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中国主要城市2014-2015年空气污染特征以及和气象条件之间的关系

Jianjun He^a,b,*, Sunling Gong ^a,Ye Yu ^c,Lijuan Yu ^d, Lin Wu ^b,Hongjun Mao ^b,Congbo Song ^b,Suping Zhao ^c,Hongli Liu ^a,Xiaoyu Li ^b,Ruipeng Li ^b

^a 中国气象局大气化学重点实验室，中国气象科学研究院，北京100081，中国

^b南开大学，环境科学与工程学院，天津300071，中国

^c 中国科学院西北生态环境与资源研究所，兰州730000

^d 济南气象局，中国，250002

摘要：在2013年1月，中国主要城市空气质量监测站，6种污染物（CO，NO₂，O₃，PM₁₀，PM_2.5和SO₂）的实时每小时平均浓度数据向大众公布。这个数据提供了一个给出全国污染物时空分布特征的好机会。尽管有些文献系统地给出污染物浓度的时空分布特征，但是空气污染物和多尺度气象条件和它们在全国范围的空间变化的相关性仍然不确定。本研究分析2014- 2015年，中国31个省会城市的空气污染特征以及它们和多尺度气象条件的关系。在2014年31个省会城市的6种污染物的年平均浓度分别是1.2毫克每立方米，42.4微克每立方米，49.0微克每立方米，109.8微克每立方米，63.7微克每立方米和32.6微克每立方米。2015年比20 14年CO，NO₂,PM₁₀,PM_2.5和SO₂的年平均浓度分别下降5.3%，4.9%，11.4%，12.0%，21.5%，但O₃增加7.4%。在中国首要污染物最多的是PM_2.5,然后PM₁₀,O₃,NO₂,SO₂,CO。气象条件是决定污染浓度日变化的首要因素，可解释我国70%的平均污染物浓度日变化，2015年的气象条件比2014年对污染扩散更不利，说明2015年空气质量的改善是控制排放的结果。

关键字：大气污染；气象条件；排放控制；人工智能网络

1.引言

快速经济发展和增加的城市化是引起中国社会严重空气污染的重要的原因。污染不利于健康(An et al., 2015)并且威胁经济和社会的可持续发展。不幸的是，在中国的污染等级比世界健康组织提供的值更高(Chai et al., 2014)。尽管在中国空气动力学直径小于2.5微米（PM_2.5）的颗粒物浓度在2003到2010年间减少大概23%(Zhou et al., 2016)，中国人口增加意味着PM_2.5浓度是世界上10个人口众多的国家中最高的，并且在1990和2010年间增加显著(Brauer et al., 2016)。中国空气污染问题吸引政府公众和学者的特殊关注。

严重大气污染和大量排放源和高排放浓度，不利的气象条件，特殊地形，污染输送和大气的化学转化紧密联系的(Chen et al., 2009; Crippa et al., 2013; Gao et al., 2011; He et al., 2013, 2016a; Liu et al.,2016; Pearce et al., 2011; Wang et al., 2014a; Wu et al., 2011;Zhang et al., 2012, 2015)。气象条件是引起每天污染物浓度变化的主要因素(He et al., 2016a)。扩散条件由大尺度天气现象和当地气象决定。之前的调查表明排放和气象上的变化决定了长期污染浓度趋势(Wang et al., 2015)。大气污染的根本原因是污染排放超过大气环境容量。中国污染物如SO₂,NO_X和灰尘的总排放量在2014年分别达到1.97*10⁷，2.08*10⁷，1.74*10⁷每吨(National Bureau of Statistics and Ministry of Environmental Protection, 2015)。大量的污染排放和联系的不确定性使得控制空气污染更困难。中国政府在2013年9月10日实行了空气污染预防行动计划。新的环境保护法律，在历史上被称作最严格的法律在2015年1月实施。这个法律被认为是中国空气污染保护的一个重要里程碑，根据中国环境公告(http://www.zhb.gov.cn/gkml/hbb/qt/201606/W020160602413860519309.pdf)，SO₂，NO_X在2015年年排放分别减少5.8%和10.9%。

长时间大范围污染浓度的观察可以形成一个污染特征和形成机制的理解。因为可获取的数据有限，中国研究者在早期关注当地污染特征。比如，Chu et al. (2008)介绍了SO₂浓度的季节变化和在兰州和气象条件的关系。城外的7个月持续的空气质量观察被实施去揭示污染特征，区域交通和中国北部地区的气象条件关系(Xu et al., 2011)。在北京2008年奥林匹克期间许多观察揭示了污染趋势和排放控制的有效性(Liu et al., 2012;Wang et al., 2009)。在中国1988和2010期间当地颗粒物材料观察被zhou等人记录（2016）。尽管一些调查者企图去识别全国尺度的空气污染的时空趋势(Qu et al., 2010)，这个研究是相对缺乏的。

在2013年1月，6个污染物如PM_2.5的实时每小时平均浓度，空气动力学直径小于10微米的颗粒物，CO，NO₂，SO₂和O₃在中国主要城市通过空气质量检测站发布给公众(http://106.37.208.233:20035/)。这个事件提供一个优秀机会去曝光全国时空污染特征。Hu et al. (2014)调查了坐落在中国北部平原和2013年6月1日至8月31日扬子江地区33个城市的6个污染物的浓度并且观察了250km之内城市间PM强烈的时间联系。在中国190个城市PM_2.5的空间分布和季节变化和每日的变化已经被系统地报导来第一时间检查31个省会城市6个污染物的时空变化(Zhang and Cao, 2015).Wang et al. (2014b)。xie等人（2015）研究了31个省会城市6个污染物之间的联系。在之前的工作中，我同样基于一组分析检查31个省会城市6个污染物的年日变化(Zhao et al., 2016)。尽管这些研究系统地调查了污染物浓度的时空趋势，在空气污染和多尺度气象条件和全国尺度的空间变化之间的关系仍然不清楚。

