混凝和吸附联用对饮用水的超滤膜污染控制及后续消毒的影响外文翻译资料

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混凝和吸附联用对饮用水的超滤膜污染控制及后续消毒的影响

摘 要

通过过滤性能、溶解有机物（DOC）去除率、三维荧光光谱（EEM）和消毒剂曲线，研究了混凝和粉末活性炭（PAC）吸附对超滤（UF）膜污染控制及后续消毒效果的联合作用。对超滤膜的污染行为进行了综合分析，尤其在污染物去除和污染可逆性两个方面，以了解污染积累及消毒剂量减少的原理。预混凝加吸附和不加吸附均能达到显著的减缓污染和减少消毒剂量的效果。两种预处理均能有效控制总污染，并且预处理与PAC吸附相结合尤其能减少水力不可逆污染。此外，预混凝去除了天然有机物（NOM）中的疏水成分，减少了消毒剂残留。预混凝与吸附相结合，对进一步降低消毒剂减少率和消毒剂总消耗量具有协同作用，这是由于PAC吸附对亲水性NOM的额外去除。膜后消毒剂需求进一步减少。结果表明，超滤与预处理联用可减少膜污染和消毒用量，避免了饮用水供给中运行成本过高的消毒剂用量。

关键词 预处理；超滤膜污染；消毒；天然有机物

第1章 绪论

1.1 引言

超滤（UF）是一种有前途的地表水处理方法，因为它能有效去除水中的微生物，胶体和天然有机物（NOM）（Snyder et al.2007）。然而，膜污染已经成为广泛应用的关键障碍（Bolton et al. 2006）。为了提高过滤过程的效率和水质，已经推广了许多程序。近些年，对给水进行预处理引起了研究人员的关注（Xing et al.2018）。在预处理中，凝结，吸附，过滤和氧化等方法得到了广泛的应用。据报道，这些方法中大多数已被报道可有效控制膜污染，在运行中仍能观察到一些缺陷，例如金属离子有额外的消毒副产物（Bhatnagar和Sillanpauml;auml;2017）。 最近，一些混合膜系统与几个预处理相结合已经广泛用于减轻膜污染和改善出水水质（Choi et al.2010）。混凝沉淀是饮用水处理中的常用工艺，目前已被广泛应用于超滤膜之前以减轻膜污染（Sun et al.2015，Wang et al.2014）。混凝/絮凝的预处理也是提高膜性能的有效途径。(Panglisch et al. 2010) 但是，NOM通常由溶解的有机物和精细的胶体材料组成，特别是对于分子量较低的组分，它们可以通过这些预处理有效缓解膜污染（Cheng et al.2017）。

吸附法已经被证明是一种令人印象深刻的方法来去除水处理中的有机物 （Zhang et al.2003）。各种吸附剂优先吸附不同的有机物。粉末状活性炭（PAC） （Stoquart et al.2012），阴离子交换树脂（Humbert et al. 2007）和聚合树脂（Tian et al.2013）是三种常用的商业吸附剂类型。阴离子交换树脂已被广泛用于吸附芳香族NOM和具有高电荷密度的物质。聚合树脂与阴离子交换树脂的区别在于缺乏离子官能团，它们往往用于分离和纯化过程（An et al.2005）。 PAC是水处理中最常用的吸附剂。多项研究表明，PAC吸附中NOM的组成发生显著变化，膜污染得到了有效控制。此外，吸附过程可以改变有机物的浓度，而不引入新的有机污染物（Shao et al.2014）。一些研究报道了PAC吸附和氧化过程相结合能有效控制膜污染。但是，由于溶液中的自由基有限且寿命短，较高分子量（MW）的有机物无法通过氧化有效去除（Matilainen和 Sillanpauml;auml; 2010）。结果表明，混凝工艺可以有效去除较高分子量的成分，并吸附被认为能够更有效地去除低分子量有机物的物质（Wang et al.2016）。因此，对两种工艺作为膜的预处理天然地表水的效果进行评价是有必要的，特别是在实际应用中的提倡。

