我国不同背景下冰成粒子的测量与参数化外文翻译资料

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我国不同背景下冰成粒子的测量与参数化

摘要：

研究了粉尘事件中沉积成核粒子数浓度（INP）的变化。本文所讨论的是在中国西北新疆首次连续的INP测量，在一个强烈的沙尘暴事件期间。在无粉尘的日子里，在-20℃和22%的冰过饱和度下，INP的平均浓度约为每升11个颗粒，但在粉尘事件中达到了几百个。还发现INP数浓度与在灰尘事件期间测量的直径大于0.5微米的气溶胶粒子数浓度之间存在密切关联，这意味着较大粒子的浓度越高，INP数浓度越高。参数化是在测量的基础上发展起来的，以表示INP浓度随温度、过饱和以及尺寸大于0.5mu;m的气溶胶粒子数浓度的变化。正如我们所知，这应该是迄今为止第一次在沙漠地区同时测量冰核和气溶胶特性，并对比灰尘和无尘天的INP浓度，并且可以促进我们对灰尘粒子对冰核的影响的理解。

1.绪论

冰核在云和降水的发展中起着非常重要的作用，尤其是在中高纬度地区。云中的初始冰晶可以通过两种不同的方式形成：均匀成核和非均匀成核。实验室研究表明，均匀成核通常发生在温度低于38℃的条件下。非均匀冰成核也可以在接近冰饱和的相对湿度下进行 温度明显高于38℃。当温度高于38℃时，没有杂质的非常小的纯水滴只能用冰成核颗粒( INP )冷冻(Vali, 1991; Mathews et al., 2007)。作为冰成核颗粒的气溶胶的冰成核机制包括四种可能的方式：凝华核化、凝结冻结核化、浸润冻结核化以及接触冻结核化。许多实验室研究表明，在异质成核模式下，尘埃粒子可能是良好的冰核源颗粒(Levi and Rosenfeld, 1996; Mouml;hler et al., 2006; Zimmermann et al., 2008; Kulkarni and Dobbie, 2010; DeMott et al., 2011; Ladino et al., 2011; Welti et al., 2012; Pinti et al., 2012; Kanji et al., 2013)。此外，许多实地研究表明，高浓度的粉尘可导致INP浓度增加(DeMott et al., 2003a; Richardson et al., 2007; Van den Heever et al., 2006; Klein et al., 2010a; Chou et al., 2011) 。Klein等人2010年对在撒哈拉沙漠的沙尘输送过程中研究在-18°C的温度下沉积和冷凝冻结核化，以及在欧洲中部山区119 %的相对冰过饱和测量出冰核颗粒浓度，发现沙尘期间INP的浓度可能高达200-312L^-1，高于每月平均值40L^-1。Chou等人2011年在阿尔卑斯山上观测站获得撒哈拉尘埃运输期间沙漠对流层的冰核数据，得出在-31℃的沉积成核模式中相对冰面和水面相对湿度为127％和91％的INP浓度。结果表明，受撒哈拉沙尘事件的影响，与无尘条件相比，INP浓度可能高达几百升，增加了两个数量级以上。2010年，Stith和 DeMott 等人还发现，大于0.5微米的气溶胶粒子数浓度与INP数浓度相关。2014年，Ardon-Dryer和Levin在浸没冷冻模式下测量了在沙尘暴期间、洁净空气和有污染的空气时取样的冰核浓度，发现所有样品的液滴在温度为-11.8℃至-28.9℃间冻结，并发现浸泡-冷冻模式下冰核浓度与PM10-PM2.5之间气溶胶粒子的相关性更高，这表明较大粒子比小粒子更易出发浸没冷冻核机制。2012年，Zhang等人得出结论：尘埃粒子因其易形成冰核，而在改变混合云性质方面起重要作用。1996年，Levi 和 Rosenfeld发现沙尘暴期间的INP浓度是非尘暴期间的两倍以上。2007，Mouml;hler等人发现，对于不同的地区，季节和海拔高度，自由对流层空气中的INP数浓度可以从每升0.01到50个浓度范围内发生变化。为在世界不同地点获得更多数据和大气气溶胶的INP特性信息，2014年5月在中国西北部的新疆进行了一次野外活动。之前在新疆使用Bigg 冰室( Zhang等人，2006年；Li和Du，2003年)的研究表明，在-20°C (有足够的水蒸气)的条件下下，INP的平均浓度为0.32个/升。本研究的测量活动也是由中国春季发生粉尘事件的高概率引起，本文展示了使用新建的静态真空水蒸气扩散室进行INP测量的第一个数据集( Jiang等人，2015年)，并讨论INP数浓度对灰尘事件的关系，还讨论了气溶胶和INP浓度之间的可能存在的相关性。

