英语原文共 8 页,剩余内容已隐藏,支付完成后下载完整资料
南亚城市中的黑碳气溶胶
摘要:
我们报告了一项为期一年(2006-2007)的关于黑碳浓度([BC])的研究数据,该研究数据基于巴基斯坦卡拉奇的黑碳仪,其每隔5分钟测量一次。黑碳气溶胶每日平均值从约1至15mg/m3变化。然而,短期峰值超过40mg/m3是常见的,主要发生在早上和晚上的高峰期。黑碳浓度值在11月至2月期间最高,约为10micro;g/m3,在6月至9月期间最低,约为2micro;g/m3。讨论了昼夜,季节和星期的变化趋势。事实表明,这些趋势受到气象模式的强烈影响。将一个简单的表达式应用于浓度分布图,以分离气象条件的影响并阐明潜在的排放模式。黑碳的每日排放量为每天14,000至22,000公斤不等。综合考虑,卡拉奇适当的年排放量估计为每年6.7千吨,而卡拉奇的排放量为每年17.5千吨。每个区域的人口折叠产生的黑碳气溶胶排放量分别为每人每年0.74和1.1千克。将该模型应用于以前在拉合尔收集的数据,巴基斯坦在11月至1月期间产生的排放量比卡拉奇高出约2倍,但由于拉合尔的黑碳气溶胶测量仅覆盖了3个月,因此未对年度排放量进行估算。鉴于这些城市人口众多,预计仅PM对当地健康的影响将是严重的,但由于黑碳气溶胶排放量高,对全球气候的影响可能同样重要。
1、介绍
大气气溶胶或颗粒物质(PM)在化学上是复杂的,是固体和液体颗粒的动态混合物。PM的来源包括自然和人为过程;例如,海盐飞沫,来自风吹土壤产生的尘埃,燃烧产生的颗粒和光化学产生的颗粒。由于来源不同,PM具有各种形态和组成。它们可以包含无机离子,元素碳(黑烟),各种微量元素,地壳化合物,有机化合物和生物物质的某种组合。大气PM的直径可以在纳米到100微米的范围内。PM的寿命及其影响人类和环境在很大程度上取决于粒径的化学和物理性质的功能定义,还是存在细微差别。BC表示吸收可见光的碳质材料的分数;EC是当在惰性气氛中加热到800oC时,在可见光范围内吸收并且不会还原成CO2 的石墨碳。原则上,所有EC都是BC,但所有BC都不一定是EC。一些非常高浓度的有机物质可以促进光学吸收(例如,Andreae和Gelencser,2006).此外,EC测量可以根据用于校正在惰性加热阶段热解的OC组分的EC信号的热光学方法而变化。碳质PM也是影响气候变化的关键物质之一。BC / EC强烈吸收太阳辐射,而OC主要散射太阳辐射的一小部分也取决于化学成分吸收(ipcc, 2001年).由于排放迅速增加,南亚的碳质气溶胶最近受到越来越多的关注(迪克森 等,2002;Reddy和Venkataraman,2002a,b).在不到20年的时间里,南亚已成为世界上污染最严重的地区之一(WHO/UNEP,1992年).化石燃料和生物质是该地区的主要能源。由于其许多低技术产业和燃烧控制不良,大量污染物被排放到空气中。虽然法律法规导致西方国家的污染物排放量降低,但快速工业化在南亚产生了极高的排放量(Kato and Akimoto,1992;Akimoto and Narita,1994;Arndt等,1997;Garg等,2001).虽然南亚的排放量目前仍低于北美和欧洲,但人口和工业化的快速增长预计会在不久的将来产生更高的排放量。这不仅会影响该地区的空气质量,也会影响全球气候(Venkataraman等,1999;Reddy and Venkataraman,1999年,2000年).为了评估南亚气溶胶引起的区域和全球气候变化,需要详细了解该地区大气中碳质气溶胶的浓度。Tripathi等(2005年)报告了2004年12月印度坎普尔的BC测量结果。每日平均黑碳气溶胶浓度从6到20 mg/m3。在最近的研究中,非常高浓度的气溶胶与二次形成过程有关;例如,OC(Smith等,1996)和硫酸盐(Hameed等,2000;Rattigan等,2002),在巴基斯坦拉合尔被发现。Husain等。(2007年) 最近报道了2005年11月至2006年1月在巴基斯坦拉合尔进行的EC,OC和BC的广泛测量。简言之,黑碳气溶胶浓度值非常高,约为5至110 micro;g/m3。拉合尔的日平均黑碳气溶胶浓度为21.7micro;g/m3;然而,当有一个强烈的昼夜模式时,浓度大于60micro;g/m3是常见的。总碳质气溶胶的平均碳含量为96micro;g/m3,含碳气溶胶占拉合尔PM2.5 质量的69%左右。虽然拉合尔的碳质气溶胶中的一大部分来自化石燃料燃烧,但数据表明,很大一部分也来自生物质燃料燃烧。
