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2009-2010年中国北方地面臭氧时空变化及其对未来空气质量控制策略的影响

G. Tang¹, Y. Wang¹, X. Li¹, D. Ji¹, S. Hsu², and X. Gao³

¹中国科学院大气物理研究所大气边界层物理与大气化学国家重点实验室，北京100029

²国立中央大学，桃园32001，台湾

³天津环境监控中心，天津 300191, 中国

联系地址： Y. Wang (wys@dq.cern.ac.cn)

摘要：北京及其周边地区大气综合污染监测项目是2009年6月至2011年8月在华北地区开展的一次密集的野外监测活动。该监测项目提供臭氧(O₃)和氮氧化物(NO_x)的综合记录，有助于深入了解中国北方的空气污染及其驱动因子。在此次项目中，空气质量监测网中的25个监测站提供了中国北方空气污染的区域范围的空间覆盖。在此项研究中，我们分析了在22个站点(由于25个站点中有数据可用)获得的2009年9月1日至2010年8月31日在中国北方地区的O₃和NO_x水平数据。我们的目的是研究O₃在这一地区的时空变化和控制策略。主要注意日间的和季节性的变化，典型的最高浓度大约出现在当地时间15：00和6月。最低的浓度通常出现在清晨(大约在06：00左右)和12月。与7月和8月相比，6月份由于云量减少，再加上较少的干沉积导致O₃损失减少，增加了光化学生产产量，从而产生了O₃峰。由于城市高氮氧化物排放量的滴定效应，平原地区的O₃平均浓度较山区低。通过因子分析，对不同地区O₃污染特征进行了分析，发现平原地区O₃含量都超过了中国国家标准，特别是在北京及周边地区上空。通过对华北地区气象资料、气象资料和地形的数据进行综合分析，结合中国北部的地形发现，这一地区有大量的前体物排放，而气象条件是O₃的空间变化的主导因素。采用烟雾产生算法和空间HCHO/NO₂柱比，对我国北方地区O₃-NO_x-VOCs的灵敏度进行了研究，并对O₃的控制策略进行了检验。结果表明：平原地区和北部山区的O₃浓度分别对VOC_s和NO_x的浓度感应灵敏。提供的结果旨在为重新定义政府为控制华北地区空气有机污染物的光化学所实施的战略提供参考，并对世界城市群的发展具有重要意义。

1 介绍

对流层臭氧的增加是一个严重的环境问题，因为它对人类健康和植物产生了不利影响(NRC，1991年；POPG，1997年)以及导致温室效应((Houghton等人，2001年)。光化学臭氧是由NO_x和VOC_s通过化学反应与气象学之间的非线性相互作用而形成的(Seinfeld and Pandis，1998年)。前体污染物和光化学O₃之间的关系因排放物的分布和气象条件的不同而不同(NRC，1991年)。

从地方到区域尺度范围内不断升高的O₃浓度已被广泛报道(Lee et al., 1998; Oltmans et al., 1998; Jacob et al., 1999; Lin et al., 2000; Broennimann et al., 2002; Akimoto, 2003; Lelieveld et al., 2004; Parrish et al., 2004; Jonson et al., 2005; Zhang et al., 2008; Tang et al., 2009)。例如，东亚的分布广泛的大量排放源 (Streets et al., 2003; Zhang et al., 2009)，特别是在中国(Li et al., 2010; Huang et al., 2011)，产生了高浓度的O₃前体物，即NO_x、VOC_s和CO。这些前体物的产生反过来又导致氧化剂的高含量(Zhang et al., 1998; Xu et al., 2008; Zhang et al., 2008; Shao et al., 2009; Tang et al., 2009; Wang et al., 2009; Tang et al., 2010a, b; Wang et al., 2010; Xu et al., 2010, 2011; Wang et al., 2011)。因此，亚洲大陆流出量的增加被认为是北太平洋地区O₃增加的原因(Parrish et al., 2004)。Jacob et al. (1999)认为1985年至2010年期间亚洲人为排放量增加三倍，将导致美国西部的月平均O₃浓度增加2-6 ppbv，美国东部的月平均O₃浓度增加1-3 ppbv。这种类型的洲际O₃运输对气候有很强的影响 (Jacob et al., 1999; Akimoto, 2003)。这些研究强调，对我国O₃污染的研究将为全球大气污染的研究提供有益的参考。