2.方法

先前的研究已经发现灰尘是有效的大气冰成核颗粒（Roberts和Hallett，1968，Knopf和Koop，2006，Field等人，2006，Niedermeier等人，2010，Murray等人，2010），由于独特的地理环境，中国西部是沙尘暴频发的地区之一。新疆位于内陆西北部，远离海洋。气候非常干燥。沙漠和戈壁很普遍，整个地区的年降水量大多在150毫米以下，新疆植被稀疏，沙质丰富，风蚀强烈，是亚洲沙尘暴频发的地区之一。观测地点（83.04°E，41.43°N，1082.9m asl）位于新疆阿克苏地区的库车气象局，位于塔里木盆地北缘天山中南部，塔里木盆地中部是着名的塔克拉玛干沙漠，是观测地点的主要尘埃源。图1显示了观察点的地图。

图1 观测地点地图

测量于2014年5月14日至24日进行，在观测期间，没有降水，天气大多是晴天。通过新建的高压静电气溶胶收集器（HVEAC）将气溶胶颗粒收集在硅基板上，并在实验室中进行冰成核分析。关于HVEAC的更多详细信息可以在Klein等人中找到（2010）。样品来自库车气象局办公楼屋顶的平台，空气入口离地约为9米。除了灰尘期间，样品每日采集一次。在采样期间，使用自动气象站测量基本气象参数（气压，温度，相对湿度和风）。此外，通过TSI Model 3321空气动力学粒度（APS）和被动腔气溶胶光谱仪探针基于地面的仪器（版本2，PCASP-X2）测量气溶胶颗粒浓度。APS测量空气动力学直径为523nm-20mu;m的粗颗粒，PCASP测量空气动力学尺寸在0.1-10mu;m范围内的细小气溶胶颗粒。

ASP和PCASP测量的空气动力学直径通过使用关系式 (Baron and Willeke, 2001), 转换成几何直径, 其中是空气动力学直径，是几何直径，是球形颗粒的标准密度，是颗粒密度，chi;是动态形状因子。通常，我们假设动态形状因子chi;=1.5，粒子密度 ( Tegen和Fung，1994；坎德勒等人,2007年)。因此，APS和PCASP的几何直径分别为0.4 -15微米和0.07-7.6微米。

在实验过程中，以2 L·min^-1的速率将10L空气通过HVEAC，其收集气溶胶直径为45mm的粒子于硅基板上（Klein等人，2010 b ）。在收集之前，将硅基板清洗干净。然后在新建的静态真空蒸汽扩散云室中，在指定温度和过饱和度下分析样品（Jiang等人，2015）。新建的静态真空蒸汽扩散云室是基于静态真空蒸汽扩散室FRIDGE（Frankful Ice Nuclei Deposition Freezing Experiment）的原理设计的（Bundke et al.，2008，Klein et al.，2010）建于南京信息工程大学（Su 等人，2014）。在以下温度下对每个样品进行分析（相对于冰的过饱和度（Si））：-14℃（5%，8%，12%，15%）；-16℃（5%，8%，12%，17%）；-18℃（5%，8%，12%，16%，20%）；-20℃（5%，8%，12%，16%，20%，22%）冰晶通过沉积成核在原子核上生长，由CCD摄像机观察，软件自动计数。该过程由Jiang等人在2015年详细描述，腔室的主体可以分成上半部和下半部，或者密封在一起，该室的上部连接到抽吸泵和外部水蒸气室。水蒸气室由一个不锈钢圆筒组成，圆筒内装有深度为0.5cm的液态水，云室和水蒸气室的底部装有Peltier冷却元件，并通过PID控制器保持恒温，将微PT1000传感器放置在基板边缘附近以测量靠近基板表面的温度。在云室的顶部，安装CCD摄像机以观察由LED环照射的基板上的冰晶的生长。在实验之前，将水蒸气室冷却以形成冰表面，并将气溶胶取样用的基板放置在云室的底部，然后关闭腔室通过真空抽吸泵抽空，并冷却至所需温度，当基板表面温度达到要求值时，打开云室和水蒸气室的连接以引入水蒸气，基板上取样的INP开始活化并生长为冰晶。当实验完成时，再次通过真空抽吸泵对腔室进行抽空，以升华在先前测试中得到的冰晶，并冷却到另一个较低温度以开始下一个测试。基板表面上的过饱和度由基板表面的温度和水蒸气室中的冰表面计算。通过精确控制温度和压力，可以在该云室中模拟INP的活化和生长。通过真空抽吸泵再次抽空腔室，以升华在先前测试中在颗粒上形成的所有冰，并冷却到另一个较低温度以开始下一个测试。基板表面上的过饱和度由基板表面的温度和水蒸气室中的冰表面计算。通过精确控制温度和压力，可以在该云室中模拟INP的活化和生长。根据水蒸气室中底材表面和冰表面的温度，计算了基板表明的过饱和度，通过对温度和压力的精确控制，可以模拟INP在云室中的活化和生长。

