关于尖晶石结构的Mg2TiO4基微波介质材料的研究外文翻译资料

关于尖晶石结构的Mg₂TiO₄基微波介质材料的研究

尖晶石结构的Mg₂TiO₄基复合陶瓷走的是传统的混合路线。为了达到介电常数的温度稳定性,每种复合材料成分添加7%摩尔的CaTiO₃。用等价的Co替换Mg所带来的对复合陶瓷的微观结构和微波介电性能的影响同样有所研究。最大的Qtimes;f值约150 – 160THz的无掺杂Mg₂TiO ₄随着(1-x)Mg₂TiO₄-xCo₂TiO₄系统中Co浓度的增加，Qtimes;f值也随之下降。掺杂7 mol% CaTiO3，通过增加钴的浓度确定最大的Qtimes;f值。在掺杂Co的Mg₂TiO ₄的复合系统中添加ZnO- B₂O₃ 对于烧结温度在150- 200℃时不会显著改变Qtimes;f值。

简介

在现代通信设备飞速发展的时代，例如滤波器和振荡器中，低介电损耗（高品质因数Q times;f=1/tandelta;）材料在微波领域被广泛使用。高Q值介电材料用于电介质谐振器，介质基片，波导，和天线等元件中，使得在通信设备的性能得到显著改善，尤其是灵敏度和选择性会大大加强。这是与目前的趋势扩充微波无线通信的工作频率范围特别相关的，例如可达20_~30千兆瓦的甚小口径终端，26-38GHz中的点对点天线连接，或者28-40GHz中的无线宽带接入，和应用在也有报道频率高达60GHz的。多种微波介质元器件在设备中使用，如低噪声模块（LNB），块上变频器（BUC）对LMDS，或VSAT终端。在这种情况下，除了材料的高品质因数，其价格成为一个重要的因素。因此，对于上述的应用，以10-20和极低的介电损耗的介电常数的新的、低成本的电介质材料是迫切的需要的。

最近，基于MgO–TiO₂体系的低成本氧化物原料发展高品质因数微波材料已经开始。在二镁钛酸盐的二元体系中，哪一个更加适合用在微波电介质中是显而易见的：Mg₂TiO ₄和MgTiO₃。基于Mg₂TiO ₄和为MgTiO₃的多晶材料的特点是在介电常数在14到16之间，分别有负系数的谐振频率（tau;_f =-40-50 ppm / ℃），以及低介电损耗（高Q），其大小在10GHz的用于MgTiO₃到达Q=20000。为了得到温度补偿的负谐振频率温度系数的MgTiO₃，通常会引进高的正谐振频率温度系数的顺电相Sr(Ca)TiO₃，不过一般量特别少。应当指出的是，和纯相 MgTiO₃相比，相对应的MgTiO₃基复合材料始终显示低得多的Q值（在10GHz下 Q=5000-7000），这可以归因于低Q Sr(Ca)TiO₃的存在，以及非目标结晶相像MgTi₂O₅的形成时。在MgTiO₃中钴部分替代镁时，具有高微波参数材料最近已经被发现了。例如，在该系统（1-x）Mg_0.95Co_{0 .05}TiO₃-xCaTiO₃在x=0.05时它有如下性质：ε=20.3，在7GHz下 Qtimes;f=107000 GHz，tau;_f asymp;-22.8 ppm / ℃。此外，使用MgTiO₃ 基材料在低温共烧陶瓷（LTCC）技术的可能性已经被报道了。但是，现有的文献包含关于Mg₂TiO₄基微波电介质材料的合成和性能没有任何数据。

因此，本研究的目的是研究Mg₂TiO₄–CaTiO₃系统的形成，相组成，微观结构，以及该复合材料的微波介电性能，以研究在此系统上的部分Co取代的Mg的结构和烧结体的性质，以及判断使用这些材料在掺杂了ZnO-B₂O₃玻璃相添加剂后在LTCC技术上的可行性。

实验步骤

参与这项研究的样品通过使用高纯度的MgO，TiO₂, CaCO₃, CoCO₃, ZnO，和B₂O₃的固态反应技术合成。所有原料试剂第一个干燥。例如MgO是吸湿的，它被加在700℃科幻红色，以避免任何的水和二氧化碳的吸收。合成分两个阶段进行：在第一个阶段中，被产生的二元化合物Mg₂TiO₄，Co₂TiO₄和CaTiO₃。要做到这一点，生试剂在化学计量的量进行称重，然后在蒸馏水中球磨机混合。在100-150℃干燥后，粉末，然后均质化。粉末的预备热处理（煅烧）在空气中在氧化铝坩埚中在900-1200℃进行。

为了获得形成玻璃的掺杂剂的ZnO-B₂O₃，氧化硼B₂O₃混合物在150-200℃干燥。两者的混合和在ZnO-B₂O₃混合物的研磨在丙酮中进行，随后在600℃加热。

为了产生多晶样品中，在第二阶段中，预先合成的二元化合物的化学计量混合物研磨并在蒸馏水振动磨机均化。在100-150℃干燥后，然后压制粉末以形成生球团矿的直径为8-10毫米，3-4毫米的高度，然后将其在1200-1500℃烧结2-6小时。

