2013年1月北京环境湿度对碳黑光吸收放大的影响外文翻译资料

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2013年1月北京环境湿度对碳黑光吸收放大的影响

Yunfei Wu a, *, 1, Renjian Zhang a, b, *, 1, Ping Tian a, 1, Jun Tao c, S.-C. Hsu d, Peng Yan e,Qiyuan Wang f, Junji Cao f, Xiaoling Zhang g, Xiangao Xia h

a RCE-TEA, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China

b Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Nanjing University of Information Science amp; Technology, Nanjing

210044, China

c South China Institute of Environmental Sciences, Ministry of Environmental Protection, Guangzhou 510655, China

d Research Center for Environmental Changes, Academia Sinica, Taipei, Taiwan

e CAWAS, Meteorological Observation Center of CMA, Beijing 100081, China

f Key Laboratory of Aerosol, SKLLQG, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xian 710075, China

g Institute of Urban Meteorology, Chinese Meteorological Administration, Beijing 100089, China

h LAGEO, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China

强调

使用城市北京的SP2研究碳黑浓度和混合状态；

PM2.5中的碳黑分数在雾霾期间降低，尽管其浓度增加；

厚涂层的碳黑的数量分数在霾期间显著增加；

响应于增加的环境RH，BC的光吸收被放大；

文章信息

文章历史：

2014年10月28日收

2015年4月13日修订

2015年4月16日接受

在线XXX

关键词

阴霾，碳黑，光吸收，环境湿度

摘要

2014年北京极端被污染的冬天期间碳黑及其混合状态用基于地面的单颗粒烟灰测量光度计。在模糊期间，高达70plusmn;14%的含碳黑颗粒在厚涂层，而在不是模糊的期间为37plusmn;9%。厚涂层数部分（NFBC厚）随着BC增加而增加，达到稳定 在80—90%。当BC浓度大于等于15mg m_3和能见度小于等于2km。高度厚涂层ＢＣ到北京在阴霾，区域流入带来更多的老化。吸收系数ａ与ＢＣ浓度具有明显的线性相关性；获得ＢＣ的质量吸收效率（ＭＡＥ），在８７０ｎｍ处的总平均值为４.２plusmn;０.０１ｍ_２　ｇ_－１。BC的MAE随着增加而放大环境相对湿度。这主要由于NFBC厚度的增加，这可能是由于以在潮湿条件增强二次气溶胶的生产。

copy; 2015 Elsevier Ltd.保留所有权

1. 介绍

碳黑（BC），高度冷凝的碳质残渣由不完全燃烧产生，是主要的光吸收组分在大气气溶胶中。除了能见度的降低，BC也影响了温度还有降水，从而通过改变地球的辐射平衡来改变地球的大气气候(Jacobson, 2001, 2002; Menon et al., 2002;Ramanathan and Carmichael, 2008).

从全球来看，BC引起的直接辐射强迫最近估计为1.1W m_-2，大于甲烷，约为二氧化碳的三分之二(Bond et al., 2013)。区域环境和气候对BC的影响比起二氧化碳和甲烷更敏感，因为其寿命较短(Ramanathan et al., 2007).此外BC颗粒对人体健康的不利影响也是很重要的，因为他们容易吸附有毒物质多孔结构(Pope III and Dockery, 2006).

中国的年度BC排放量估计从1980年的0.87Tg增加到2009年的1.88Tg，占亚洲排放量的约50%，全球BC排放量的约19%（Qin and Xie，2012）。这些实质性的排放吸引了很多监测中国大气气溶胶中BC浓度的注意(Cao et al., 2004, 2007; Y. F. Cheng et al., 2006;Zhang et al., 2009; T. T. Cheng et al., 2010; Zhuang et al., 2014b),以及它们的相关辐射强迫(Xia et al., 2007; Li et al., 2010;Zhuang et al., 2014a)。然而，对含BC的颗粒的尺寸和混合状态的研究（其对BC的光吸收性质具有强烈的影响）研究已经相对稀少，主要由于观察方法的局限性。(Huang et al., 2011, 2012, 2013; Cheng et al., 2012;Wang et al., 2014).

