从在用汽车过量氨排放的检测和细颗粒控制中的发现外文翻译资料

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从在用汽车过量氨排放的检测和细颗粒控制中的发现

加利福尼亚理工学院环境工程科学系，加利福尼亚州帕萨迪纳市91125

使用车辆的氨的排放率是根据洛杉矶公路隧道内的测量值计算的。根据车辆使用年限和类型、已知的催化剂分布、以及由车型和车辆类型不同导致的燃料经济性，我们将所有氨归因于配备三元催化剂或三元催化剂加氧化催化剂（双床催化剂）的车辆，我们估计这些车辆的平均氨排放率为72 mg km ^-1，或车辆整体驱动时为61 mg km ^-1。

这些排放来自在富足空气燃料条件下运行的车辆，配备的三元催化转换器用于将NO_x还原为N₂和O₂以及形成NH₃。得出的计算结果表明，洛杉矶周围的南海岸空气流域（SoCAB）的车辆氨气排放量为每天24-29吨。当前的实验表示在引入配备催化剂的汽车之前，SoCAB中的机动车辆每日氨的排放量由2％，增加到了15％。我们将来自机动车辆的空气流体氨排放率与当地乳品厂的牲畜废物分解产生的氨排放量进行比较，同时讨论了细颗粒硝酸铵浓度的控制。

引言

大气中的氨排放来自许多来源，包括牲畜废物的腐烂（1-5），化学肥料的使用（6-10），污水处理厂的排放以及土壤中的生物过程（11-15）。氨也从大多数燃烧过程中少量排放。例如，1974年洛杉矶在引入配备催化剂的汽车之前（19），南海岸空气流域（SoCAB）的NH₃排放总量为150吨/天，而配备催化剂汽车以更低速率（16-18）排放氨气，约3.3吨/天。

近年来的大量报告显示，洛杉矶机动车队的实际碳氢化合物蒸汽和一氧化碳排放量高于“清洁空气法”规定的臭氧和一氧化碳空气质量标准。应用于成千上万辆汽车尾气成分的遥感检测已经表明，一小部分高排放车辆大大增加了来自车队的CO排放，并且使用中的车辆排放通常远高于新车辆的标准（20,21）。Ingalls等人于1987年在洛杉矶的Van Nuys公路隧道进行的测量（22）同样表明当时的车队平均碳氢化合物和一氧化碳排放量约为当时监管计算机模型预测的2-3倍，此模型用于跟踪配备催化剂的南加州汽车的排放量。出于这个原因，预测洛杉矶地区臭氧形成的大气模型通常使用机动车辆的碳氢化合物和二氧化碳排放清单数据，这些数据已经按照先前预期的机动车辆数量的2-3倍进行了扩展（23）。

催化剂机动车辆排放的过量的碳氢化合物和一氧化碳强烈说明，洛杉矶的许多汽车都在使用浓郁的空气燃料混合物。这反过来又增加了这样的可能性：在使用的机动车辆车队内的三元催化转化器的局部氨排放同样可能远高于在常规联邦测试程序城市驾驶循环下测试的适当操作的车辆的预期。众所周知，配备三元催化剂的汽车发生故障时，无意中可以在富裕空气的情况下制造氨（18），并且除了联邦测试程序设想的那些之外的驾驶条件也可能导致富燃料运行。在最近的南加州气溶胶模拟研究中，Lurmann等人（24）发现气相氨的明显预测不足（预测19ppb NH₃与观察到的29ppb相比），这促使南加州进一步寻求的氨排放。

车辆排出的过量氨气可能对洛杉矶的空气质量控制造成严重问题，因为氨气排放物在大气中与光化学烟雾中产生的硝酸发生反应，产生细颗粒硝酸铵（19,25-27）。最高的细颗粒浓度曾出现在美国洛杉矶地区。众所周知，细颗粒的光散射是的洛杉矶能见度问题的原因（28-30），并且在一年中最糟糕的日子气溶胶硝酸盐浓度通常主导细颗粒浓度（31-33）。

为了确定洛杉矶大量的三元催化剂汽车和轻型卡车是否向大气排放大量氨气，洛杉矶公路隧道对7000多辆车辆的氨气排放进行了测量。本文的目的是讨论该实验的结果，并讨论洛杉矶地区空气污染控制的影响。