MgO–TiO₂–CaO–CoO系统中的相组成是通过一个DRON-3M衍射仪进行X射线衍射（XRD）分析方法来研究的，XRD衍射图案是在Delta;2Ɵ=0.02°和10秒的时间了所测得的。SiO₂ (标准2Ɵ) 和 NIST SRM 1976—Al₂O₃（认证强度标准）作为内部标准。 对于X射线衍射分析，JCPDS数据库被用作用于确定峰的参照。

Co² 的局部等价替代Mg² 在尖晶石Mg₂TiO ₄上的相组成，微观结构和微波介电性能的影响进行了研究,在以下系统中也得到了证实：(1-x) Mg ₂TiO₄–xCo₂TiO₄，0.93[(1-x) Mg ₂TiO₄–x Co₂TiO₄]-0.07CaTiO₃和[0.93[(1-x) Mg ₂TiO₄–x Co₂TiO₄]-0.07CaTiO₃] 5 wt% ZnB₂O₄。

微结构和多晶样品的相位分布是通过使用扫描型电子显微镜（JSM 5800，JEOL，东京，日本）得到的X射线能谱图（EDX）和LINK软件包的（ISIS 3000，牛津仪器，雄鹿审查，英国）来检测的。材料的介电特性，ε，Q，和tau;_f，在大约10千兆赫频率上使用，在一个隔离的波导部居住合适的磁盘示例的变形介质谐振器的方法进行了检查。 在Q因子的值被加使用HP 8719C网络分析仪（50兆赫，13.5千兆赫）的腔反射法进行测定。

结果与讨论

1. (1-x) Mg ₂TiO₄–xCo₂TiO₄系统

根据该X射线衍射分析，该烧结2MgO-TiO₂和2CoCO₃ -TiO₂混合物为单相（图1和2）。 在比所述Mg₂TiO ₄（图1）的一个显著较低的温度（1100-1150℃）形成Co₂TiO₄相。 在1150℃时加热，镁的混合物具有明显的MgTiO₃中间量。 应当指出的是最强线的MgO与这些Mg₂TiO₄的阻止了残留氧化镁混合从而导致热处理期间不反应。

随着焙烧温度增加到1300-1400℃， 2MgO-TiO₂体系中的MgTiO₃的量减少。 然而，X射线衍射分析表明，单相的Mg₂TiO₄形成在烧结温度下，即在1450℃（图2）。

以前的研究表明了MgO在Mg₂TiO ₄形成过程中的部分固溶。根据Petrova等人的结果，这个过程可能与Mg₂TiO₄的局部热分解相关联，伴随着以下的方式形成MgTiO₃ : Mg₂TiO₄→Mg_{2 2delta;}Ti_1-delta;O4 MgTiO₃ 。

罗娃等人的作者已报道，当温度超过1400℃Mg₂TiO₄的热分解变得可忽略。 这导致在1400-1500℃单相产物，这与我们的X射线衍射数据是一致的。

这些结果是由Mg₂TiO₄烧结体在1450℃的扫描电镜微观结构分析，结果发现没有第二相的夹杂物在基质相中证明的（图3的（a））。

通过XRD对(1-x) Mg ₂TiO₄–xCo₂TiO₄系统的烧结样品的研究表明，反尖晶石结构固溶体(Mg_1-xCo_x)₂TiO₄在整个x的范围内都会形成（图2）。 仅仅单位参数的轻微偏差导致钴浓度导致有所增加，从8.43至8.44 A，这是在测量精度的限制范围内。 该系统的烧结样品的扫描电镜研究还显示了不存在于尖晶石矩阵的第二相（图3的（b））。

烧结样品的微波介电性能证明了介电常数（ε）和共振频率（tau;_f）的温度系数是弱依赖于钴浓度的（表I）。 然而，与这些发现相比较，品质因数的大小(Q)在0lt;xlt;0.05范围内随着Co含量的增加经历了大幅下降,接着在xgt;0.05时随着Co的含量的增加下降变得平缓（图4）。

应该强调化学计量标称组成对应于纯Mg ₂TiO₄ ，不管孔隙度多高，样品展示出一种Qtimes;f值高达150000 GHz的性能。 据我们所知，这是这个体系第一次被报道出达到这个值，并与广泛公认的高Q值 Ba(Mg,Ta)O₃微波电介质测量的Qtimes;f值相媲美。 然而，可以清楚地从表I看出的Mg₂TiO₄系陶瓷的主要缺点是谐振频率（tau;_f）有较大的负温度系数。 这可以通过开发复合介电材料，并与谐振频率的正温度系数引入阶段，例如， CaTiO₃来克服。

图.1. x射线衍射图样 (a) 2MgO–TiO₂ and (b) 2CoCO₃–TiO₂, 在1150℃下烧结6 h, M, MgTiO₃; M₂, Mg₂TiO₄

Fig.2. (1-x)Mg₂TiO₄–xCo₂TiO₄ 系统在1450℃烧结6h后的样品的x射线衍射图样; (a) x=1, (b) x=0.02, (c) x=0.05, (d) x=0.1, (e) x=0.2.

1. 0.93[(1-x) Mg ₂TiO₄–x Co₂TiO₄]-0.07CaTiO₃系统

加入7mol％的CaTiO₃到（1-x）Mg₂TiO₄ - xCo₂TiO₄系统中产生了显着的降低了陶瓷的烧结温度：从未掺杂系统高达1420-1450℃到CaTiO<su

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