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译自《Cold fronts－a potential air quality threat over the Yangtze River Delta, China 》

冷锋 - 中国长江三角洲空气质量的潜在威胁

Hanqing Kang, Bin Zhu1, Jinhui Gao, Yao He, Honglei Wang, Jifeng Su, Chen Pan, Tong Zhu, Bu Yu

摘要：冷锋过境通常促进华北地区（如京津冀）大气污染物的快速清除。然而，在长江三角洲（YRD），冷锋对空气质量构成潜在威胁。本研究通过现场观测和气象研究与预报 - 社区多尺度空气质量模拟系统模拟，研究了2015年1月21日至26日长江三角洲的冷锋过境和随后的稳定天气事件。观测显示PM2.5污染爆发发生在1月21日下午，PM2.5显示南部峰值，表明高浓度的气流流经冷锋。模型模拟揭示了YRD上存在的温暖的污染气团。当冷锋通过时，它沿着锋面向自由对流层移动，增加了高海拔地区的PM2.5浓度。冷锋后的强劲的西北流将高度污染的华北平原（NCP）颗粒物输送到长江三角洲。由于冷锋侵入长江三角洲的下游，高压主导长江三角洲，导致天气沉降，将颗粒物从自由对流层（1.0-2.0公里）带到地面。冷锋过境后，减弱的风和稳定的大气在长江三角洲停留，导致局部排放的PM2.5积累。通过地球物理区域标记的PM2.5表明，在冷锋通道，YRD自身的贡献为35％，NCP的贡献为29％。

然而，在随后的稳定天气条件下，YRD的PM2.5的贡献率上升至61.5％，而NCP的贡献率下降至14.5％。研究结果表明，当上游存在强烈的空气污染源时，冷锋是大气污染物的潜在来源，可能会恶化下游地区的空气质量。

1. 引言

在过去的几十年中，中国经济的快速发展和城市化进程导致了空气污染的增加（Han et al.，2016; Chen and Wang，2015; Cao et al.，2015）。由细颗粒物灭绝形成的雾霾是近年来中国最普遍的大气污染现象（Huang et al.，2014; Wang et al.，2017）。

雾霾的根本原因是颗粒物的增加 - 尤其是细颗粒 - 空气动力学直径小于或等于2.5mu;m（PM2.5）。近年来，细颗粒物质由于其对区域空气质量，人类健康和气候变化的影响而引起广泛关注。

我国人口密集的城市群（如京津冀地区[BTH]，长江三角洲地区[YRD]和珠江三角洲地区）与重粒子污染有关（Wang et al.，2013b; Liao et al.， 2015; Wu，2007）。两个最大的城市群BTH和YRD在地理上彼此接近。在BTH和YRD之间发生了PM2.5的显著跨境转移（Li et al.，2013）。冷锋是重要的污染物运输途径（Liu，2003; Mari，2004），通常有利于快速去除BTH中的大气污染物（Zhao et al.，2013; Gao et al.，2016）。同时，长三角地区位于京津冀地区以南，冷锋将京津冀地区的污染物输送到长三角地区，加剧了大气污染。这表明一个城市群的排放控制不足以减少颗粒污染;城市群的共同努力至关重要。

由于污染源，气象学和大气化学过程之间复杂的相互作用，中国PM2.5污染的形成机制仍然很不确定（Guo et al.，2014）。一般来说，高排放强度，不利的气象条件，二次气溶胶的形成以及颗粒的区域运输是导致颗粒物污染形成的主要因素（Sun et al.，2013; Wang et al.，2014; Wang et al.， 2013a; Li et al.，2013）。由于人为排放量每天变化不大，颗粒物污染事件往往与不利的气象条件有关，例如弱地表风，稳定的分层条件，低混合层，以及来自运输大量物质的粒子源区域的风（Tao et al.，2014; Wang et al.，2013a; Li et al.，2017a）。在这样的天气条件下，可以产生大量的二次气溶胶并加剧颗粒污染（Gao等，2015; Huang等，2014）。

由于实施了大气污染防治和控制行动计划（Wei et al。，2017），自2013年以来，颗粒物浓度一直在下降。然而，颗粒污染事件仍然频繁，特别是在冬季。

在东亚冬季风的影响下，长三角在冬季以冷空气活动为主。如果是冷空气活动加剧，冷锋将侵入长三角地区。相反，在冷锋过境后，减弱的风和稳定的大气在长三角上空仍然存在。区域尺度的静止大气不利于污染物的扩散并导致雾霾事件的发生，这一现象已经在华东地区得到了广泛的研究（Yang et al。，2015，Wang et al。，2013b; Wang et al。，2013a; Leng et al。，2016）。 Liu（2003）提出，冷锋边界层的冷空气正面提升和冷锋后边界层的运输是造成亚洲人为污染输出的主要原因。因此，冷锋对其沿运输路径的空气质量构成潜在威胁。