为了更好地了解新兴的替代方案，将混凝/沉淀和吸附预处理相结合的方法来控制膜污染和改善出水水质。并对单独的超滤系统和混凝沉淀预处理进行了比较。研究了这三个系统在地表水处理中对有机污染物的去除效果和对膜污染的控制效果。 此外，对后续消毒过程中消毒剂的腐烂和消毒副产物两方面进行分析。

第2章 材料和方法

2.1 原水和试剂

原水是从9月至11月在位于中国南部珠江附近的地下水库收集。原始地表水的特征如下所示：浊度，4.5–33.2 NTU；紫外线吸收率 254 nm（UV254），0.025–0.033 cm^-1 ;溶解有机物（DOC），2.9–3.4 mg/L；pH，6.95-7.54；NH4 -N，0.15–0.50 mg/L；温度 23.9–28.3°C。从蓄水池将原水泵入高架储水箱然后送入超滤系统。

聚合氯化铝（PACl）购自凯通化工（中国）在实验中用作混凝剂。通过在10升超纯水中溶解50gPACl然后一直保持缓慢搅拌来制备储备混凝剂溶液。 PAC由宏盛PAC有限公司（中国东莞）提供。PAC的质量参数如下：碘值，800mg /g；亚甲基蓝值 146mg/g;平均粒径52.0mu;m;平均孔径 1.18nm；比表面积576.4 m²/g。

NaClO和NH4Cl由Bench Chemicals（中国天津）提供用作消毒剂。ClO2储备溶液是通过实验室R₁制备。含400mg/L游离氯离子的NaClO储备溶液通过将NaClO（活性氯含量ge;10％）溶解在超纯水中，然后搅拌2小时来制备。氯胺储备溶液是通过混合NH4Cl和NaClO溶液（m_Cl2：m_N = 8：1，R₂，R₃，R₄）同时调节pH至8.0，然后搅拌30分钟来制备。消毒实验前，用DPD分光光度法对储备液进行标准化。其他试剂，例如商用Na₂SO₃，HCl，NaOH， KMnO₄，Na₂HPO₄，KH₂PO₄，Na₂-EDTA和抗坏血酸为分析级，购自Macklin化学（中国上海）。

2NaClO₃ 4HCl→2ClO₂ Cl₂ 2NaCl 2H₂O (R₁)

NaClO H₂O→HClO NaOH (R₂)

NH₄Cl NaClO→NH₂Cl NaCl H₂O (R₃)

NH₂Cl HClO→NHCl₂ H₂O (R₄)

2.2 实验装置

单独使用超滤膜，超滤之前同时进行混凝沉淀（分别为UF / CSUF / CASUF）。实验装置的示意图如图1所示。在CSUF过程中，原水从一个天然地表水库抽到一个恒定水位的水箱中以提供稳定的水头。在快速混合罐中连续加入最佳剂量 的PACl（5 mg/L，由预测试确定）和凝结水，在一个短时间的沉积作用下进入超滤膜罐中。通过向快速混合罐的分流中添加PAC（10 mg/L）来运行CASUF实验，随后混合的水样流入四个絮凝池。絮凝的水力停留时间（HRT）为 30分钟，快速和四个慢速混合槽的G值分别为63、46、40、32和23s^-1 。 然后，流体在超滤膜之前先进入沉淀池。原水也流入平行超滤膜罐。浸没的聚氯乙烯（PVC） 中空超滤膜组件（15平方米的膜）由Litree膜技术有限公司提供应用于每个膜罐。膜的孔径为0.01mu;m，分子量截留值为100 kDa。超滤实验通以15L/m²·h的恒定通量，过滤周期为8h，5分钟反洗（30 L/m²·h）的死端模式进行。每次反冲洗均需2m³/ h的通气。根据膜制造商的建议，UF膜可以通过浸泡在NaClO溶液（200 mg/L）中1小时进行化学清洁，然后用纯净水混合空气洗涤，然后每次实验之前在纯净水中浸泡24小时以上。在过滤过程中，跨膜压力（TMP）由压力传感器监控（PTP208，拓普电气，中国佛山）并由计算机每5秒自动记录一次。 图1.三种超滤系统的示意图：预处理和超滤