实验方法

样品收集。在Van Nuys隧道内进行机动车尾气测量，Sherman Way是一条主要的东西向通道，每个方向有三条车道，通过Van Nuys机场的跑道。样本收集于1993年9月21日星期二，早上交通高峰期间0600到1000 PDT。在隧道中，相反方向的交通流被墙隔开，在该墙中有八个开放的门道，允许在隧道的两个孔之间进行最小化。样品收集在东行隧道的一个交通道路上，距离隧道入口147米，距离隧道出口75米。第二套采样设备位于机场的停机坪上，直接位于道路进入隧道的场地上方。在隧道内的交通道路处使用Avideo摄像机来记录车辆在通过采样时的情况。从该录像带获得车辆计数，车辆年龄和车辆类型的分布以及车辆速度的估计。通过对从录像带经过隧道中已知距离的车辆的图像进行定时来估计车辆速度。在录像带中没有任何交通条件导致隧道拥堵，并且车辆速度在整个实验期间通常是均匀的。录像带上的每辆车根据车辆类别分类，并且所有轻型车辆由车辆识别领域的公认专家进一步识别车型。

测量方法。Van Nuys隧道实验中使用的采样方法与Fraser等人采用的大气采样方法相同（34）。在此简要概述。

低体积颗粒物采样器用于收集细颗粒(d_p le;1.6mu;m)和空气中总颗粒物和某些无机气相物质。通过使用开面堆叠过滤系统完成气相氨和颗粒相铵离子的测量，其中首先在Teflon预过滤器上收集颗粒物质，然后在草酸浸渍的玻璃纤维备用过滤器上收集气相氨。将这些过滤器在蒸馏去离子水中萃取，并通过靛酚比色法测量含水铵浓度（35）。

为了根据燃烧的含碳燃料的量来测量隧道内的燃料消耗，我们使用内部电解抛光的不锈钢罐来收集气相空气污染物。6升的罐在高真空下部署到现场，用于收集隧道内外的4小时集成和瞬时抓取样本。使用火焰离子化检测（GC-FID）的气相色谱法测定甲烷，一氧化碳，二氧化碳和总非甲烷挥发性有机化合物的浓度（36）。使用电子捕获检测（GC-ECD）的气相色谱法测量六氟化硫（作为人工示踪剂释放以确定隧道内的稀释）。

排放率的计算。为了测量每单位燃料消耗的车辆排放量，从隧道内部的那些中减去隧道外的污染物浓度，以计算由于隧道内的车辆排气而导致的总碳浓度增量。隧道内的总碳浓度增加与燃料消耗直接相关，并且单个污染物与总碳浓度增加的比率可以直接用于计算每单位燃料的排放。本文中的燃料特定排放率计算基于汽油的密度和碳含量，因为隧道内只有2.8％的车辆是柴油动力的。在这些计算中，汽油的碳重量分数为0.87，汽油密度为750g/L。在该实验中南加州汽油中的氧含量约为0.2wt％。基于车辆行驶里程燃烧的排放因子中每单位燃料排放率的转换需要测量隧道内车辆排气的稀释度以及通过隧道的交通流量。由于此处研究的Van Nuys隧道相对于其横截面积较短（一个孔的长度与横截面积之比约为3m^-1），因此基于燃料消耗的排放因子是优选的，因为它消除了任何可能的测量隧道内车辆尾气稀释程度的不确定性，包括由于交通流向相反方向的隧道两段之间的开口进行任何空气交换而产生的不确定性。

通过隧道的体积空气流量。通过在隧道入口处释放1.8g六氟化硫（SF₆），4小时采样周期中29分钟测量来计算通过隧道的体积空气流速。通过类比于流过管道的湍流流体，预计示踪剂在气流到达采样位置之前能很好地在隧道孔内混合。然后用两个不锈钢罐测量SF₆，用于收集隧道内的挥发性有机化合物; 在整个240分钟的实验中对初级罐进行取样，从而在整个SF₆释放期间收集样品。在SF₆释放期间立即填充第二个罐以测量短期偏离长期平均稀释率的程度。从SF₆释放速率和远离隧道的最终浓度，可以计算通过隧道的外部空气流速。在该实验期间，Van Nuys隧道内的机械通风系统未被使用。相反，隧道中的交通通过隧道从其入口到出口产生活塞气流。给定关于流过隧道的空气量的数据，可以计算车辆平均燃料效率，因为隧道内的总碳浓度增量可以转换为总碳通量，并且车辆计数和行进的距离也是已知的。给定关于车辆燃料经济性（kmL^-1）和每单位燃料燃烧排放率（mgL^-1）的数据，然后可以计算每辆车行驶的排放率。

结果和讨论

通过交通评估领域的公认专家观看实验的录像带，对通过隧道的交通量和车辆类型和车龄的分布进行分析。共计7060辆汽车，包括4546辆配备催化剂的汽车，256辆预催化剂汽油动力汽车和轻型卡车，12辆柴油动力汽车，1936辆装有催化剂的轻型卡车和货车，91辆重型汽油动力卡车 ，186辆重型柴油卡车和33辆摩托车。以车型年数为函数的汽油动力轻型车辆的分布如图1所示。汽油动力轻型车的平均车型年数为1986.4，为平均车型年份。该车辆年龄分布类似于洛杉矶地区的遥感研究（1）。

