根据光学，物理和化学特性推导出孟加拉湾和阿拉伯海的气溶胶辐射强迫和加热率的时空梯度外文翻译资料

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根据光学，物理和化学特性推导出孟加拉湾和阿拉伯海的气溶胶辐射强迫和加热率的时空梯度

[1]利用气溶胶的光学厚度（AOD），总质量，气溶胶化学成分和辐射传输模型，对季风前（2006年3月至5月）孟加拉湾和阿拉伯海的气溶胶辐射强迫和加热率的时空异质性进行研究。孟加拉湾和阿拉伯海的平均0.5毫米AOD分别为0.36和0.25。水溶性气溶胶，海盐和矿物粉尘占总气溶胶质量的约98％，而黑碳气溶胶占两个海洋区域总气溶胶质量的2％以下。敏感性实验测试表明：（1）AOD光谱中的曲率效应对气溶胶辐射强迫的改变和加热率没有显着影响;（2）当使用气溶胶垂直剖面时，地球-大气能量含量有微小差异。在孟加拉湾上空，大气顶部（TOA），地表（SFC）和大气层（ATM）的平均气溶胶强迫分别约为-12.0 W·m^-2，-22.4 W·m^-2和10.4W·m^-2。平均气溶胶辐射对阿拉伯海的负强迫较小，TOA，SFC和ATM分别为-10.5 W·m^-2，-15.8 W·m^-2和5.3W·m^-2。值得注意的是气溶胶辐射强迫在孟加拉湾上空从北向南逐渐减小，而在阿拉伯海上则相反的趋势。孟加拉湾的平均大气加热率为~0.3K/d，比阿拉伯的加热率海高2倍。此外，与早期结果相比，ATM的升温和相关的加热率最低，因为在季风前（3月至5月），散射气溶胶占据主导地位。这些结果对区域和季节气候影响的评估有重要影响。

1 引言

[2]来自天然和人为来源的大气气溶胶直接通过散射和吸收太阳辐射来影响地球-大气辐射收支，并间接地通过改变云微物理特性来改变云辐射特性。由于停留时间短和气溶胶类型多样，气溶胶的直接和间接影响表现出较大的空间和时间变化性。直接和间接气溶胶辐射强迫仍然是气候研究的一个重要不确定性因素[IPCC，2007]。气溶胶强迫气候的可能性根据气溶胶柱状浓度的区域差异及其化学成分而变化[Eldering等，2002]。众所周知，不同的气溶胶以不同的方式与辐射相互作用。例如，黑碳具有强吸收性并具有增温作用，而硫酸盐具有强散射并且对大气具有冷却作用。因此，气溶胶化学成分对于确定气溶胶的散射和吸收特性是非常重要的。除了人为产生的气溶胶颗粒之外，海洋区域上的气溶胶主要包括海盐颗粒，以及从周围陆地的干旱和半干旱区域输送的矿物尘埃。在全球年平均尺度上，天然气溶胶占主导地位，占气溶胶排放量和柱状气溶胶光学厚度的55-60％[IPCC，2007]。然而，这种情况在主要源区域的下风处不同的，人为气溶胶主导气溶胶的排放和其光学厚度[Ramanathan，2001]。

[3]准确确定气溶胶辐射强迫对于气溶胶对区域和全球尺度的气候影响的估算至关重要。最近，在2006年3月至5月的季前或季风季节期间开展了气溶胶、气体和辐射收支完整运动（ICARB）。ICARB是一个多平台和多机构运动，目的是捕捉地球和气候变化的气源和汇，通过密集的同时测量，自然和人为气溶胶热点及其对孟加拉湾，阿拉伯海和印度的辐射影响[Moorthy等，2008]。 ICARB运动包括海洋、陆地和空中部分。 ICARB海洋段包括两次巡航，每次巡航大约持续一个月在孟加拉湾和阿拉伯海上航行（图1）。气溶胶的光学，物理和化学特性的测量是在巡航上进行的[Kedia and Ramachandran，2008; Moorthy等，2008; Nair等，2008; Kumar等，2008]。

[4]气溶胶光学厚度与大气柱中气溶胶载荷和气溶胶质量负荷的大小分布成正比，通常在气溶胶尺寸分布中，亚微米气溶胶将比超微粒子高几个数量级。尺寸分布对于确定单个散射反照率（SSA）是至关重要的，因为SSA的值（无论是高还是低）由尺寸分布中吸收颗粒与散射颗粒的数量的比率确定。不对称参数取决于气溶胶的尺寸分布和化学成分。单次散射反照率和不对称参数也随相对湿度而变化。因此，气溶胶的光学（气溶胶光学厚度），物理（质量浓度和/或尺寸分布）和化学（组成）特征是确定单个散射反照率，不对称参数以及因此气溶胶辐射强迫所必需的。在本研究中，我们报告了使用SBDART模型估算的气溶胶直接辐射强迫，其中同时测量了孟加拉和阿拉伯海海湾大气边界层中气溶胶光学厚度（AOD），质量浓度和总悬浮颗粒质量（TSP）的化学成分。