基于以上关注，2014-2015年间中国31个省会城市空气污染特征在文章里被检查。空气污染和气象条件和他们的空间变化之间的关系被调查。一个人造的神经网络模型结合小波传输通过方差被建立去量化气象条件的影响。

2.数据和方法

2.1空气质量数据和质量控制

2012年环保部和国家质量监督检验检疫总局，发布新的环境空气质量标准。第一次，PM_2.5在指标系统中被包含。环境空气质量标准提供SO₂,NO₂,PM_2.5和PM₁₀的年平均浓度限制。中国环境空气质量标准的年平均浓度在table S1中被提供。另外，环境空气质量指标的技术规则被发布。在这个规则中，空气质量指标代替空气污染指标。空气质量被分为6个等级根据的分级（0-50：空气质量优秀，空气质量是满意的；51-100：好的空气质量，空气质量是可接受的，但一些污染物可能因为一些小数量的敏感因子对健康有微弱影响；101-150：轻微污染，敏感因子已经加剧现象，健康人有愤怒的特征；151-200：中等污染，在敏感因子中的现象进一步恶化，健康的人承受心和呼吸系统上有不利影响，201-300：严重污染,肺疾病病人的数量显著增加，健康的人有常见的症状和敏感组织的运动极限减少。301-500：非常严重的污染，健康的人有显著的症状并且他们的运动极限在减少。日空气质量分指数（IAQI）值各污染浓度计算，首要污染物定义为，当日AQI大于50时，各城市对空气质量下降起最大作用的污染物（6个IAQI的最大值），日AQI和首要污染物由环境部网站发布(http://datacenter.mep.gov.cn/report/air_daily/air_dairy.jsp)，6个污染物的每小时平均浓度由中国环境监测总站发布。在每个城市有4-17个AQM站(Zhao et al., 2016)，反映了多种潜在的空气污染可变性的来源。许多监测站在城市地区，很少在乡村和郊区，这些地区代表了总体上的污染等级。靠近取样地点的环境条件，比如潜在表面和主要排放源的特征是相对稳定的。SO₂,NO₂,O₃分别被紫外荧光手段，化学发光手段和uv-分光光度法所测量。CO用非分散的红外吸收法和气体过滤相关的红外吸收法测量。微振幅平衡手段和beta;吸收手段被用来测量PM_2.5和PM_10。每个城市AQM站，样例地点和器材的安排的细节在zhao(2016)。

在31个省会城市从2014年1月到2015年12月，日常AQI，主要污染物和6个污染物浓度被分析。尽管每小时平均浓度的质量保证在发放数据前被执行，进一步质量控制是必要的。质量控制手段类似于之前文件中的手段(Barrero et al.,2015)。首先，每小时平均浓度的时间序列用z分法被标准化，然后当符合下述条件：一个绝对的z分大于4，在现在和之前z分的增量大于6，并且(3z_t/(z_t-1 z_t z_{t 1})gt;2）.根据可预见的条件决定成为一个不正常的值，如果和一小时以前的数据相比的数据的比率是少于所有城市AQM站点平均比率的2倍，这个拒绝值被重新预定为合理值。当合理数值超过80%，每个城市小时平均浓度基于多个AQM站数据的空间平均被计算。当合理的小时平均浓度超过80%，每个城市日常平均浓度被要求进一步分析污染特征。其余15天浓度被包含去计算每月平均移动浓度。

2.2气象数据

气象条件的多尺度互动用复杂方式影响空气质量(He et al., 2016a; Jiang et al., 2014)。2014年1月至2015年12月31个省会城市的日常气象数据，从中国气象部的气象信息理解分析和处理系统中获得并且被用来分析和空气污染的关系。观察包括温度，相对湿度，风速风向，海平面气压，6h积累降水并且每三小时可获得，uu和vv是基于风领域矢量分解所计算。本文使用从中尺度天气预报欧洲中心再分析数据获得，从2014年1月至2015年12月行星边界层高度每6小时可获得，在文章里被用。每个城市日常平均气象范围基于代数平均手段被计算。

环流类型的分类在空气污染研究方面有效(He et al., 2016a; Jiang et al., 2014)。这个研究中，T模型首个成分分析结合k法群被用因为这个方法被认为是揭示数据结构最有效的并且可以准确识别循环类型(Huth, 1996)。这儿，在2001-2015期间覆盖中国和周围地区的网格海平面气压从ERA临时再分析数据被提取并且被用来循环分类。首先根据累积的85%的变化贡献，成分被要求用PCA方法从正常化的P_s获得。第二，成分用k方法群簇拥，并且循环分类被决定。群数量依靠标准功能(Liu and Gao, 2011)。在这个研究中，9个群被识别。

2.3小波人工神经网络模型

一个单个的气象直径不能反应气象条件和空气污染之间的整体关系。用ANN模型的多尺度气象条件的结合是去研究这个复杂关系的有效手段(Jiang et al., 2014; He et al., 2016a)。有很多种不同类型的ANN代数，在这之间BP代数和它的升级代数是在空气污染预测中最简单最广泛应用的(Cai et al., 2009)。在空气污染预测中的ANN的表现已经被广泛评估并且在某种条件下是优于多线性回归模型的或空气质量数值模型的(Caiet al., 2009; Fernando et al., 2012)。

时间序列的高易变性给准确预测提供了一个复杂的任务(Feng et al., 2015)。时间

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