中国雾霾天气中二次气溶胶对颗粒物污染的高贡献率现象外文翻译资料

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中国雾霾天气中二次气溶胶对颗粒物污染的高贡献率现象

Ru-Jin Huang^1,2*, Yanlin Zhang^3,4, Carlo Bozzetti¹, Kin-Fai Ho⁵, Jun-Ji Cao², Yongming Han², Kaspar R. Daellenbach¹, Jay G. Slowik¹, Stephen M. Platt¹, Francesco Canonaco¹, Peter Zotter¹, Robert Wolf¹, Simone M. Pieber¹, Emily A. Bruns¹,Monica Crippa¹{, Giancarlo Ciarelli¹, Andrea Piazzalunga⁶, Margit Schwikowski^3,4, Guuml;lcin Abbaszade⁷, Juuml;rgen Schnelle-Kreis⁷, Ralf Zimmermann^7,8, Zhisheng An², Souml;nke Szidat³, Urs Baltensperger¹, Imad El Haddad¹* amp; Andreacute; S. H. Preacute;vocirc;t¹

沿着发达国家以前经历的类似的轨迹，发展中国家的快速工业化和城市化导致了空气污染的增加。在中国，颗粒物污染是影响空气质量，区域性气候以及人类健康的严重环境问题。为应对2013年第一季度约8亿人遭受的极度严重和持续的雾霾污染(refs 4,5)，中国国务院宣布了到2017年为止相对于2012年程度减少25% PM_2.5（空气动力学直径小于2.5微米的颗粒物）浓度的目标(ref. 6)。毫无疑问，要达到目的需要弄清楚控制PM_2.5丰度和组成的因素，然而这些在中国仍然不足。在这里，我们结合了一套全面的学说和最先进的离线分析方法和统计技术，用于分析2013年1月在北京、上海、广州和西安颗粒物的化学性质和来源。我们发现严重的雾霾污染事件在很大程度上受到二次气溶胶形成的驱动，其中PM_2.5的贡献率为30-77％，有机气溶胶的贡献率为44-71％（所有四个城市的平均值）。一般来说，二次有机气溶胶（SOA）和二次无机气溶胶（SIA）的影响同样重要（SOA / SIA比率范围为0.6至1.4）。我们的研究结果表明，除了减轻初级颗粒物排放之外，减少二氧化碳气体前体的排放量，例如化石燃料消耗和生物质燃烧，对于控制中国PM_2.5的浓度和降低 颗粒污染对环境，经济和健康造成的影响也很重要。

2013年第一季度，中国经历了极度严重和持续的雾霾污染，影响了130万平方公里和8亿人口。74个主要城市的测量显示，一月份69%的日均PM_2.5浓度超过了中国的75 ug 污染标准（约为美国EPA标准35 ug 的两倍），并且有一天浓度达到前所未有的高度为772 ug (ref. 4)。这种急剧污染伴随着极度差的可见度和空气质量，反映在气溶胶光学深度上(AOD; 图1)，导致了呼吸道疾病发病率快速增长。以后，中国污染物物质的长期传输可能会影响北美，太平洋和北极，使中国的空气污染成为一个真正的全球性问题。针对2013年严重雾霾事件，中国国务院于2013年9月10日迅速公布了“大气污染防治和控制行动计划”，其目标是到2017年将PM_2.5浓度相对于2012年的水平降低25％，并得到中央政府投资2770亿美元的支持。要实现这一雄心勃勃的目标需要有针对性的优化排放措施和控制策略。然而，由于中国PM_2.5的形成根源极少受到限制，所以做了很多无用功。在这里，我们结合了一套全面的新型学说和最先进的离线（基于过滤器）分析方法和统计技术，以阐明2013年1月份中国严重雾霾污染事件期间气溶胶颗粒的化学性质和主要来源。我们的结果可能有助于启动PM_2.5减排的行动。此外，由于环境滤波器的广泛使用，本文开发的测量策略和分析技术也适用于其他新兴经济体或发展中国家，对他们的研究提供帮助，从而设计出有效的缓解策略。