图一 在ICARB期间，（a）孟加拉湾和（b）阿拉伯海的海洋研究船SagarKanya的巡航轨道

图二 七天空气后向轨迹对应于孟加拉湾和（d，e，f）阿拉伯海（a，b，c）上100米，1000米和2500米，使用每小时间隔的垂直速度场计算。符号表示与巡航的每一天相对应的船的平均纬度-经度位置

2 巡航轨道，气象条件和风力模式

[5]ICARB的海洋部分是在2006年3月至5月期间在ORV Sagar Kanya上进行的。ICARB巡航活动分为两个阶段。 ICARB的第一阶段于2006年3月18日至4月12日在孟加拉湾上空进行（图1a），第二阶段的巡航于2006年4月18日至5月10日在阿拉伯海进行（图1b）。在孟加拉湾上发现平均表面水平风速为4.5plusmn;1。8ms^-1，而在阿拉伯海上风速为5.4plusmn;2。1ms^-1[Kedia和Ramachandran，2008]。 发现每日平均风速从3月20日的~2ms^-1变为4月11日在孟加拉湾的~8ms^-1的高峰。在阿拉伯海上，平均风速高于孟加拉湾地区。4月26日至30日期间风速高于5米/秒。在阿拉伯海上空。发现平均相对湿度为约73plusmn;6％（孟加拉湾）和72plusmn;3％（阿拉伯海），并且发现每日平均RH与平均值相差约5-10％。在班加兰湾和阿拉伯海的航行期间，天空条件一般都很明显，而在某些日子里偶尔会观察到云层。

[6]后向轨迹分析提供了作为时间函数的空气块所遵循的路径的三维（纬度，经度和高度）描述。不同高度的空气质量回程轨迹非常重要。在分析大气成分的柱状性质时，在污染物到达测量位置之前确定污染源的源区和传输途径。考虑到不同类型气溶胶的停留时间，在低层大气中约一周，我们已经进行了七天的空气回轨迹分析。使用HYSPLIT气象模型的垂直速度场计算对应于1200印度标准时间（格林威治标准时间 0530）的每一天的空气后向轨迹以及不同高度的船舶平均纬度-经度位置（图2a-2f）10米的空气后向轨迹非常靠近地表，此高度的气溶胶将更快地沉降;此外，10米的空气后向轨迹或多或少类似于对应于100米的空气后向的轨迹。因此，由于上述原因，并且为了清楚和说明的目的，空气后向轨迹分析限于在100,1000和2500米高度处获得。孟加拉湾和阿拉伯海上的空气回溯轨迹来自不同的干旱/半干旱，大陆和海洋位置，表明不同的源区和气溶胶类型（图2a-2f）。空中回弹轨迹（图2a-2c）起源于干旱/半干旱地区（巴基斯坦，伊朗和沙特阿拉伯），并在到达孟加拉湾之前穿过印度大陆和印度-恒河平原。相比之下，阿拉伯海的大部分空中背景轨迹都是海洋起源的（孟加拉湾，阿拉伯海，图2d-2f），尽管在几天后，轨迹在到达阿拉伯海之前起源并穿过印度大陆。

3 测量，数据和方法

3.1 光学特性：光谱气溶胶光学厚度

[7]本地开发的手持式太阳光度计用于测量以0.40,0.50,0.65,0.75和0.875mm为中心的五个波段的气溶胶光学厚度。滤波器的带宽（FWHM）约为0.01mm，仪器的总视野为8°[Kediaamp; Ramachandran, 2008]。手持式太阳光度计已成功应用于许多研究，包括INDOEX[Ramanathanetal,. 2001]。太阳光度计由干涉滤光片，光电二极管和必要的电子元件组成。太阳光度计观测是在海洋上方的移动框架中进行的，船舶的平均速度约为20km/h。这艘船每天航行的距离超过400公里。每天以15分钟的间隔在晴空条件下在不同的太阳天顶角进行大约40次观察，从0800局部标准时间（LST）到1700LST[Kedia和Ramachandran，2008]。AOD测量在孟加拉湾上空26天，在阿拉伯海上测量23天。

[8]定期校准太阳光度计，并且使用Langley绘图技术获得零空气质量的太阳辐射强度I₀，用于在Gurushikhar阿布山（北纬24.6°，东经72.7°）进行测量的所有波长，这是一个相对纯净的地点，位于MSL以上约1.7公里的高度。在Beer-Lambert定律中使用这些I_o值来推导光学厚度。光学厚度测量的不确定性源于（1）由于偏差和精度引起的仪器误差和（2）忽略前向散射对测量的辐照度的贡献。太阳光度计在太阳导流器的帮助下手动瞄准太阳，在晴空条件下记录峰值强度。太阳导向器还有助于防止由于船的俯仰和/或滚动导致的测量误差，然而，由于巡航活动是在季风前季节进行的，因此俯仰和/或滚动效果最小。测量太阳辐射强度的精度优于1％。 发现光度计视场内的前向散射辐射在0.4mm处减小lt;8％，在0.875mm处减小5％。这些结果是根据在晴天天气条件下在阿布山的Gurushikhar进行的观测得到的，其中校准了太阳光度计。在减去瑞利散射（由于空气分子引起的散射），臭氧，水蒸气等的贡献之后，获得任何给定波长的气溶胶光学厚度。通常，在0.4mm处，瑞利散射贡献约40％，气溶胶贡献其余部分;在0.875mm处，而由于气溶胶的贡献增加至gt;90％，瑞利散射的贡献降低至5％。由于测量误差和所涉及的假设，检索到的气溶胶光学厚度的最大不确定性估计lt;15％[Kedia amp; Ramachandran，2008]。船舶的坐标（纬度，经度和海拔高度）使用定制的GPS以1秒的分辨率测量，精度优于纬度经度的1/100分钟，高度为6-10米。由于仅使用每日平均AOD光谱，并且由于空间覆盖范围在一天内很大，因船舶位置而产生的任何不确定性将可忽略不计，并且在本研究中不予考虑。

