的气溶胶都含有海盐，说明外部混合的气溶胶是很少的。先前已有研究探讨了混合状态及其对DRF的影响（Chylek等人，1995; Lesins等人，2002），他们发现与外部混合的情况相比，内部混合的BC的吸收有所扩大。在气雾室中的实验也测量了这种扩增现象（Schnaiter等人，2005）。事实上，BC粒子形状不规则并且大部分是固体，因此BC不能与其它成分的气溶胶很好地混合（即内部混合）。相反，其混合状态是核-壳结构，其中BC粒子作核，其它可溶性粒子作壳。Jacobson（2000,2001）模拟发现，用核-壳处理的BC辐射强迫比用外部混合处理获得的强迫要高50％，并且表明BC的实际辐射强迫可能落在从外部混合和核壳结构的强迫值之间。

除了上述因素，气象条件对气溶胶柱含量和辐射强迫的模拟也是很重要的。Liu等人（2007）使用三个气象数据集评估了DRF在全球模式中的不确定性，发现气溶胶柱含量和DRF可以完全不同。显然，所有这些因素可使气溶胶DRF的低估变得更为复杂。虽然以往已有许多研究，但仍然存在很大的不确定性，需要进一步研究。

GEOS-Chem是一个全球化学传输模式，能够模拟综合的化学反应并产生预测的化学成分（例如Bey等人，2001），而不是许多以前的全球气候模式所规定的化学成分。因此，与气溶胶的产生相关的化学场可以更精确，降低了气溶胶预测的不确定性。此外，该模式由同化气象场驱动，这比模式预报产生的气象场更合理。最近，Yu和Luo（2009）在GEOS-Chem中引入了复杂气溶胶微物理 （APM）模型。得到的GEOS-Chem-APM是一种多类型，多成分，分档的气溶胶微物理预报模型，包括先进的的成核方案和持续氧化老化的形成的半挥发性二次有机化合物的动力学凝结。许多以往研究中经常假定气溶胶粒子是外部混合的（不同组分的颗粒完全分开的，即零混合）或内部混合（所有气溶胶组分完全混合，即100％混合）。在真实大气中，粒子存在于这两种极端情况的中间，并且粒子的混合状态的程度随时间和位置的变化而变化。 GEOS-Chem-APM是为了准确地预测颗粒物混合程度的时空变化，这对于研究他们的直接和间接气候效应是十分重要的。

鉴于GEOS-Chem-APM的优势，本研究的主要目的是基于GEOS-Chem-APM模式研究气溶胶，特别是人为气溶胶的DRF。同时也将讨论模拟不确定性的可能原因。本文的内容安排如下。在第二部分，概述了模式描述和试验设置。在第三部分，描述了模式模拟的结果和与观测对比结果。在第四部分，我们主要关注人为气溶胶DRF的结果，并讨论其不确定性。第五部分是本文总结。

2模式简介和扩展

我们采用GEOS-Chem-APM模式，是个分档式气溶胶微物理模式与全球化学传输模式（GEOS-Chem）相耦合的模式。为了研究气溶胶光学厚度（AOD）和DRF，该模式已经包括从Mie散射代码中导出用于计算气溶胶光学性质的查找表模块（Yu 等，2012）和用于估计辐射通量的辐射传输模型。

2.1 GEOS-Chem-APM模型

GEOS-Chem是由美国国家航空航天局（National Aeronautics and Space Administration，简称NASA）的全球模式与资料同化办公室（Global Modeling andAssimilation Office，简称GMAO）提供的从GEOS（Goddard Earth Observing System）同化而得的气象观测资料所驱动的三维大气化学模式。该模式已经被许多研究小组开发和使用，并且包含许多处理各种化学和气溶胶过程的最新模块（例如Bey等人，2001; Martin等人，2003; Park等人，2004 ; Evans和Jacob，2005; Liao等，2007; Fountoukis和Nenes，2007）以及最新的主要排放清单（例如Guenther等人，2006; Bond等人，2007）。