在这项研究中，我们采用天气研究预报（WRF）中尺度气象模型和社区多尺度空气质量（CMAQ）建模系统，来研究2015年1月PM2.5污染的来源和形成过程。我们研究了这两种天气模式的形成过程、水平分布、垂直结构以及源区对长江三角洲地区PM2.5的贡献。我们的研究结果突出了该地区PM2.5浓度高的原

因，以及多年来PM2.5的来源贡献，将对该地区的决策者有所帮助。

1. 模型描述和验证

2.1天气预报模型配置

本研究中采用的数值计算模型的配置是非流体静力学的，可压缩的，双向交互式高级研究WRF加上单个（(version 3.4, Skamarock et al., 2008）与单层城市冠层模型（Kusaka等，2001，Chen等，2004）。模拟域包括具有10times;10km水平分辨率和220times;220网格的地理区域（例如，中国东部和朝鲜半岛），以33.5°N和118°E为中心（图1）。垂直网格包含从表面到50 hPa的30个全sigma级别，其中最低的20个级别低于2 km以更好地解决边界层内的过程。 20 WRF内部网格推动技术用于改进气象场模拟。从国家环境预测中心的1°网格间距开始，进行了为期18天的模拟（2015年1月10日00:00至2015年1月28日00:00），初始条件（BCON）运营全球预测系统最终分析。为了在研究区域中表现出更现实的城市土地类型，使用了精细分辨率（30 s）的MODIS类土地利用数据。

2.2 空气质量模型配置

所述CMAQ（5.0.2版本）施加利用覆盖中国东部和韩国10公里的水平网格间距域来模拟气体和颗粒的空气污染物（图1），而每小时气象领域进行了尺度气象模型WRFv3提供0.4。选择从2015年1月10日至2015年1月28日的期间进行模拟，与第一10天转周期以排除不确定性的在图标的影响。用于模拟的图标和BCONs CMAQ从臭氧及相关化学示踪剂（第4版），对对流层的在线全球化学传输模型模型的建模结果获得（埃蒙斯等，2010）。在此研究中使用的人为排放，通过镶嵌亚每月人为排放清单提供，MIX（Li等人，2017b），0.25°times;0.25°的水平分辨率。生物气体排放是由自然气体和气溶胶排放模型（2.1版）产生的。选择CB05和AERO6机制分别用于气相化学和气溶胶。 Gigson（1999）的艺术过程分析在CMAQ建模系统中实现，用于模拟物种的贡献。在这项研究中所讨论的物理和化学过程包括垂直对流（ZADV）水平平流（的HAdV）垂直扩散（VDIF）干沉积（DDEP），云过程和水性化学（限流二极管），和气溶胶（AERO）工艺。

综合来源应用方法（ISAM）已在CMAQ中实施（Kwok等，2013）。 ISAM跟踪ICON，BCON和用户定义的源区域对环境和沉积气体和气溶胶粒子的贡献。

目前，ISAM支持两种PM2.5标签：一个初级种标签许多追随者如何跟踪元素碳，有机碳，硫酸盐，硝酸盐，铵，和其它痕量元素（例如，氯，钠，钾，铁，钙的主要排放，Al，Si，Ti和Mn）;和次级物种标签，追踪二次形成硫酸盐，硝酸盐和铵，以及与二次悬浮物种地层相关联的所有的气态物质（例如，SO2，NO2，NO，NO3，HNO3，HONO，N2O5，PAN，以及NH3）。

图1.对域和源区域进行建模。白色星星表示南京，苏州和临安的观测地点。

2.3模型验证

模型模拟的地表气象参数和PM2.5浓度与南京，苏州和临安的观测结果进行了比较（图1）。图2比较了从2015年1月19日00:00 LST到2015年1月28日00:00 LST的模拟和观测之间的表面温度，相对湿度，风向，风速和PM2.5浓度。结合WRF-CMAQ的模拟模型，有效地再现了三个观测点的气象参数和PM2.5浓度的变化。计算相关系数（R），归一化平均偏差（NMB）和归一化平均误差（NME）等统计指标，将模拟结果与观察结果进行比较。 NMB和NME分别由等式（1）和（2）计算：