近年来，位于中国北方经济发达地区中心的京津冀经济圈已成为世界上发展最快的经济区之一(中国国家统计局，2010; Lu et al., 2010)。该地区由河北省11个城市组成，分别是石家庄、唐山、秦皇岛、邯郸、邢台、包岭、张家口、承德、沧州、廊坊和衡水，加上北京和天津两市。北京是中国的政治、经济和文化中心，人口近2000万。在面积16800平方公里的范围内，有2000万人口和500万辆流动车辆。北京周边的天津和河北已经成为中国的工厂，也是石油、钢铁、水泥、电子工业和其他重工业产品的主要制造基地(中国国家统计局，2010)。 京津冀地区各种人为排放物，特别是机动车尾气和挥发性有机污染物，以及天津和河北的工业排放，都有明显的增加，已经影响该区域内的空气质量。这片土地地形复杂，两座山之间有两个侧面（北风和西风），而另一处则被华北平原所包围（图1）。就我国北方典型地形而言，当京津冀地区西南风和东风风盛行时，区域污染更为明显。

在过去的十年里，北京市政府逐步收紧了对汽车、工业和国内排放的管制(表一)。市政府实施了以下项目：北京及其周边地区空气、水、土壤环境污染机制及其调控战略(1999-2005年)；2000-2002年北京空气污染对策及2003-2005年北京空气质量标准战略研究。这些措施使燃煤污染物迅速减少(Zhang et al, 2006; Lu et al., 2010)。然而，人口的增加和机动车辆的数量的增加导致了来自其他更复杂来源的污染物，并且呈现出不同的时空变化(Zhang et al., 1998; Hao et al., 2005; Chai et al., 2006; Tang et al., 2009)。例如，该地区的各种挥发性无机/有机化合物、光化学氧化剂和颗粒物的高含量(Tang et al., 1995; Xu et al., 2005; Cheng et al., 2007; Chan and Yao, 2008; Xin et al., 2010)。最糟糕的是，在京津冀地区夏季的沉闷的天气中，来自各种排放物的大气污染物很容易累积并导致严重的污染事件，能见度下降，本区域颗粒物和臭氧浓度升高(Ying et al., 1999; Song et al., 2002; Ding et al., 2005)。自2004以来，北京市地方政府认识到区域合作防治大气污染物的重要性。换句话说，三个政府正在合作减少各种来源的排放，以减少空气污染和改善京津冀地区的空气质量。为此，北京市政府与其他政府、科研单位进行合作。 实施了2项工程：北京及其周边地区空气污染的传播与转化及北京空气质量目标研究(2005-2007)和空气质量保障研究；北京第二十九届奥运会期间(2006-2008年)空气质量监测、评价和预测研究，为第二十九届奥运会北京及其周边地区的空气质量提供参考。由于三个地方政府的不断努力，北京奥运会期间的排放限制措施在改善空气质量方面取得了显著的成功。(Wang et al., 2009; Cermak and Knutti, 2009; Xin et al., 2010)。然而，北京以外的京津冀地区的O₃污染尚未得到充分的调查；对区域性O₃污染特征的认识和京津冀地区中的缓解策略仍存在较大的差距和不确定性。此外，为了制定有效的控制O₃污染的政策，我们需要通过更多的观测和建模研究来提高对京津冀地区O₃-VOC_s-NO_x化学反应的认识。

为进一步控制奥运后中国北方京津冀地区的大气污染，在这个快速发展的中国地区组织了“北京及其周边地区大气污染综合监测工程”。这项工程由中国生态系统研究网(CERN)、大气物理研究所(IAP)和中国科学院(CAS)提供有关臭氧、PM_2.5、PM ₁₀和其他空气污染物的深入的了解和全面的调查。由于25个空气质素网络站的参与，使空间覆盖得以扩大，这提供了一个区域范围内臭氧污染的全面情况。