由于南亚碳质气溶胶的总体数据稀少,我们对巴基斯坦卡拉奇的黑碳气溶胶进行了为期一年的研究。2006年4月至2007年4月在卡拉奇进行的全年黑碳仪测量结果用于调查这个沿海大城市黑碳气溶胶浓度的时间趋势。这些结果还用于评估潜在的排放源及其排放量。
2、试验
2.1 现场
卡拉奇是一个沿海城市,位于巴基斯坦西南部的阿拉伯海上。大卡拉奇拥有1400万至1800万人口,面积约3500km2,拥有庞大的工业基地。Parekh等人(2001年)显示卡拉奇的地图,该地图涵盖主要的商业,工业和住宅城市的区域,包括约700km2。他们还估计卡拉奇的总人口为1,600万,并且注册的机动车数量为一百万。国家地理网站显示了2006年卡拉奇的地图被称为“城市正确”(http://www3.nationalgeographic.com/places/maps/mapcity_karachi.html)他们表示这个地区有九百万人,而卡拉奇则包含了约1200万人。国家地理站点中绘制的区域是类似于映射的区域Parekh等人(2001年)。因此我们将使用卡拉奇专有术语来表示Parkeh等人的地图中显示的区域。卡拉奇的空气污染水平(24小时平均环境TSP浓度为150-230micro;g/m3和SO2浓度为90micro;g/m3)估计比世界卫生组织设定高20倍(WHO/UNEP,1992年).车辆排放是该市区最大的空气污染源(Pakistan Government Publications,2004年)。该站点位于卡拉奇大学校园卡拉奇机场的西北部。虽然校园内的区域只有适度的车辆交通,但紧邻校园的区域却大量使用高速公路。该地区有四个不同的季节:冬季(1月至3月),季风前(4月至6月),季风(7月至9月)和季风后(10月至12月)。卡拉奇的平均降雨量约为170毫米,其中80%的降雨量在7月到9月之间。在季风期间,由于卡拉奇以阿拉伯海外的海洋空气为主,西部和西南气流强劲,风力强劲。由于平均露点温度超过21℃,空气非常炎热和潮湿。全年白天气温可超过27℃。冬季平均温度约为26℃,过夜低温为10和15℃,很少发生霜冻。冬季风势相对平静,但大陆空气对东北风的影响很大。
2.2 AE-21黑碳仪的操作
于2006年4月17日至2007年4月14日期间在卡拉奇大学校园的HEJ化学研究所二楼窗口(24.941oN,67.123oE)操作AE21黑碳仪(Magee Scientific),通过在带有纤维素纤维背衬的轧制石英过滤器上收集PM来测量黑碳气溶胶浓度,并连续监测880和370nm波长的光束的透射强度。这些光束穿过加载的滤光器,并与通过滤光器的无负载部分的参考光束进行比较。制造商指出,除非存在强紫外吸收有机化合物,否则校准两个通道以记录相同的黑碳气溶胶浓度。例如,在烟草烟雾或新鲜柴油机废气中发现的一些多环芳烃,或由于生物质燃烧产生的新气溶胶,可以促进可见光吸收。制造商建议的吸收系数,16.6和39.5m2/g分别用于880nm和370nm通道。在本文中,我们专门报告来自880nm通道的黑碳气溶胶浓度。
AE21使用旋风入口(BGI公司)操作,该旋风入口装有昆虫和防雨罩,流速为4lpm(升/分钟),切点约为3.2micro;m。使用了五分钟的平均时间。当总衰减相当于1250 ng的黑碳负载时,仪器前进到新的过滤点。使用1/10稀释选项进行操作,以最大限度地减少频繁的过滤器进度。每次过滤器前进时,三个采样间隔都会错过浓度测量。这些通常通过插值填充。最近,有几篇论文指出,在某些条件下,Aethalo仪表没有恒定的响应曲线,因为当滤波器加载多个散射和阴影效应影响读数(例如Weingartner等,2003;Arnott等,2005).这部分表现为每个滤波器变化的黑碳气溶胶浓度结果的阶跃变化,其中清洁滤波器的确定黑碳气溶胶浓度值超过确定的加载滤波器的黑碳气溶胶浓度值。效果的大小取决于PM的性质和通道的波长;对于新鲜的烟灰颗粒而言,它是最大的,而对于混合的老化的环境气溶胶则是最少的。因此,我们使用卡拉奇收集的BC数据直接评估任何加载/阴影效果的影响。
3、结果和讨论
3.1 加载偏差的测试
为了测试AE21结果中的任何负载偏差,我们考虑了2006年7月和8月期间收集的所有5分钟BC数据,约12,000个测量间隔和96个滤波器变化。图1a显示了相对差异[(2-1)/1]之间的直方图箱尺寸为0.02的连续测量。实曲线与正态分布拟合。浓度通常随时间增加或减少,但相对差异直方图中的这些变化应相互抵消而留下分布以零为中心。然而,如果黑碳气溶胶浓度优先随着滤波器负载而减小,那么相对差异分布在图1a应该偏向零的左边。平均相对差为0.02,标准偏差为0.21,中值为0.003。最合适的正态分布图1a明显地以0为中心,表明880nm测量的阴影效应可忽略不计。
