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环境 科学 技术
国家技术信息服务 1982, LMF-93.
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1982.12，20收到审查， 1983.06.29接受。
根据机构间协议CPSC-IAG-801463对消费品安全委员会进行的研究美国能源部合同DE-AC04-76EV01013。 的本文所表达的观点是作者和作者的观点不一定代表消费者产品安全委员会或美国。 能源部。
NOTES
道路上车辆中氨和胺的排放
William R. Plerson” and Wanda W. Brachaczek
Research Staff, Ford Motor Company, Dearborn, Michigan 48121
实验在1981年阿勒格尼山（Allegheny Mountain）宾夕法尼亚收费公路隧道进行，评估在公路运行中汽油动力车辆和重型柴油车的氨排放。来自汽油动力车辆NH3的排放和气溶胶NH4 低于我们的检测限，即，lt;0.28 mmol/km。柴油卡车NH3和NH4 是1.45 -0.35 mmol/km，或者，表示为NH3，25 -6 mg/km（可能包括重大数量来自这些卡车运输的牲畜）二甲基和二乙胺（Dimethyl- and diethylamines）可能同时被收集，因为这两种胺是可能的大气前体的二甲基和二乙基亚硝胺，这是在主要工园区空气定义中的的动物致癌物。没有发现胺; 甲胺，乙胺，二甲胺，二乙胺和三甲胺低于汽油动力车辆检测限0.04-0.3 mg / km（依赖在化合物上）和重型柴油机检测限0.08-0.7mg/km。
Introduction
有时在环境中提出有关亚硝胺和硝胺的问题，这些化合物对动物致癌，因此被怀疑是人类的致癌物质。（1）亚硝胺已经在环境空气中报道（2-4），特别是在工业来源附近。显然车辆中排出的亚硝胺的量排气是无关紧要的（5-7）。在柴油曲轴箱排气中已经找到亚硝胺，有肯定的结果（8），否定的结果（6）和不确定的结果（9）。所报告的量的上限是许多太小的数量级，而无法证明空气样品中报告的亚硝胺（2-4）。那么问题就在于，二氧化胺是否由汽车以足以通过大气中亚硝酸或甚至同时排放的氮氧化物的反应形成大量亚硝胺的速率排放。在汽油动力汽车的情况下，在底盘测力计实验的基础上，答案绝对是：否（5，10-17）。本文报告的工作表明，在实际的道路环境以及轻型柴油车和重型柴油车辆中也是如此。
本研究中用于胺测量的方法还提供了氨排放数据。从排放清单的角度和氨在大气化学中的重要性来看，这些数据是值得关注的。作为污染物，来自汽车来源的氨显然不重要（18,19）。氨排放数据可从底盘测功机研究（5,12-1 7,20-26）获得，但迄今为止不能从道路研究中获得。
Experimental Procedures
1981年7月22日至30日，胺和氨与它们的盐在宾夕法尼亚州收费公路阿勒格尼山隧道被一起测量。通过含有0.01
NH2 SO4（40mL）的冲击器以3L / min（已知在百分之几之内）取样空气，以捕集气相胺和氨。每个冲击钻的上游是名义孔径为0.2-pm的特氟龙膜过滤器（Ghia“Zefluor”），以除去包括铵盐的颗粒物质、烷基铵盐和吸附到气溶胶颗粒的任何胺。每个过滤器在取样后立即在0.01NH 2 SO 4（10mL）中浸泡。通过离子色谱法分析NH4 和烷基铵离子并且一个在其他地方描述（27）后，分析H2S04冲击液和过滤溶液，并且也通过气敏色谱用氮敏感检测器检测胺。气相色谱法（28）采用在Carbopak B上装有4％Carbowax 20M / 0.8％KOH的1.8mtimes;2mm玻璃柱，从柱前方除去硅烷化玻璃棉，以防止吸附损失 胺和防止“记忆”效应。在分析之前，将样品溶液置于用特氟隆涂覆的隔片密封的小管中，然后通过将1N KOH注入小瓶中而使其成为碱性。当以这种方式处理时，发现标准稳定了数天。CH3NH2，C2H5NH2，(CH3)2NH和
(CH3)3N的8个标准品的分析回收率为93 -22％。在样品溶液中检测限为5-20ppb，通过使用各种胺浓度的标准溶液测定。这相当于空气中的8-88ng / m3，这取决于水样品稀释度和取样体积。在离子色谱法中，(C2H5)2NH样品溶液中胺的检测限为20ppb，CH3NH2、C2H5NH4、(CH3)2NH和(CH3)3N为10ppb。
Table1：氨和胺的排放率，1981年阿勒格尼隧道实验：Impingers和预过滤器组合
- 由于轻微的等级和顺风，这些值可能低于88 km / h（见文字）的道路无风值。
- 氨，胺和它们的盐在这里计算为NH3，CH3NH2等（而不是NH4 ，CH3NH3 等），而不管化学形式如何。