我们在分别位于中国北部、东部、南部和西部的北京、上海、广州、西安地区，对2013年雾霾污染事件进行了调查（详见附件一节。平均PM_2.5浓度大约比美国和欧洲国家城市地区高出一至二个百分点。如图1所示，西安每日平均PM_2.5浓度（345 ug ）均高于北京（159 ug ），上海（91 ug ），广州（69 ug ） ）的两倍以上。化学分析（见补充信息部分S2和补充表1）显示，在研究的所有城市中，有机质（OM）占总PM_2.5的主要部分（30-50％），其次是硫酸盐（8 -18％），硝酸盐（7-14％），氨（5-10％），元素碳（EC，2-5％）和氯化物（2-4％）（图1）。北京，上海和广州只有约10-15％的成分不明，猜测最有可能是由铝和氧化硅等地壳材料组成。而由于扬尘（见下文），西安地区PM_2.5浓度增加了35％。

PM_2.5和OM的来源通过应用两种完整的双线性受体模型，即化学质量平衡(CMB)11和多线性发动机ME-2的正矩阵分解（PMF）(ref. 12)来分析数据集，参见补充信息部分S3，补充表2和补充图1-21以及采样算法（即为蒙特卡洛计算，见补充信息部分S4）。该数据集包括（1）高分辨率（HR）质谱（通过用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪HR-ToF-AMS13分析过滤器样品的neb-ulized水提取物），（2）有机物。

1大气化学实验室，Paul Scherrer研究所（PSI），5232 Villigen，瑞士。 2中国科学院黄土与第四纪地质国家重点实验室（SKLLQG）和地球环境研究所气溶胶化学与物理重点实验室，西安710075。化学与生物化学系，以及伯尔尼大学奥斯伯格气候变化研究中心，瑞士伯尔尼3012。 4放射化学和环境化学实验室，Paul Scherrer研究所（PSI），5232 Villigen，瑞士。 5中国香港中文大学赛马会公共卫生与基层医疗学院。 6意大利米兰米兰意大利米兰大学地球与环境科学系，意大利米兰2012年意大利米兰广场Della Scienza 1号。 7Helmholtz ZentrumMuuml;nchen，德国环境卫生研究中心，联合质谱中心，合作组综合分子分析和亥姆霍兹虚拟复杂分子系统环境卫生分析系统 - 气溶胶和健康（HICE），85764 Neuherberg，德国。8罗克斯托克大学，联合质谱中心，化学分析化学研究所，18015罗斯托克，德国。 {现在地址：欧洲委员会，联合研究中心，环境与可持续发展研究所，空气和气候部，通过费米，2749，21027意大利Ispra。

*这些作者做出了同等的贡献。

图1 | 2013年1月5日至25日在北京，上海，广州，西安等城市重污染环境中采集到的PM_2.5的化学成分和来源

中心地图由箭头指示出四个站点的位置。地图周围的饼图显示了每个站点PM_2.5的组成和来源。测量到的PM_2.5浓度（显示在现场名称旁边）比美国和欧洲国家的城市地区高出约一到两个数量级。OM是主要的PM_2.5组分，二次有机气溶胶和富含无机物的气溶胶是除西安以外的所有城市PM_2.5的主要成分，而西安PM_2.5的主要成分是粉尘气溶胶。不确定度（相对标准偏差，RSD）标记化合物¹⁴，（3）包含了EC和OC（有机碳）¹⁵的放射性碳（¹⁴C），（4）EC和OC和（5）离子（见补充信息部分S2）。模型的性能得到广泛的评估的前提下，通过伪蒙特卡罗模拟（参见补充信息部分S4，补充表3和补充图22-25）评估模型不确定度和结果对模型输入的敏感性。补充资料第S6节和补充资料图28中测量地点的代表性是合理的。

制定污染控制战略的关键问题包括确定污染物的主要来源以及这些来源是否是一次的（即直接排放到大气中的颗粒）或次生气体（气态物质在气氛中形成的气体前体的反应产物 ）。通过研究我们确定了七个来源/因素，他们的平均贡献如图1所示。因子分布在补充图中。北京，上海，广州的PM_2.5质量分数（51-77％）分为二种，即SOA和SIA（后者是硫酸盐，硝酸盐和铵），而西部地区¹⁶的尘埃含量较高（占PM_2.5质量的46％）。华北地区的SOA / SIA比例明显高于西南（例如西安1.4，北京1.3）和华南地区（例如上海0.6，广州0.7）。这些二次部分主要分为两种情况，二次源贡献率大多取决于所考虑的地点，交通平均贡献率为24％，燃煤为39％，生物质燃烧为8％，粉尘相关排放为35％，灰尘相关排放为145％ ，其中7％为二次气溶胶（详见附录信息第S4节）。测量的微量元素包括K，Na，Ca，Mg，Fe，Ti，Pb，As，Cu，Zn和Ni，而主要的地壳元素Si和Al由于石英纤维基质没有被测量到。中心地图显示了2013年1月全月（http://www.nasa.gov）从卫星上（Terra / Modis）观测得到的气溶胶光学深度（AOD，颜色编码，见右图），并显示中国严重颗粒污染的覆盖面大。

