青藏高原臭氧谷的双心结构及其可能机制外文翻译资料

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大气与日地物理学报

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青藏高原臭氧谷的双心结构及其可能机制

郭栋（abc*）, 苏昱丞(c) , 施春华(bc), 徐建军(b**), Alfred M. Powell, Jr(d).

翻译：20151301029杨彬溢大气一班

a地球系统建模中心，教育部气象灾害重点实验室，南京信息工程大学，中国江苏南京

b GENRI，科学大学，乔治梅森大学，费尔法克斯，弗吉尼亚州，美国

c南京信息工程大学，江苏南京

d NOAA / NESDIS / STAR，美国马萨诸塞州大学公园

关键词：臭氧谷 双心结构 青藏高原 机制

摘要：本研究利用了2005年到2013年卫星资料探测（MLS）的臭氧（O3）数据，研究了青藏高原（TP）夏季（6月至8月）臭氧谷的三维结构（例如臭氧消耗）。在TP上发现臭氧谷的双心结构中在平流层上层（10-2 hPa）的那个耗散中心命名为上中心，另一个在对流层上层 /平流层下层（200-50 hPa）观测到的耗散中心称为下中心。分析表明臭氧O3的纬向偏差O3* (O3*=O3–[O3]，这里[O3]是纬向平均值)在上中心处的O3接近-1 DU，而在下中心处的对应处的偏差接近-15DU。在下中心大尺度大气环流和地形效应在臭氧谷形成中发挥着重要作用。相比之下，奇氯包括氯原子（Cl）和一氧化氯（ClO）的光化学反应在臭氧谷的上中心占主导地位。基于MLS产品，对上中心是化学因子驱动的论据是：（1）臭氧的显着昼夜变化表明可能有光化学反应影响臭氧谷;（2）ClO的纬向偏差（CLO *）和氯化氢（HCl）纬向的偏差（HCl *）的正中心位于臭氧谷上中心的底部，这意味着较多的奇氯可能加速臭氧消耗。

1. 概况

Dr.Molina和Rowland(1974)发现氟氯化碳（CFCs）正在使臭氧层变薄。没有这层臭氧层，植物和动物都不能在地球表面上生存。此外，氟氯化碳可以在大气中滞留100年。 其工作没有立即在科学界被重视起来。近年来由于南极附近的臭氧洞或耗散区被发现，臭氧的变化得到了更多的关注（Farman等，1985）。 高浓度的氯漂浮在极地大气中这一事实，验证了Dr.Molina和Rowland理论。 1987年，受到他们的研究的启发，蒙特利尔议定书诞生了，全球承诺逐步淘汰氟氯化碳的生产和使用。此外，Newman（1997）发现的北极的臭氧消耗使得该领域更具吸引力。 许多学者发表了对臭氧尤其是对高纬度地区臭氧的科学论述（Solomon，1999; Crutzen和Oppenheimer，2008）。

然而，臭氧消耗不仅在极地附近被发现，而且在中纬度地区也被发现了，特别是青藏高原（TP），这个世界上最高的山脉。 基于臭氧总量测绘光谱仪（TOMS）数据，周和罗（1994）发现在北半球夏半年（4月至9月）臭氧谷出现在TP上方，并指出与TP上坡风相关的动力和化学效应可能对青藏高原臭氧谷起到关键作用（Zhou et al.，1995）。 邹（1996）随后确认了TP上的臭氧谷，并为臭氧消耗和显热热源之间的关系提供了证据。臭氧谷的更多细节特征被在以下研究中发现(Ye and Xu, 2003, Zhou and Zhang, 2005; Moore and Semple, 2005; Tobo et al., 2008, Liu et al., 2009; Zhang et al.,
2014) 。

影响TP上的臭氧谷的有关机制非常复杂。一些研究（Tian et al.，2008; Bian et al.，2011; Guo et al.,2012）强调了与大尺度环流相关的动力输送对臭氧谷区域的贡献，并指出动力因子影响比化学因素更为重要（Liu et al.，2003; Tian et al.，2008）。同时，他们声称地形效应不仅与动力运输有关而且还与大气柱缩短导致柱臭氧柱损失有关（Tian et al.，2008; Bian et al.，2011）。所有这些研究都支持最早周等人（1995）的学术发现：大气的动力输送是TP上的臭氧谷形成的主导机制