由Yu和Luo（2009）合并到GEOS-Chem中的APM模型是先进的多类型，多组分，可分辨大小的微物理模型。该模型考虑的基本物理过程包括成核、冷凝/蒸发、凝结、与当地湿度结合的热力学平衡和干湿沉降。APM 模型能够灵活区分所需模拟气溶胶的各部分、各成分、各类型的数量。在模型中，已经设计了许多提高计算效率的方案/算法（Yu和Luo，2009）。预先计算的查找表广泛地用于计算成核速率和凝结核，这大大减少了计算时间。bin的分辨率是可变的，这意味着高尺寸分辨率可以用于某个尺寸范围，而低分辨率被用于其他尺寸范围。该模型还允许不同的时间步长，并自动设定保证计算效率的最佳时间步长，而不牺牲精度。预报的气溶胶成分包括二次颗粒物（SP，含硫酸盐，铵盐，硝酸盐和二次有机气溶胶），BC，一次有机碳（POC），海盐和矿物沙尘。目前的GEOS-Chem-APM针对二次颗粒物，干直径尺寸范围从0.0012mm到12mm分为40个bin，海盐颗粒物的干直径尺寸范围为0.012mm至12mm分为20个bin，以及沙尘颗粒物干直径尺寸范围从0.03mm至50mm分为15个bin。此外，对疏水黑碳提供2种对数正态形态，一种是对化石燃料（中值直径是60nm），另一种是生物质燃烧（中值直径为150nm），为亲水性的BC提供2种类似的对数正态形态；类似的，针对一次有机碳（ POC），采用4种对数正态形态。新粒子的形成是用离子调节成核机理计算的（Yu，2010）。考虑了硝酸盐，铵盐和二次有机气溶胶对二次颗粒物生长的贡献。明确模拟了包裹在一次颗粒物（海盐，BC，POC和沙尘）外的二次颗粒物物种。目前该模型已通过大量相关气溶胶观测验证（Yu和Luo，2009; Yu等，2010; Yu，2011）。

2.2 Mie散射理论计算气溶胶光学性能

用于计算气溶胶DRF的关键的颗粒物光学性质包括消光效率（Q_ext），单次散射反照率（w）和不对称因子（g）。已经设计并开发了在查找表方面的高效的计算方案，以利用APM预报的重要的粒子信息（尺寸，成分，包裹在一次颗粒物外的可挥发性物种，吸湿生长等）来在线计算气溶胶光学性质（Yu等，2012）。查找表来自Ackerman和Toon的核-壳结构的米散射模型（1981）。Q_ext，w和g的值取决于波长（l），核的直径（d_核），壳的直径（d_壳），折射率（k = kr-ki）的实部（kr）和虚部（ki）分量。硫酸盐，铵盐，硝酸盐，SOA，POC和水的折射率是根据Aouizerats等人（2010）得到的。海盐，BC和沙尘的折射率是基于Krekov（1993），Bond和Bergstrom（2006）和Balkanski等人研究得出的（2007）。表1中列出了550nm处折射率的值。对于给定的r，d核，d壳，kr和ki的值，气溶胶光学性质（Q_ext，w和g）可以用高效的多变量插值方案的查找表方法获得。由GEOS-Chem-APM预测的全球气溶胶光学性质已与AERONET，MODIS和MISR观测资料进行比较，经验证两者达到合理的一致。关于GEOS-Chem-APM中气溶胶光学性质的计算更详细的信息可以在Yu（2012）中找到。

表1.550nm处气溶胶各组分使用的折射率

2.3辐射传输模型

加拿大气候模拟和分析中心（CCCma）的一维辐射传输模型被扩展应用到GEOS-Chem-APM中以计算4个太阳短波波段的短波辐射通量（0.20-0.69,0.69-1.19,1.19-2.38,2.38 -4.00mm）和9个红外波段的长波通量（4.0–4.5, 4.5–5.5, 5.5–6.5, 6.5–9.0,9.0–10.0, 10.0–12.5, 12.5–18.5, 18.5–27.9, 27.9–40.0 mm）。该模型包括分子瑞利散射，气体吸收，云效应和气溶胶散射和吸收。这种辐射传输模型用了相关k分布法计算气体的辐射特

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