大气成分谱分析：地表臭氧的模式—观测比较应用外文翻译资料

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大气成分谱分析：地表臭氧的模式—观测比较应用

Dene R. Bowdalo, Mathew J. Evans, and Eric D. Sofen

约克市，黑斯灵顿，约克大学大气化学系Wolfson大气化学实验室

英国，YO10 5DD

通讯作者： Dene R. Bowdalo (denebowdalo@googlemail.com)

接收于：2016年2月26日-2016年3月14日发表在大气化学与物理评论上

修改于：20166月7日-接受于：2016年6月15日-出版于：2016年7月11日

摘要：大气成分模式在科学地理解大气过程、为众多社会关注问题（例如气候变化，空气质量和生态系统退化）的决策参考上扮演了重要角色。这类模式的模拟结果需要与观测数据进行对比，以正确评估模式误差和全面理解数值模式的局限性。本文提供了一种新的谱分析法（Lomb–Scargle周期图谱法）来评估模式，这种方法类似于傅里叶变换但是更适合于处理具有缺测的观测数据。我们把这种方法应用到了长期的逐小时臭氧观测和相应时间段的模式模拟结果的（GEOS-Chem）对比研究上。研究发现经过谱变换的观测数据显示出明显的功率谱，这个功率谱在1/2，1/3等处的谐波峰值可以反映出气象过程（天气，宏观天气）的日变化和季节变化特征。模式模拟结果显示出与观测一致的特征。本文在对模拟结果和测量结果的波峰的振幅和相位的对比研究中引进了一种新的比较方法。我们重点关注日和季节变化尺度上的模拟结果和观测数据的振幅和相位的比较并以此为依据讨论了模式的性能。我们发现模拟结果存在较大的误差，尤其是对于北半球中纬度的季节循环来说，波动振幅总体被高估了16 ppbv，相位也晚了一到五个月。这种谱方法可以被广泛应用于在模式/观测的比比较研究，而且非常适用于多模式评估计划（MIPs）。

1 引言

臭氧(O₃)是一种地表污染物,它对人类和植物的健康有害(WHO, 2005; Fowler et al., 2009)。它是氢氧自由基(OH)的主要来源(Levy,1972),可以控制关键温室气体的浓度 (甲烷、氢氯氟碳化合物等)而且其本身也是一个重要的温室气体(Forster et al., 2007)。

对流层O₃的主要来源是光化学反应和平流层输送。它会通过干沉降和光化学消耗(Monks et al., 2000; Stevenson et al., 2006; Monks et al., 2015)。对流层O₃光化学生产是由前体的排放:氮氧化物(NO_x),一氧化碳(CO),甲烷(CH₄)和挥发性有机化合物(挥发性)驱动的,在适当的高能光子的存在的情况下会导致一系列复杂的反应,最终以非线性的方式生成O₃（Ehhalt, 1999;Jenkin and Clemitshaw, 2000; Monks, 2005）。

我们对对流层臭氧的理解来自于观测臭氧的时空分布及其前体物与数值模拟相结合。鉴于对流层臭氧的生命周期(22天)(Stevenson et al., 2006),全球模式无论是在线(化学传输模式(CTMs)或是离线(地球系统模式——ESMs)都非常有用并且具有广泛性。对模式保真度的评估对发现误差,评价模式流程是否足够,以及理解当模式能否提供有用的预测能力是至关重要的。

根据研究的重点,一系列的方法已经应用于模式——观测比较臭氧。许多研究者使用比较“长期”地表臭氧观测为基础(Tanimoto et al., 2005; Jonson et al., 2006; Oltmans et al., 2006; Derwentet al., 2008; Cooper et al., 2012; Logan et al., 2012;Hess and Zbinden, 2013; Oltmans et al., 2013; Parrish et al.,2013, 2014)。通常,这些观测数据会做一个月时间尺度的平均,来与类似的平均模式的输出作比较,他们两者作为时间函数比较。这样做有一些优点。平均观测数据和模式数据集很小,使比较紧凑,容易理解。它还消除了短期可变性(lt;月)，这是一些研究人员可能不感兴趣的。