实验室实验和理论计算表明，通过散射组分的厚涂层可以将环境大气中典型ＢＣ颗粒的吸收率提高１.５到２.０倍。(Schnaiter et al.,2005; Bond et al., 2006),已被用于气候模拟（e.g., Chung et al., 2012）新发射的ＢＣ的混合状态取决于燃烧条件，例如，来自载体的新鲜释放的ＢＣ颗粒在外部混合，随后通过与反应性气体的冷凝相关的老化过程或与新的光化学产生的颗粒的凝结转化为内部混合（涂覆）状态(Laborde et al., 2013 and　references therein)。雾，由于悬浮在空气中的大量细颗粒而产生的“大气浊度”现象，其中可见度小于１０ｋｍ(Wu, 2011),在中国严重的空气污染和复杂的气象条件而变得更加频繁(Zheng et al.,2015).雾霾对公众健康，气候以及经济造成不利的影响，２０１３年１月至２月，包括北京在内的华东地区经历了一个可怕的污染严重的冬天，连续发生了大量的空气污染事件，导致能见度下降(Fig. 1A)。研究指出，化石燃料燃烧是悬浮在中国大气中的细颗粒的最重要的来源，特别是在霾事件(Zhanget al., 2013; Huang et al., 2014).作为燃烧过程和主要吸收组分的主要产物之一，ＢＣ在消光和辐射强迫中起着重要和独特的作用。尽管ＢＣ在大气中低反应性，但在霾发作期间稳定的天气气象条件和高的环境相对湿度有利于二次气溶胶的形成。(Sun et al., 2013; Zheng et al.,2015),这对含有ＢＣ的颗粒的性质具有潜在的影响。在这项研究中，我们调查含有ＢＣ的颗粒的特点，并检查如何吸收性质响应于他们的不同特性而变化，特别是在内部混合状态和极端污染期间的气象条件方面。

1. 方法

ＢＣ测量进行了单颗粒烟尘光度计（SP2，液滴测量技术，Inc.）从9到2013年1月27日塔分工实验大楼天台（大约离地面8m）大气物理学研究所，中国科学院，位于北第三和第四次北京市四环之间（39_580 N, 116_ 220 E）。这个观察网站是典型的城市网站包围住宅区，位于靠近繁忙的高速公路，燃烧和交通排放是当地主要的空气污染的来源。

图1. （A）作为相对湿度（色标），（B）PM2.5和BC浓度的函数的能见度的时间序列，（C）870纳米的吸收系数和厚凃布的BC的数量分析（NFBC厚度）在2013年1月9日至27日的观察期间。（对于该图例中对颜色的引用的解释，读者参考本文的网络版）

SP2已被广泛采用研究BC的特性的原因是其高分辨率和精度，ＳＰ２测量碳黑质量在单个粒子白炽灯光的强度，这是独立于碳黑含颗粒形态或混合状态（斯沃维克et al，2007）进一步对SP2的工作原理的详细信息请参阅Schwarz et al.（2006年）。在这次竞选，SP2被管理在相对时率（30毫升/分钟）来减少多粒子巧合问题下重污染发生。一般来说，SP2是检测BC芯尺寸在质量当量直径0.07e0.5毫米的范围内，假设无空隙材料密度为1.8g cm_-3，在SP2检测效率急剧下降，观察到较小的BC芯大小（例如＜1 fg或100纳米在大体积当量直径报道由 Laborde et al.2012b），在BC芯尺寸大于500纳米的颗粒的情况下，白炽信号通常是饱和的，导致低估BC质量。因此，在小于1mm范围内的BC质量大小分布的对数正态拟合每小时进行一次，以弥补丢失的BC质量低于100纳米且大于500纳米。使用产生的前中和后采样校准白炽信号在流动性直径为100e350nm的尺寸范围内的标准碳黑颗粒（经典Aquadag），通过微分迁移率分析仪，提取白炽信号和大小选择的煤烟颗粒的质量之间的线性校准曲线，并且显示在运动期间是稳定的（图1），值得注意的是，最近的研究表明，Aquadag煤烟对白炽信号更敏感，导致低估约25%的测量BC质量（Laborde等人，2012a）。因此，在本研究中一下分析之前，将根据用Aquadag烟灰的校准直接确定的BC质量除以0.75的因子。由SP2确定的BC质量的不确定行为~25%，包括质量校准，流量测量和超过SP2 检测范围的BC质量的固有的不确定性（Schwarz等人，2008；wang等人，2014）。单分散聚苯乙烯胶乳球（PSL）每天产生直径269纳米，并递送到SP2以检查整个实验中的激光强度和仪器稳定性。发现散射信号的峰值降低~30%，表明使用我们的警告SP2的散射信号（图2），然后该降低不显著影响BC质量测量，因为三个BC校准在整个活动中彼此一致（图1）因此，适用的时间滞后法不管散射信号的强度如何，在本研究中用于识别含BC颗粒的混合状态。基于白炽和散射信号的峰值之间的延迟时间的双峰频率分布中的最小值（Moteki等人，2007），时间滞后大于2ms的单个含BC颗粒被认为是厚涂层（BC厚涂覆其他物质）（图3）。将光声衰减器（PAX，Droplet Measurement Technologies,inc.）置于硅胶扩散干燥器后面，以基于光声学理论每10秒测量干气溶胶吸收系数（sabs），如Arnott等人（1999）。所使用的PAX的波长为870nm。根据制造商建议的程序，在观察之前使用高浓度的纯散射颗粒（硫酸铵）和烟灰颗粒（经典Aquadag）进行校准，这也在wang等人（2014）。通过将PM2.5截止值设置为SP2和PAX的入口，仅测量了空气动力学直径（ＰＭ２.５）尺寸小于２.５ｍｍ的颗粒物。