然而，许多研究认为动力因子在臭氧谷的形成中占主导地位，同时还强调化学作用也是一个重要因素。此外，刘等人（2010）提出动力因子可能不会对TP平流层上层的臭氧分布起重要作用，并暗示其可能存在其他机制。Fu等人（1997）使用一个包括光化学，动力学和辐射二维模型模拟了TP上平流层臭氧谷，结果表明，化学因子对TP上平流层臭氧谷有很强的作用。Cong等人（2001年）计算了从对流层到平流层的质量传递，并发现了对流层顶的示踪剂可以参与平流层的化学反应。很明显在TP上，特别是在平流层的上层，臭氧形成的化学作用不容忽视。

全球大气环流模式（全大气气候通用模式）第三版（WACCM3）对在TP的臭氧谷模拟中，（郭等人，2012）除了在70 hPa处有一个臭氧谷外，还有一个臭氧谷在TP10 hPa附近，在第二版平流层气溶胶和气体实验中观察到类似的模式（SAGEII，McCormick，1987;McCormick等，1989; Cunnold等，1989）。不幸的是，上层臭氧谷尚未得到验证及其机制也无法理解，这使得我们在这项研究中考虑两个问题：（1）上层的模式可以用其他数据找到吗？（2）上层臭氧谷形成的机制是什么？

本研究试图利用卫星雷达资料（MLS）数据研究夏季TP上臭氧谷的三维结构，讨论分析结果与其臭氧谷形成之间的联系，第二节描述数据，第3节介绍了青藏高原上空的臭氧谷活动，第4节分析臭氧谷的可能的化学机理，结论在第5节中提供。

1. 数据

Aura卫星雷达资料（MLS）数据具有良好的平流层示踪性能，被广泛的用于许多研究（Roesevall等，2008; Flury等，2009; Shi等，2009，2014; Blessmann等，2012; Carn等，2015）。更多出版物可以从喷气推进实验室的网站获得（http://mls.jpl.nasa.gov/publications.php）。所以利用Aura MLS在2005年至2013年夏季（6月至8月）的二级产品（沿轨道）的数据来创建从261到0.02 hPa的地图。垂直分辨率接近2.5 km，对流层最上层和平流层水平分辨率约为300-500公里。在一个夏季TP区域的2°times;2°网格里有近20个观察结果，从2005-2013年多年夏天有近2400个观测值落在TP区域内（25°N-45°N，75°E-105°E）。我们的插值方法是在一个2°times; 2°网格里平均所有数据作为一个数据。Aura MLS仪器（Waters等，1999年，2004年; 2006年）沿着轨道观察大气边缘并通过上下扫描视场获得垂直臭氧剖面。因为MLS检测微波辐射，该仪器测量白天（上升轨道）和夜间（下行轨道）的臭氧剖面,白天和晚上的观察资料数量几乎是相同。因此，在白天或夜晚，在2005-2013夏季的TP区域中有近1200次观测。所有的臭氧产品包括日夜版本3.3的测量。Livesey等人（2011年）讨论了MLS v3.3臭氧剖面产品的数据质量和描述。关于v3.3臭氧计算的详细信息可以从在线数据质量和描述文件中获得。所有MLS二级数据文件都可以从NASA戈达德太空飞行中心数据和信息服务中心（GSFC-DISC）中获得。

1. 3.青藏高原上的臭氧谷双心结构

对于臭氧（O3），纬向偏差O3*表示为O3*=O3–[O3]。这里[O3]是纬向平均值。 O3*率被定义为O3 *除以[O3]。基于SAGEII数据，我们先前的研究（Guo 等人，2012）表明，在TP上空有两个臭氧浓度低值区域。较强的那个在对流层顶附近，另一个在5 hPa附近。三维图表表明（图1a）MLS数据证实了类似的模式在北半球夏季（6月至8月）的TP上有两个负O3*中心，被称为臭氧谷的双心结构。下中心位于对流层顶/平流层底（UTLS）从200到50 hPa。上中心在平流层上部10至2 hPa。垂直纬度剖面图（图1b）表明UTLS中心的值达到-0.3，比平流层上层的上中心（-0.01）更强。此外，O3 *在上平流层的垂直积分（图1c）表明臭氧谷TP区域约为-1DU，而UTLS层中有臭氧谷（图1d）约为-15 DU，但其中心位于在上平流层中心的西侧。

图1.（a）夏季（JJA）三维图表示2005年的臭氧纬向偏差（O3 *）率，其中临界值在26.1 hPa下为-0.1，在26.1 hPa以上为-0.01（单位：1）;

（b）2005-2013年沿着80°E的夏季（JJA）垂直纬度剖面（单位：1）的平均O3 *率;

（c）2005-2013年从26.1至1 hPa夏季（JJA）平均O3 *（以DU为单位）的垂直积分的纬度-经度横截面图；（d）与（c）相同，但仅代表215.4至26.1 hPa的积分