随后通过密闭环境下在深色玻璃容器中将三种废水中加入各种消毒剂的超滤过程进行了消毒实验。 氯，氯胺和二氧化氯的梯度用量根据有效氯分别为1.2、1.6和2.0 mgCl₂ / L。 各种反应时间（0.5、2、4、8、24和48小时）都用于分析衰减曲线，效率和消毒剂的消毒副产物（DBPs）。将所有水样品调节至中性，并将温度控制在20plusmn;1°C。

2.3 膜污染分析

膜的抗结垢性利用串联电阻模型（Lin et al.2009）进行计算，评估预处理对膜污染控制的影响。如等式（1）中所示。

R_t==R_m R_r R_ir (1)

其中mu;是水样品的动态粘度（Pa·s）；J是渗透通量（L/m² ·H）;TMP是跨膜压力（Pa）；Rt（m^-1）代表总的水力阻力，而R_m，R_r和R_ir分别是内在膜电阻（m^-1），液压可逆阻力（m^-1）和不可逆电阻（m^-1 ）。R_m通过过滤超纯水测定，并记录跨膜压力TMP₀，如等式（2）。进行液压联合曝气反冲洗以识别R_r和R_ir。 接着水样过滤一段时间，将最后的跨膜反洗前压力记录为TMP₁。 然后用废水反冲洗膜组件并且进行曝气，接着重新开始过滤5分钟，将跨膜压记录为TMP₂。 R_m， R_r和R_ir通过等式（2）–（4）计算。

R_m= (2)

R_r= (3)

R_ir= (4)

因此，不可逆结垢率（IFR）（等式（5））可以通过计算以评估和表征污垢(Touffet et al. 2015).

IFR= （5）

其中IFR是不可逆结垢率(mminus;1 hminus;1 ).

2.4 消毒剂下降模型

关于氯的衰减已经在消毒过程中进行广泛研究。有四种型号被哈斯和卡拉（Haas and Karra 1984）使用于分析整体衰减曲线。下面在检测到的氯浓度和模型之间列出了两个 模型以及皮尔逊相关系数（R² ）之间的氯浓度检测和建模。1.关于氯的一阶平均R² = 0.88：

（6）

（7）

1. 关于氯的n阶-平均R2 = 0.97：

（8）

（9）

在我们的工作中，一阶和二阶组合模型被用于分析超滤膜消毒液下降的机理。提出了一个两相模型来更好地拟合初始衰减相及后续消毒剂的消耗。如等式（10）中说明。

(10)

其中n是反应顺序（无量纲）；k_bⁿ是 n阶整体衰减常数（Lbull;h^minus;1（mg/L）^-（n-1））； C是有效氯浓度（mg/L）；t是反应时间；组合模型中的k₁和k₂是衰减第一阶和第二阶常数。

2.5 其他分析方法

通过总有机碳（TOC）分析DOC分析仪(multi N/C UV HS, 德国耶拿)，以及每个样品三次测量，误差小于3％。用紫外/可见分光光度计（DR2800，美国哈奇）测定254 nm处的UV吸光度（UV254）。激发发射矩阵（EEM）荧光测量通过荧光分光光度计（日本日立F7000）在石英比色皿中测量。 激发波长通过以5nm的间隔从220nm扫描到450nm并发射间隔为1 nm范围为250至550 nm的波长来产生。从所有的光谱减去Milli-Q水的荧光光谱以尽量减少纯水的拉曼效应。

高效液相色谱法配备在线TOC检测器（HPSEC-OCD）被用来确定UF，CSUF和CASUF系统中水样品的MW分布。通过硅胶190柱（TOSOH，TSK-gel G4000PWXL）和具有在线功能的TOC检测器（Sievers M9，法国）集成HPSEC系统（美国安捷伦1200）进行分析 。流动相HPSEC的是磷酸盐缓冲液（0.1mol/L NaCl，0.002 mol/L K₂HPO₄和0.002 mol/L KH₂

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