然而,这种方法也遭受一系列的局限性。发生在时间尺度比月尺度要小的过程，包括光化学、沉降、输送、和排放,对于模式的成功很重要。通过关注月的变化忽略其他时间尺度,这可能会导致一个不够健康的模式性能分析。所需要的是一个能够同时在一系列时间尺度上评估模式在方法。谱方法提供这种方法但大气化学只有被用于少量的研究, 在有限的意义上特别是对臭氧,独立的正弦波适用于时间序列(Schnell et al., 2015),并应用于一个小的月度平均数据(Parrish et al., 2016)。

在本文中,我们介绍的方法应用于谱分析的大气成分观测数据(Sect. 2)。我们用两个不同的站点描述这种方法。然后,我们展示这种方法应用于一系列地表臭氧观测站点(Sect. 3)。然后我们把这个方法应用于一系列的地表臭氧观测站点(Sect. 4)，并应用于CTM(Sect. 5)。然后我们比较这些结果,最后讨论潜在的产生偏差的原因(Sect. 6)。

2 谱方法

时间序列的分解成一组正交的周期函数是约瑟夫·傅里叶首先提出的。经典上,这个分解产生的正弦波都有一个关联的振幅和相位。这种技术被广泛用于工程、地球物理学等学科。传统上使用计算机来计算这个分解,基函数的相关时间序列,称为离散傅里叶变换(DFT)。然而,这种方法在计算上强烈,导致发展的快速傅里叶变换(FFT)。FFT的限制之一是,它不能准确地处理不规则的时间间隔的数据集。某种插值需要定期提供数据的时间间隔,这偏见的结果(特别是在高频率)。大气观测由于仪器问题本质上有不规则的时间间隔(权力休息,仪器故障,校准时间,等等)。另一个数值方法是必要的。

Lomb-Scargle周期图(LSP)是一个谱分析方法用于处理缺口数据集,已应用在少数情况下空气质量数据(Dutton et al .,2010;Stefan et al .,2010)。它可以作为制定修改DFT,也同样符合最小二乘的正弦和余弦波形的时间序列集中在零附近。使用修改后的DFT方法,对于一个等距的时间序列,以平方大小的点积时间序列(围绕零)余弦和正弦波形在设定频率给出了谱估计的力量导致了原始数据。数据存在的差距,正弦和余弦模式函数修改被额外的阶段参数2完全正交(Scargle,1982),使估计不变的变化及时的输入时间序列(即数据差距)。通常代表正常化的形式(称为功率谱密度),例如：

在y(t_i)的可观测时间t_i,omega;是角频率,sigma;²是时间序列的方差。四象限的相位偏移sigma;²计算逆切Theta;,方程(2)所示。此外,DFT修改当数据差距正常化频谱的分布存在纯高斯噪声指数,相当于等距的情况。

LSP不输出任何本身阶段信息。然而,Hocke(1998)给一个方法修改LSP算法输出真实和虚构的组件或振幅和相位,由于傅里叶变换,我们适用于我们的工作。

谱泄漏

在准确识别周期分量的振幅和相位上存在一些问题。主要问题称为“谱泄漏”。通常,Lomb-Scargle方法计算功率在整数频率之间的等距的一个(总跨度时间序列)和平均采样频率的一半(称为“平均奈奎斯特频率”),反映出傅里叶频率。如果强周期性存在频率,而不是一个整数积分的跨度时间序列,它的力量会隔的两个频率,导致泄漏的权力在整个频谱。大气不通常整数年长时间序列。例如,如果时间序列的频谱将包括长10.5年时间:10。5、5.25、5.25、3.5。,1.16,1.05,0.955年,等。因此,如果大的可变性到底包含1年周期,功率在整个谱的LSP蔓延。

频谱泄漏结果从一个假设在谱分析方法,记录的时间是无限长。变换假设有限的数据集是一个无限周期信号的一个周期。因此,当感兴趣的周期性非调和,总跨度的时间记录,不连续,导致漏在谱域。

确保权力从多个周期组件不泄漏污染整个频谱,输入时间序列可以乘以窗函数(哈里斯,1978)。窗的形状,以便它是零的开始和结束,和有一些定义的形状。窗口有效泄漏在频域的形状变化,只有少数频率限制其影响的峰值频率,提供一个峰值之间的权衡决议(峰值的宽度)和频谱泄漏(泄漏的尾巴)的振幅,用不同的窗口以不同的方式改变谱的峰值。在这项研究中一个汉宁窗被选为它提供了一个可接受的协议之间的分辨率和谱泄漏(哈里斯,1978)。