- 主要是汽车。 估计汽油消耗的70％是催化装置消耗的。
- 重型柴油卡车，平均毛重27 - 2公吨（30 -2短吨）。
- 引用的错误是由线性最小二乘回归给出的随机误差。
在隧道空气和过滤器中，NH3和胺可以预期与在于环境空气中的酸或某些车辆排放物（例如，H2SO4，柴油机排气中（29））起反应；因此，没有必要区分NH3和NH4 或胺及其盐的排放。因此，过滤器和冲击分析的结果结合在排放率计算中。
通过其他地方广泛描述的方法，从测量的隧道空气浓度计算排放率（30-32）。该方法利用排放率（每辆车辆mg / km）与交通组成（％柴油卡车）之间的线性函数关系，以给出两个主要车辆类别（即汽油动力车辆和柴油卡车）的排放率 。所有需要知道的是每个采样周期中的浓度（pg / m3）、隧道空气吞吐量（m3）、交通量总计（车辆公里）和交通组成。当然，浓度必须首先被校正为摄入浓度。
在现场测量之前，通过将NH 3或(CH 3)2 NH（在N 2中）注入稀释管来评估上述采样设备中的损耗。使用干净的稀释管，包不包括在底盘测功机上运行的车辆排气，回收率接近100％。但是使用长时间累积烟灰沉积的稀释管，回收率只有10-50％，有或没有废气存在，这表明由于表面/体积比而在Allegheny应该没有类似物的壁沉积物的管理作用和表面状况。它似乎是气相物质损失。在柴油机废气中存在(CH 3)2NH的情况下，注入的量被选择为小于和适度地大于用硫酸盐排放的化学计量的量（主要是H 2 SO 4（29））;当排气中(CH 3)2NH的含量小于硫酸盐的化学计量时，所有的回收都在过滤器上。
阿勒格尼的7.5天采样由连续14次连续运行，每次5-15小时，每次运行采样隧道和进气。 在这7.5天，在隧道和进气站长期采样三次，每次23-63小时。长期采用最大限度的灵敏度和恢复，以牺牲时间分辨率为代价的短期采样，符合交通组成波动的时期，没有发现可检测的信号。
隧道内的空气样本被收集在载有两条东行车道的管道的车辆出口处。 由于隧道中的所有空气都通过出口进入，所以该位置的样本代表隧道长度为1.85公里的累积排放。
车辆通过隧道或多或少地行驶恒定平均88 km/h (55 miles/h)。然而，由于计算（33）因子1.7，因为其净降级为-0.5％，入口处平均为12km/h，出口时为28km/h，则燃油经济性得到提高。对于具有电子燃料喷射和燃油经济性的汽油动力汽车，实验上该因素为1.3 -0.1。柴油卡车的平均总重量从收费公吨记录估计为27 -2公吨。 隧道消耗的汽油大约有70％是无铅的，因此据推测，由收费公路服务广场销售（57％无铅定期和无铅溢价）是催化剂配备的车辆消耗的。 隧道海拔707米。 平均温度为17℃。
Results
14个短期运行的NH3浓度（冲击分析）在隧道中为47-424 nmol / m3（加权平均值= 175 nmol / m3或3.0 pg / NH3 / m3）
进气中的0（lt;18）-81nmol / m3（平均= 26nmol / m 3或0.44pg NH 3 / m 3）。相同运行的气溶胶NH4 浓度（预滤器分析）为39-422nmol / m3（加权平均值= 227 nmol / m3或4.1 pg NH4 / m3），4-212 nmol / m3（平均值= 86 nmol / m3或1.56 pg NH4 / m3）。在所有长期样品中都有铵离子（或NH3和NH4 ），除了四个进气侵入物外，还有所有短期样品。
通过比较同期短期和长期样品，隧道和进气之间的浓度差相对于NH3 NH4 总和的随机可能误差为29％。
通过使用氮气敏感检测器的气相色谱法或通过离子色谱法，过滤器或冲击剂都没有说明有CH3NH2，CzH5NHz，
(CH3)2NH，(C2H5)2NH或（CH3)3N。没有尝试测量(C2H5)3N。
从该实验确定的排放浓度列于表I中。离子色谱分析不区分CH3NH和钾，也不区分(CH3)2NH和C2H6NH之间。 在CH3NH2气体中，上限通过氮气敏感检测器的气相色谱固定。计算胺的上限通过对长期样本求和，获得整个实验的每公里上限毫克，而不分类为车型，然后交替地假定一个车辆类型等发出与上限相等的量。这些限制是保守的，因为更严格的限制可能是通过使个体运行受到这种治疗。 通过对短期运行的最小二乘线性回归分析得出NH3的排放率（和误差估计），如图1所示。
Flgure 1
1987年7月22日至30日，Allegheny隧道每小时公里的NH3
气溶胶NH4 交通构成图，14个采样周期，每次5-15小时。
0％的高压柴油机的拦截是重型柴油机的平均排放率。
汽柴油价值97.2％，修正柴油汽车的贡献较小，是轻功率汽
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