3.2 物理和化学特性：大体积气溶胶采样

[9]使用PALLFLEXTM Tissu quartz过滤器（20times;25cm²）在船上收集散装气溶胶样品，操作高容量取样器（HVS），流速约为1.5m3min^-1，时间范围为15至22小时。Tissu quartz过滤器对于尺寸为0.3mm的颗粒具有99.9％的收集效率，并且最大截止半径为约10mm。虽然尺寸lt;0.3mm的颗粒保留在过滤器上，但较小尺寸颗粒对总悬浮颗粒（TSP）质量的贡献百分比非常小。例如，当每个颗粒的质量减少2-3个数量级时粒子的模态半径从0.3毫米减小到0.03毫米。在给定体积的气溶胶中，与小颗粒相比，大颗粒的数量小几个数量级，因此，尺寸ge;10mm的颗粒对气溶胶光学厚度的贡献相对不明显。我们发现0.05mm至10mm的光学有效气溶胶半径范围对气溶胶光学厚度的贡献最大，因为较小颗粒（lt;0.05mm）的米氏散射贡献仅是微小的。虽然小于0.1毫米的气溶胶在大气中很丰富，但它们的停留时间较短，因为它们通过气体到颗粒转换机制转化为积聚模式颗粒，此外，它们对总质量的贡献将更少。虽然大于10毫米的气溶胶可以影响总质量，但是它们在光学特性和辐射传递中的作用是有限的，因为它们具有较低的数密度和较短的停留时间。

[10]巡航前后校准的HVS流量稳定在5％以内。随后，在实验室中分析气溶胶样品的物理和化学特征。通过在取样之前和之后称重全过滤器，通过重量分析获得TSP质量浓度。在称重之前，将所有样品放在50plusmn;5％的相对湿度和22plusmn;1℃下平衡5-6小时[Kumaretal，2008]通过重复测量过滤器重量计算的测量TSP的误差估计为约15％。气溶胶的化学成分是通过分析水溶性气溶胶地壳元素（NH₄ , K ^, Mg² , Ca² , Cl^minus;, NO₃^minus;, SO₄^2minus;）和碳质气溶胶得到的。使用EC-OC分析仪测定元素碳（EC）和有机碳（OC）质量浓度。铝（Al）的丰富度通常用作矿物尘埃气溶胶的指示剂。在这项研究中，矿物尘浓度的估算是以铝为代表，基于矿物中铝的比例与上部大陆地壳中铝含量为8。04％相同的假设。Fe和Ca与Al的线性回归分析得出显着的回归系数，表明在孟加拉湾和阿拉伯海上没有矿物尘的分馏。

3 .3 气溶胶光学特性：OPAC模型

[11]计算气溶胶辐射强迫所需的主要输入参数是气溶胶光学厚度，单次散射反照率（SSA）和不对称参数（g）。使用由Hessetal开发的气溶胶和云的光学特性（OPAC）模型。[1998]用于通过改变有助于孟加拉湾和阿拉伯海的气溶胶特性的气溶胶组分来重建所需的输入气溶胶参数。假设气溶胶为外部混合和球形，在八个相对湿度（RH）（0％，50％，70％，80％，90％，95％，98％，99%）的条件下，OPAC输出气溶胶光学厚度，单次散射反照率和不对称参数。在OPAC中包括不溶性气溶胶和硫酸盐液滴等的10种气溶胶成分的数据，基于孟加拉湾和阿拉伯海上的气溶胶源区和运输路径（图2a-2f），最合适的气溶胶成分是水溶性气溶胶气溶胶，黑碳（或元素碳），海盐和矿物粉尘。改变这些气溶胶组分的数量浓度以匹配日平均测量的AOD光谱，TSP质量和化学成分的质量浓度，直到满足以下条件：（1）测量和模型AOD光谱之间的均方根（rms）差异lt;0.03，因此，将均方根差异限制在0.10AOD以内；（2）OPAC估计50％RH下的总质量浓度在plusmn;1s内HVS测得的TSP质量；（3）OPAC估算的水溶性气溶胶气溶胶，黑碳，海盐和矿物粉尘的质量浓度应在HVS在50％RH下分析的各自浓度的plusmn;

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