使用与实验室一起设置的能见度传感器（６０００型。Ｂｅｌｆｏｒｔ）检测可见性。高输出红外LED发射器将光投射到样本体积中，并且由向前方向（42）散射的光被收集接收器。调制光源以提供背景噪声的优异排斥和背景光强度的自然变化，传感器的模拟输出信号与能见度成正比，包括相对湿度（RH），风速和方向的气象参数位于我们观测点北部大约50米的325米的塔获得，在本研究中使用在47米高度记录的参数。所有提到的数据平均5分钟用于以下分析，使用的每小时PM2.5质量浓度由城市气象研究所（zhao等人，2009）在另一个北京城市地点（宝莲）进行监测，该地点距离我们的地点不到10公里。

1. 结果与讨论

3.1. 可见性降解和PM2.5和ＢＣ增加

北京在１９天的观测期间经历了１４天的霾天，其中包括四个严重的雾霾事件，可见度小于２公里，其中一个持续了６４个小时，从１月１２日上午０９:００延伸到上午０１:００（２０１３年１月１５日）（图１Ａ），雾霾事件期间，可见度降低对应于ＰＭ２.５和BC质量浓度增加（图1B），PM2.5和BC浓度同步变化，R=0.88（n=375，p＜0.001）；对于PM2.5，最大小时浓度高达632mg m -3，对于 ＢＣ，最大每小时浓度高达２５．３ｍｇ　ｍ　－３.平均而言，ＢＣ构成了ＰＭ２.５的５.７％，这与北京观测到的基于滤波器的分数相当，２０１０年冬季的值为４.５％（ｚｈａｎｇ等人，２０１３），２０１３年一月份为３.５％（ｈｕａｎｇ等人，２０１４），值得注意的是，ＰＭ２.５中的ＢＣ质量分数不同当存在强雾度（可见度小于２ｋｍ）时候从４.０％到当没有零度时候的７.４％（表１），表明除了ＢＣ之外的气溶胶组分在雾霾事件期间增加更多。从相似期间（２０１３年１月１６日）的气溶胶化学成分的实时测量（ｓｕｎ等，２０１４）发现，在雾霾事件的形成期间次级无机物种的作用得到增强。使用基于滤波器的分析（ｈｕａｎｇ等，２０１４）还表明，严重的雾霾在很大程度上是由二次气溶胶形成驱动的，ＢＣ浓度，平均值为5.5mg/m 3，非常接近于报告值（huang等，2014.和zhang等，2015）,尽管使用完全不同的方法（表s1），同时，在本研究中的BC浓度并不显著高于甚至低于北京城市的冬季时测定的浓度（表s1）。甚至在2013

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