作为进一步的测试,我们计算了在96个滤波器变化中的每一个进行的最后和第一次测量之间的相对差异。直方图显示在图1b.如果存在负载偏差,则该分布应显着偏向零的右侧,因为新滤波器优先提供比加载滤波器更高的信号,其他条件相同。由于用于生成分布的较小数据集图1b,此图的箱尺寸已增加到0.04。平均相对差异仅为0.057,中位数为0.067,相当于向右移动不到7%。但是,拟合正态分布在图1a没有表现出任何重大转变。我们还计算了间隔20分钟的测量之间的相对差异的直方图,不包括滤波器变化周期。虽然未显示,但此分布提供了基线图1b.平均差异为0.045,标准偏差为0.39,中值为-0.03。该分布向右移动了一小部分,4.5%或稍微超过了一半图1b.基于的分布图1a和b我们得出结论,即使对于具有高度可变和高黑碳气溶胶浓度的城市条件,滤波器变化间隙也可以用相邻测量的插值代替而不会使结果偏斜,并且在880nm通道中存在可忽略的卡拉奇AE21黑碳测量中的负载偏差或阴影。
3.2 黑碳气溶胶浓度的昼夜趋势
通过从每个月的每日数据计算一天中给定时间的平均值,最小值和最大值黑碳气溶胶浓度来研究昼夜变化。4个代表月的图显示在图2。2006年4月,平均昼夜剖面相对平坦,但在黎明前的早晨有一个明显的最小值,在早上通勤时有明显的高峰。平均黑碳气溶胶浓度为2.5micro;g/m3,浓度不超过10micro;g/m3。8月的平均黑碳气溶胶浓度为2.9micro;g/m3,但昼夜剖面与4月份的差异不大,只是最大黑碳气溶胶浓度显着高于甚至接近20micro;g/m3。11月的个人资料图2中午有一个强烈的早晨高峰,一个明确的最低限度,而在下午晚些时候黑碳气溶胶浓度增加,下午没有明显的通勤高峰。现在,最大浓度为20micro;g/m3是常见的,并且通常超过30micro;g/m3。平均黑碳气溶胶浓度为10.1micro;g/m3,傍晚黑碳气溶胶浓度现在约为15 micro;g/m3。11月的黑碳形状图2与2005年11月在巴基斯坦拉合尔获得的非常相似,尽管平均浓度为16.9micro;g/m3(Husain等,2007)并且它也与2004年12月在印度坎普尔报道的情况非常相似(Tripathi等,2005)。1月卡拉奇的黑碳概况与11月非常相似,平均黑碳气溶胶浓度也相似,为9.1micro;g/m3。三月的昼夜情况(图2)和2007年四月的昼夜情况(未显示)在早上通勤时间有明确的峰值。晚上和夜间的黑碳气溶胶浓度值远低于11月或1月的值。3月和4月的平均黑碳气溶胶浓度值分别为5.2和5.6micro;g/m3。2007年4月的平均黑碳气溶胶浓度高于2006年4月的平均值,但2006年的测量值仅包括本月下半月的测量结果,而2007年的测量值则是上半年的测量结果。最近从收集的黑碳仪数据报告了类似的印度浦那的每月昼夜BC谱(Safai等,2007)。像卡拉奇的配置文件一样,早上通勤时间有一个非常明显的高峰。每月平均值在12月最高,为9.3micro;g/m3,7月和8月最低,为1.2micro;g/m3。
昼夜剖面可以通过关注一天中的四次来表征:黎明前,上午3-5点(当地时间);早上7点到9点通勤;中午2-4点;晚上6-8点。在当年,午间浓度变化最小,6月平均值最低,为1.9micro;g/m3,11月最高,为5.4micro;g/m3:大多数月份一个平均值为 3.0micro;g/m3。最剧烈的变化发生在前期,黎明时间浓度变化近10倍,从1月份的1.1micro;g/m3 到7月份的10.0micro;g/m3。11月黎明前的浓度也很高,为9.7micro;g/m3。早上通勤时的浓度变化几乎相当于5倍,从6月的2.8micro;g/m3到11月的14.5micro;g/m3以及浓度变化为4.3倍, 6月份的2.6micro;g/m3与11月份的11micro;g/m3相比。昼夜剖面的进展图2 表明由气象模式驱动的强烈季节性成分。我们讨论了当地气象对3.5、3.6中的季节性模式.
3.3、每周的趋势
从2007年1月19日到4月14日,黑碳数据集最为完整。这提供了一个为期
剩余内容已隐藏,支付完成后下载完整资料
资料编号:[18405],资料为PDF文档或Word文档,PDF文档可免费转换为Word
课题毕业论文、外文翻译、任务书、文献综述、开题报告、程序设计、图纸设计等资料可联系客服协助查找。