3.结果和讨论

3.1 冰核粒子数浓度（INP）

5月14日至24日的INP浓度报告如图2 (Panel a)所示。由此，INP浓度测量的温度(Si)分别为minus;14°C (15%)、minus;16°C (17%)、minus;18°C (20%),minus;20°C (22%)。5月22日之前的INP浓度大约是100-101 个/升，但在5月22日有所增加。INP浓度在当天minus;20°C的情况下达到102 Lminus;1级。这一增长是由粉尘事件所引起的，可由图3所示的反轨迹进行确认。图2(Panel c和d)为气溶胶的数量浓度粒子，而图2 (Panel b)给出了运动期间的风速。可以看出，之前风速为3m /s。然而，5月22日03:00时，沙尘暴迅速增加。强风促进了地表附近空气的混合，导致大颗粒浓度升高，这也意味着INP的浓度变得更高。

为了追踪引起INP浓度和反向轨迹混合单粒子增加的可能灰尘，基于气象数据集(1°times;1°)，已通过国家海洋和大气管理局(NOAA)拉格朗日综合轨迹(HYSPLIT)模型(Draxler and Rolph, 2011;罗尔夫，2011)进行了计算。该模型此前已在新疆地区被使用(Han等人，2013；张等，2007；计算了在感兴趣的日子里到达观测点的后轨迹的整体效果。图3为5月17日上午8时、22日3时及5月8日上午8时5月24日(当地标准时间1日) 的反轨迹72 h的情况。模拟的高度是从100米到1500米，间隔为100米。所选的17日和5月24日代表非尘埃事件。如前所述，观测点位于塔里木盆地北缘天山中南部。塔里木盆地中部是塔克拉玛干沙漠，是塔克拉玛干沙漠的主要扬尘源。从图3可以看出，5月22日的空气质量主要来自观测点的南部，塔克拉玛干沙漠中的灰尘对其产生了贡献。在非尘暴天气（如5月17日和24日），气团主要来自观测点北部，尘埃较少。此外，从图2可以看出，5月22日粗粒模式颗粒（粒径大于0.5mu;m）的浓度比无尘日高，而细粒浓度没有明显变化。因此，5月22日的粉尘导致了更高浓度的INP。

此外，从图2可以看出，5月22日的粗模粒子的浓度(粒径)大于0.5mu;m)，高于无尘的一天，而细粒浓度没有明显的变化。因此，5月22日的粉尘导致了INP浓度的升高。从图2可以看出，INP在粉尘上的浓度，实验结果表明，在不添加INP的情况下，INP浓度是正常浓度灰尘的10倍。这些结果与DeMott等(2003a, 2003b) ；Chou等(2011)和Klein等(2010)先前的观察报告一致。

图2.（a）2014年5月14日至24日INP数浓度（颗粒/升）的时间序列；（b）观察期间的杂草速度；（c）大于0.5mu;m的气溶胶数浓度；（d）0.07-0.5mu;m大小的气溶胶数浓度。

图3 5月17日08:00、5月22日03:00和5月24日08:0072小时后向轨道模拟

3.2 INP与粉尘颗粒的相关性

此前，很多人(Kanji and Abbatt, 2009；Welti等，2009；Archuleta等人，2005)的研究表明，粉尘颗粒的粒径对颗粒成核效率也有重要影响。莫特等人(2007)和Kamphus等人(2010)也发现在CLACE-3和6个项目中，取样的冰残余物中存在更大数量的大颗粒浓度，如3.1节和图2中所示，大颗粒浓度在粉尘事件多于无粉尘事件。研究了INP浓度与大颗粒气溶胶粒子浓度增加的相关性，图4显示了灰尘事件和非灰尘事件中不同粒径等级的INP数浓度（在minus;20°C和22%的冰过饱和度下）与粒子数浓度的关系，表1给出了不同情况下的线性相关系数R²、斜率和截距。结果表明，粒径为0.07～0.5mu;m的颗粒R²⁼0.056，而粒径大于0.5mu;m的颗粒与INP的数量浓度有较好的相关性（R²=0.71），且随着INP浓度的增加而加强。这个结果与DeMott等人(2010) 用参数化得到的结论一致。值得注意的是，其所研究的INP浓度是在相对于水(RHw)而言，相对湿度超过100%的情况下测量的，且所有的成因均来自RHw已知的非均质冰成核机制是可能的情况下，然而我们只研究了沉积成核过程中INP的浓度。

表1 不同情况下的线性相关系数R2、斜率和截距

图 4 INP数浓度与不同粒径等级的颗粒数浓度：红色代表无粉尘，黑色代表粉尘日。

3.3不同地区INP浓度对比

图2 (a)为相对湿度、不同温度下相对于水(RHw)的数量浓度100%的INP数据。无尘时间中-20°C的INP平均浓度数据是大概11粒子每升。图5为在中国不同地区，以INP数浓度作为温度的函数关系。黄山地区的实验数据由Jiang等人报道 (2015)，而在南

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