表1（37）报告了隧道内外测得的二氧化碳，一氧化碳，甲烷，非甲烷烃，六氟化硫和氨的浓度。这些数据用于计算燃料消耗的排放率以及通过隧道的体积空气流量。

SF₆示踪剂实验的结果显示，在瞬时抓取采样期间，隧道内的体积流速为157m³s^-1，对于4h集成样品中的SF₆释放的29min期间，体积流量为133 m³s^-1，合理地考虑到隧道通风率的预期波动。由于隧道中排放的车辆尾气（内部和外部采样器之间的差异），以及平均燃料参数（包括燃料密度和碳重量分数），使用从SF₆释放、车辆计数、隧道中测量的总碳浓度增量中计算的较长的周期平均体积空气流量，以此得到车队平均燃料效率计算为6.3kmL^-1汽油燃料（14.7migal^-1）。相比之下，如果根据美国环境保护局（38）公布的城市驾驶燃油效率数据指导具有相同车龄和类型分布的车队，则计算整个车队（包括重型卡车）的燃油效率应为8.6kmL^-1（20.3migal^-1）。美国环保署公布的燃油效率数据比道路上观察到的燃油经济性高出约20％（39），导致实际使用中的燃油经济性约为6.9 kmL^-1（16.2 migal^-1），隧道内交通量小于6.3 kmL^-1。人们认识到，隧道中的行驶条件与联邦政府燃油经济性试验中使用的条件不匹配，实验条件使得难以测量隧道中的稀释率，从而难以测量隧道中车队的燃油经济性。因此，本文后面给出的隧道碳平衡燃烧的燃mgL^-1的排放因子应被视为本研究的主要结果，而排放量以mgkm^-1为标准应该被视为最佳估计值。图1 按型号年份分析Van Nuys隧道

中的轻型车辆

表1测量VanNuys隧道内外的气相浓度

Van Nuys隧道中的车辆平均富空气运行，不仅取决于低测量的燃油经济性，还取决于高测量的CO和挥发性有机化合物（VOC）排放率，即隧道内整个车队的平均排放值130gL ^-1中CO的含量为20.8gkm^-1， VOC的含量为9.1 gL^-1（1.5gkm^-1）。这些排放率高于其他城市的隧道研究报告，但在加利福尼亚州南部的符合。1994年，在旧金山湾区（40）的Caldecott隧道测量出了78gL^-1 CO和4.2gL^-1 VOC的排放率。1992年， Ft. McHenry隧道的测量结果产生了4.0gkm^-1 CO和0.4gkm^-1VOC的排放率（41）。但最近南加州车辆的遥感研究得出的排放率为108plusmn;25gL^-1CO（1），与本研究中测得的CO排放率在统计上无法区分。相比之下，在1987年SCAQS实验期间，Van Nuys隧道排放率测量结果是CO为13 gkm^-1，非甲烷烃（NMHC）为1.7 gkm^-1（22,42）。虽然此处CO和VOC的排放率很高，但这不太可能是由于实验设计的假象。每单位燃料燃烧的排放率的准确，仅取决于隧道中有关污染物浓度与隧道中总碳浓度的比率。

与隧道入口上方的室外背景浓度（1.9mu;gm^-3）相比，隧道内测量到高浓度的气相氨（34mu;gm^-3），导致每单位燃料燃烧的氨排放率测量值相当于 380mgL^-1的汽油燃料。鉴于双床或三元催化剂的氨排放量远高于非催化剂车辆或配备氧化催化剂的车辆或柴油发动机车辆（16-18），并且知道隧道中大多数车辆配备双床或三通催化剂（配备双床和三通催化剂的车辆占隧道车辆的81％），我们将假设双床和三通催化剂在富空气中运作是氨气排放的主要来源。使用车型车龄（38）的测量燃油经济性数据，和配备有三元催化剂（43,44）的每种车型比例，以及观察到的车辆年龄分布和车辆类型， 粗略估计隧道中燃料的燃烧可归因于具有双床或三元催化剂的车辆。由此估计隧道内燃烧的燃料中有76％是由装有双床或三元催化剂的车辆燃烧产生的。利用这一结果将隧道中的所有氨归因于双床和三元催化剂车辆，我们估计这些双床和三通催化剂车辆在公路运行中的氨排放率平均为72mgkm ^-1（对于三通和双床催化剂车辆的大于平均燃料经济性的粗略调整后约为480mgL^-1）。如果氨排放在隧道中的所有车辆中均等地归因，则排放率计算为61mgkm^-1lt;

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