其中Mi表示模拟值，Oi表示观测数据，N表示数据对的数量。观察到的和模拟的变量之间的统计比较如表1所示。

除苏州和临安的风向和风速外，气象参数的相关系数均为0.90。这种差异很可能是因为苏州站位于市中心，而临安站位于山上。 10times;10 km模型网格无法正确表示苏州复杂的城市冠层和临安的起伏地形。南京，苏州和临安的PM2.5浓度相关系数分别为0.77,0.68和0.74。这表明时间序列模式或PM2.5模拟与观察结果一致。除苏州和临安的风速和风向外，发现NMB和NME的气象参数相对较小。该模型系统地低估了所有三个站的PM2.5浓度约20％。这可归因于粗网格尺寸和较低的发射分辨率模型。发现所有三个站的PM2.5的NME低于35％，表明模型性能是可接受的。

图2. 2015年1月19日零时至28日零时，南京、苏州、临安等地2米气温（T）、相对湿度（RH）、10米风向（Wdir）、风速（Wspd）及地表PM2.5浓度的观测与模拟

3.事件描述

2015年1月，长江三角洲地区遭受颗粒污染。实地试验于2015年1月19日00:00至2015年1月28日00:00在南京，苏州和临安进行（图1）。南京观测站位于郊区，苏州站位于市区，临安站代表区域背景。观察结果显示，在南京和苏州地区，9天平均PM2.5浓度为100mu;gm-3。在一些高污染事件中，PM2.5浓度高达300mu;gm-3（图3）。

2015年1月21日凌晨12点至2015年1月22日凌晨4点，南京，苏州和临安出现短期爆发或伴有强西北风的PM2.5污染（图3）。南京，苏州和临安的PM2.5浓度峰值分别为16:00 LST，19:00 LST和21:00 LST，南京至临安的延迟时间为5小时。

这个过程表明强大的西北向流动带来了横跨长三角的污染气团。天气图显示了冷锋头部的密集等压线，它出现在2015年1月21日08:00 LRD的YRD北部（上游）（图4a）。此时，长江流域的西南风盛行。十二小时后，冷锋移至东海（下游或长江三角洲，图4b）。同时，长江三角洲的风向向西北方向移动，有利于大气污染物从上游区域向长三角水平输送。

在冷锋过境后，YRD经历了约3天的均匀压力场（图4c，图4d），产生了不利于大气污染物的水平输送和垂直混合的条件（Zhu等，2010）。在该稳定气氛下，气溶胶颗粒在YRD上逐渐累积。为了排除冷锋的影响，当风速相对较小时，PM2.5浓度极高（图3），表明起源于当地。 2015年1月27日，强烈的冷锋侵入长江三角洲并伴有降水，导致PM2.5大量清除。

图3.（a）南京，（b）苏州和（c）临安的PM2.5浓度，风速（Wspd）和风向（Wdir）

图4.东亚的地面天气（a）08：00 LST 1月21日，（b）20:00 LST 1月21日，（c）08:00 LST 1月23日，（d）08:00 LST 1月26日。

4.结果与讨论

观测结果表明，冷锋是1月5日至21日YRD上空PM2.5浓度升高的气溶胶粒子载体。这一发现被评价良好的WRF模型重现。基于这一发现，我们考虑了在冷锋过境和随后的稳定天气条件下，长江三角洲地区PM2.5污染的形成和来源贡献。

4.1冷锋通过过程中高PM2.5的形成过程

强风及高PM2.5浓度有利于远距离运输气溶胶。在图像中示出了在冷锋通过期间表面和1.0km高度的时间平均PM2.5浓度和通量。在表面（图5a）和1.0 km处都可以观察到高PM2.5浓度（gt;100mu;gm-3）和高风速（图1）。

如图5b）所示，导致从污染的上游区域到下游区域的强PM2.5通量。表面和1.0 km处的平均PM2.5通量分别为619mu;gm-2 s-1和1072mu;gm-2 s-1。由于风速较高，PM2.5通量在1.0 km处较强，而PM2.5浓度与表面水平相当。我们可以得出结论，高海拔是冷锋通过过程中重要的气溶胶运输途径;它们可能比表面运输途径更重要。

图5.（a）表面的平均风向量（箭头），PM2.5通量（彩色箭头）和质量浓度（黑色轮廓）和（b）从2015年1月21日12月1日至4月4日的1.0 km高度： 00 LST 2015年1月22日。图中的红色虚线（ABC）。图5b示出了图5和图6中所示的垂直横截面的位置。点E和F表示图6中所示的YRD位置。 剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

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