1. 臭氧谷上中心的可能机制

基于先前的研究（Zhou，et al.，1995; Tian et al.，2008; Bian et al.，2011; Guo et al.，2012），在TP高原UTLS区的臭氧谷主要是由与大尺度环流有关的动力输送影响。但是，上平流层臭氧的变化在受其他机制的影响（Liu et al.，2010），光化学效应可能是最重要的因素。要了解光化学效应在臭氧耗散中的作用，光化学反应和奇氯有关的臭氧相关变量被研究。

首先，光化学在上中心臭氧耗散中发挥着重要作用。光化学反应在白天发生但在晚上太阳辐射不存在了后就停止。所以白天和夜晚之间的臭氧差异反映了光化学反应对臭氧的影响。换句话说，臭氧的日变化由光化学反应控制。事实上，根据MLS臭氧数据，O3 *的垂直纬度剖面显示（图2）在TP上空上中心在白天出现在3 hPa附近，但它在晚上消失了。白天和夜晚的差异在99％置信区间内满足显着性检验。然而在UTLS层无法找到昼夜差异。很明显上平流层MLS O3 *的日变化证实了光化学对TP上中心臭氧耗散的影响

其次，包括氯原子（Cl）和一氧化氯（ClO）分子的奇氯显着影响上中心底部的臭氧（O3）损失。通常，奇氯和臭氧之间的联系可以用两个化学方程式表示（Cl O3→ClO O2，ClO O→Cl O2），这两个式子建立消耗臭氧的循环。总反应是O3 O→2 O2（Livesey等，2011）。化学方程式揭露了Cl和ClO能导致大量臭氧损失的原因。

为了了解在TP上方的上中心奇氯在臭氧损耗中的作用，研究了Cl和ClO的活性。 MLS产品直接提供ClO数据和氯化氢（HCl）数据。不考虑光化学HCI是Cl的最大储蓄地，它可以通过与OH，O和O（1D）的反应产生Cl。所以HCl的分布间接影响了Cl的分布。与计算O3步骤类似，计算HCl和ClO（或Cl）的纬向偏差。基于MLS产品，平流层上层（图3a）HCl的纬向偏差中的（HCl*）有一个HCI*浓度的正值中心对应了TP上空上中心的底部，那里产生更多的Cl。同时，ClO纬向偏差（ClO*）（图3b）在TP区域也显示出更高的ClO*浓度。这也许能推断在TP上平流层底部越多的Cl或ClO能造成越大的臭氧损耗。

图2. 2005-2013夏季（JJA）沿75°E-105°E的平均O3 *率的垂直-纬度横截面，白天（实线），夜间（虚线）（单位：1），和它们之间的差异（阴影表明差异在99％置信度上通过显著性检验）。

图3. 2005 - 2013年夏季（JJA）10 hPa氯化氢平均体积混合比纬向偏差（HCl *）的经度-纬度横截面;（a）10 hPa的体积混合比的空间分布（单位：ppt），（b）与（a）相同，但只是一氧化氯体积混合比的纬向偏差（CLO*）。

1. 5.结论

在TP上观察到臭氧谷的双心结构（臭氧的低值区域）。北半球夏季上中心位于平流层上部（10-2 hPa），另一个中心是在UTLS层（200-50 hPa）。上中心臭氧纬向偏差（O3*）的垂直积分大约为-1DU，而下中心则为-15 DU左右。

下中心的动力作用对大尺度大气环流和地形对臭氧谷的影响是很重要的。相反，包括氯原子（Cl）和一氧化氯（ClO）分子的奇氯的光化学反应臭氧谷的上中心占主导作用。基于MLS产品，支持上中心化学作用占主导的依据是：（1）上中心臭氧的显着日变化推断有光化学反应影响臭氧谷的可能;（2）ClO的纬向偏差（CLO *）和氯化氢（HCl）的纬向偏差（HCl *）的正值中心被发现位于上中心的底部，这意味着较高浓度的奇氯可能加速臭氧的损耗。

致谢

MLS数据来自NASA戈达德太空飞行中心数据和信息服务中心（http://disc.gsfc.nasa.gov/）。本作者要感谢研究小组提供的数据。这个研究得到了国家自然基础研究发展（973）计划（2010CB428605），国家自然科学基金（41305039,41375047,41475140，41375092,41305038和41205065），江苏省高等教育机构自然科学基金会（13KJB170009），中国极地环境综合调查评估项目（CHINARE 2014-04-04），中国学术基金，江苏高等教育优先学术课程开发（PAPD）和南京信息工程大学研究成果联合支持。ESMC的贡献编号号是ESMC 051。

参考文献

Bian，J.，Yan，R.，Chen，H.

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