虽然泄漏的形状可以改变,峰值振幅仍被低估的没有频率估计是准确在感兴趣的频率。然而,太阳能发电的方法(与FFT)可以在任何频率估计,允许的准确捕捉的高峰。因此,如果显著周期已知的先验(年度、日用等)正弦曲线可以非常准确地计算。

3 地表臭氧的Lomb–Scargle周期图谱

图1显示了在等效模式输出下佛得角和隆波克的每小时地表臭氧混合比率的时间序列。佛得角(16ordm;N,24.52ordm;W)是一个偏远的小岛国家组成的10个岛屿位于北大西洋东部热带海洋,西方非洲海岸570公里。它代表了唯一的臭氧测量站在热带地区,和相对不发达,也使它的一个小数量的基线测量海洋的网站。维护的是纽约大学的大气化学组,从而提供了一个现成的数据集进行分析。隆波克(34.73ordm;N,120.43ordm;W),是美国环境保护署空气质量系统(EPA AQS)农村大陆网站位于美国加州西海岸。使用Lomb-Scargle方法,时间序列在佛得角和隆波克可以转化为一系列正弦电波在不同振幅的时期和阶段。图2中显示这些波的振幅(ppbv)作为一个函数的周期(天)。

图1 时间序列的地表O₃佛得角(16.51ordm;N,24.52ordm;W)和隆波克(34.73ordm;N,120.43ordm;W)观测(黑)和GEOS-Chem模式(红色),在2006年和2012年之间。

谱的站点显示在图2中有一系列的特征。有广泛的线性区域从2小时到10天,10天的最后一期1826天。也有套峰,这发生在特征时间尺度(即,1天,1年)。我们将首先讨论这些线性机制的识别,然后讨论峰的识别。

3.1 气象环境

图2显示了两个不同的线性机制对站点的谱波的振幅值，使太阳能,满足10天左右。非常相似的谱是大气中的物理参数。有三个主要尺度的气象变化机制“天气”、“宏观天气”和“气候”,每个机制被不同的动力学过程的结果。

当地天气过程从微尺度湍流行星尺度天气系统,这些特性的时间寿命约他们空间的规模成正比。O₃也相应尺度的变化引起的;因此,O₃的天气机制由陡峭的谱表示梯度(在对数谱——图2)从2小时到10天,之后有一个锋利的过渡到一个平梯度。梯度的变化在10天左右是地球的有限大小造成的身体给限制最大的行星尺度天气系统的生命周期。10天后的平谱梯度是一个结果的平均值最大的行星尺度天气系统,在不超过低频天气,没有新的动力元素或强制机制,这个机制的统计了自然的“控制”的大气环流模式。机制已被证明为计量谱延长10—100年,和被称为“宏观天气”。最后机制的特点是急剧增加从平面宏观天气梯度造成10至100年新(内部)低频非线性相互作用或(外部)太阳能、火山,或者人为营力,代表宏观天气的长期变化。人类引起的变化将被称为“气候变化”。作为我们的工作只使用时间序列的5年我们没有看到任何气候制度的谱。因此我们最后两个机制来描述地表气象学O₃变异性的影响:天气(2小时-10天)和宏观天气(gt;10天)。

这些机制可以通过拟合模式描述两个联合分段线性函数的对数空间频谱(最小化残差)。我们设置了过渡点10天,的理论最大值一生最大的行星尺度天气系统。我们只使用时间少于100天,几个点超出此值是嘈杂的,常常可以显著变化引入到这个配件。上层板的图2显示了线性符合(绿线)观测到的地表O₃谱佛得角和隆波克。找时间偏离这些适合,我们规模拟合模式的百分位数卡方获得虚警概率分布水平。峰值超过这些虚警的水平表明无模式组件在时间序列,并应考虑重大。在这里,我们有振幅的频率高于百分之99的置信水平意义重大。现在我们的注意力集中在这些重要的频率,即年度和日常山峰(及其谐波)。

3.2 年循环和昼夜循环

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