有机物富集和二次无机富集，反映了前体排放模式的差异。富含有机物的二级馏分与交通、燃煤、生物质燃烧的总体一次排放相关（=0.77，见补充图14），表明这一部分可能来自于相同的挥发性有机物（VOC）的氧化产物化合物，包括半挥发性和中等挥发性物。次级无机物富集与SIA物种相关（=0.72-0.82，见补充图13），表明区域性更强。由于北京，上海，广州，西安分别是北京 - 天津 - 河北，长三角，珠江三角洲和关中市集群的一部分，我们的研究结果表明，城市化和工业化的周边地区到城市的人口稠密地区，会有更广泛的污染排放，会极大的促进二次气溶胶的形成。每个城市的二级富含有机物/富含无机物级分的贡献差异（见图2和下面的更多讨论）表明，针对SOA和SIA形成的措施需要考虑区域运输的影响和排放模式的局部差异。与二级分数相比，单个来源的主要颗粒物排放对PM_2.5的相对贡献率较小：交通占6-9％，生物质燃烧占5-7％，垃圾排放占1-2％。

图2 | 来源物对颗粒物和有机物总量的贡献率

图a,b显示PM（a）和OM（b）作为函数对PM_2.5的百分比贡献。PM_2.5估计值的不确定性在图1中给出。OM的不确定度（RSD）平均为33％，燃煤占47％，生物质燃烧占8％，粉尘相关排放为45％，二次气溶胶为13％（详见附件S4部分）。高污染事件的特点是次要分数增加，烹饪排放的PM_2.5高达81％，燃煤为3-26％，粉尘相关排放量为3-10％（除了西安是46%）（图1）。北京和西安燃煤贡献率相对较高（四分之一范围：PM_2.5质量（或17-47 ug ）的9-21％，而PM_2.5质量的3-5％（或2-5 ug ）在上海和广州）可归因于在中国北部和西部家庭供暖的广泛使用。我们的研究表明，西安和北京，平均有37％的硫酸盐直接从燃煤中排放出来。 煤燃烧排放物质包括多环芳烃和重金属（例如铅和砷）与呼吸问题和心血管健康息息相关。广州和西安（四分之一范围：PM_2.5质量的5-9％，OM的13-18％）与北京和上海相比，生物质燃烧的贡献率明显增加（PM_2.5质量的4-7％， 8-15％的OM），与以前的研究一致19。请注意，西安交通的贡献值为其他城市的2.7-4.0倍，而西安车辆总成本则下降了30-70％。这可归因于西安实施更严格的车辆排放标准（见补充资料第S1节）。西安地区发现的高灰尘大部分来自中国西北部的沙漠，与背景轨迹分析一致（补充图22），这个地区许多建筑活动16的施工现场和未铺砌道路上的灰尘也可能是重要的排放源。通过能量色散X射线荧光光谱法（ED-XRF，包括Fe，Ti，Ca，Zn，As，Pb，Cu，V和Ni）测量地壳和人为因素，证明上述主要来源解释了这些元素的变异性（参见补充信息部分S5，补充图26和27）。

图2a，2b分别显示了通过将每个因子的分数贡献分配到总PM_2.5和OM质量中，从而分析出高污染事件的因素。数字清楚地表明，高污染事件的特征是二次分数增加，OM质量高达73％占PM_2.5质量的81％。总的来说，与最低PM_2.5相比，在PM_2.5最高的污染源中，PM_2.5质量和OM质量分数增加了1.4倍。每个城市PM_2.5和OM的二级富含有机物/无机物比例的差异表明了区域运输和排放模式的局部差异。北京和西安煤炭燃烧的贡献率很大，是因为这些地区冬季用于住宅供暖，而广州和西安生物质

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