在本研究中，我们利用空气质量监测资料，说明2009年9月至2010年8月期间中国北方地区地面臭氧及相关成分的时空变化网络。此外，还采用了综合排放清单、气象模拟和地形的综合方法来评估夏季中国北方O₃浓度的主要驱动力。最后，根据烟雾产生算法和以空间为基础的每月的HCHO和NO₂色谱柱浓度每月HCHO和NO₂柱浓度，对臭氧产生对其前体的敏感性进行了评价，以确定控制华北地区的光化学污染的策略。

2 方法

2.1空气质量网络

2.1.1 站点

隶属于中国科学院—大气物理研究所—中国生态系统研究网的中国北方地区空气质量网络在已建立的京津冀大气环境监测网(Xin et al., 2010)的基础上从17个站点扩展到25个站点。该网络实时监测空气污染物，并于2009年6月至2011年8月期间对该地区的空气污染提供了预警。该网络包括25个空气质量监测站横跨这一地区（图1）。每个监测站实时监测PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、NO、CO和O₃的环境浓度。根据地缘政治地理位置，该网络包括北京的五个地点 (BJT, LTH, YF, SQL)、北京周边地区的4个站点(GC, ZZ, LF, XH, YJ)、南部平原的5个站点(BD, SJZ, HJ, HS, CZ)、东部沿海地区的6个地点(QHD、TS、CFD、QA、TJT、TG)、3个城市站点(ZJK、CD、DT)和2个位于西北山区的农村站点(XL和LS)。所有站点都远离特定的点排放源，并被选定广泛代表选定地点的空气污染物水平。

在本研究中，网络提供了2009年9月1日至2010年8月31日期间的O3和NOx数据。仔细评估数据质量，并在数据分析之前对所有地点的缺失值的频率进行了检查。除了QA、XH和SQL中的站点由于网络维护和升级而在某些时段暂时中断之外，所有其他站点的O3数据捕获率都超过90%。和NOx在一年的监测期间。因此，其余的22个地点被用来说明华北地区的时空变化。其他详细的全站名称，坐标和高度见表1。

2.1.2 测量技术

测量仪器存放在每个站点的一个实验室中。环境空气样本是通过3米长的聚四氟乙烯管(外径：12.7毫米；内径：9.6毫米)提取的。取样管入口位于实验室上方1米处，出口连接到PFA制造的歧管上，旁路泵以15 L·min^-1的速度吸入空气。

使用来自热环境仪器公司(TEI)的49I型或49c型臭氧分析仪测量了表面臭氧浓度。用TEI模型42 C和42 CTL、NO和NO₂分析仪测量NO_x水平。TEI型49 I和49 c探测器的检出限为1 ppbv，精密度为1 ppbv。这两种分析仪器的精度均为0.4 ppbv，对42 C型和42 CTL型的检出限分别为0.4 ppbv和0.05 ppbv。

数据质量通过中国国家实验室认证委员会(CNAL)的评估和认证，符合国际要求。IAP人员严格遵守国家环境监测标准。每天进行质量控制检查，包括气体分析仪的自动零校准和跨度检查，每周用标准气体进行人工校准。氮氧化物分析仪采用零气体发生器(TEI型号111)和多气体校验仪内部O₃源(TEI型号146 C)进行零检验和跨距检验(国家标准材料中心，北京，中国)。用O₃分析仪的多点校准作为O₃校准器(TEI 型号 49 CPS)。“中国国家环境规划”详细介绍了空气质量监测的采样方法和仪器规程以及质量保证/质量控制(QA/QC)程序，即环境空气质量监测的自动检测标准(HJ/T 193-2005；中国国家环境保护局，2006年)。测量技术与Tang et al的测量技术相同(2009)。为了方便读者，这里重复了这个描述。

2.2 数据分析

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