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KTaO3表面准二维电子气的随时间变化的电阻效应
（1.苏州科技大学 物理科学与技术学院，江苏 苏州 215009; 2.苏州科技大学 物理科学与技术学院，江苏 苏州 215009; 3.苏州科技大学 物理科学与技术学院，江苏 苏州 215009; 4.苏州科技大学 物理科学与技术学院，江苏 苏州 215009; 5.苏州科技大学 物理科学与技术学院，江苏 苏州 215009; 6.苏州科技大学 物理科学与技术学院，江苏 苏州 215009; 7.苏州科技大学 物理科学与技术学院，江苏 苏州 215009; 8.苏州科技大学 物理科学与技术学院，江苏 苏州 215009; 9.苏州科技大学 物理科学与技术学院，江苏 苏州 215009; 10.苏州科技大学 物理科学与技术学院，江苏 苏州 215009; 11.枣庄学院 光电工程学院，山东 枣庄 277160）
摘要：对于大多数导电材料，在没有外部物理刺激的情况下，电阻随时间保持恒定. 在这里，我们阐述KTaO3衬底上的准二维电子气（Q2DEG）的与时间相关电阻. Ar 轰击可以用来获得高密度的Q2DEG. 这种Q2DEG在没有进一步物理刺激的情况下显示出电阻随时间线性增加. 电阻及其增长速率都可以通过轰击的Ar 束电压来确定.此外，我们发现光照强烈影响电阻的增长速率，其效果主要取决于入射光的波长. 霍尔效应揭示了这种现象可以归因于由于氧空位的迁移导致的载流子密度随时间自发降低. 我们的工作为Q2DEG系统中的自激电阻计时器提供了一种途径.
关键词：二维电子气；氧空位；电阻；线性增长
中图分类号：O 469 文献标识码：B 文章编号: 117, 171603 (2020)
【DOI】10.1063/5.0029808
在氧化物界面处发现的二维电子气（2DEG）由于其卓越的物理特性[1,2]（例如超导性[3]，磁阻[4]和热导性[5]等）而备受关注.具体来说，LaAlO3/ SrTiO3（LAO/ STO）界面上的2DEG具有高迁移率和持久的光电导性，使其成为未来电子和存储设备的候选者[6,7].电场和光通常用于控制2DEG的载流子密度[8-11].随着研究的进展，已经开发出了一种更简单的方法，可以通过产生氧空位在STO表面诱导2DEG层[12-14].Ar 轰击可以从氧化物中分离氧离子，从而导致氧空位[15].载流子密度取决于轰击电压和时间[12,13].尽管制备方法不同，但这些2DEG系统显示出相似的光电传输特性[16].他们的电阻是稳定的并且与时间无关.在受到电场或光的刺激后，2DEG系统可能变成亚稳态，表现出暂时的时间依赖性电阻.[17,18]给予足够的时间，它将恢复到原来的电阻.
最近的研究揭示了基于KTaO3（KTO）的新型2DEG系统，例如LaTiO3/KTO，[19]LAO/KTO，[20]EuO/KTO和[21]LaVO3/ KTO.[22]作为钙钛矿氧化物，KTO表面可以通过在上面沉积氧化物层来形成高迁移率2DEG.[23]与另一钙钛矿氧化物STO相比，KTO的一大优势是自旋轨道耦合性强，使其成为Rashba系统的候选者.由于Rashba效应.[24]这提供了实现自旋极化电流的可能性，从而实现了自旋电子应用领域. [25]尽管在基于KTO的2DEG上进行了一些工作，但很少有研究集中在仅由氧空位引起的二维导电层.实际上，弄清氧空位诱导的2DEG的输运性质非常重要，这要避免其他氧化物的影响，从而直接反映出KTO的性质.
在这篇文章中，我们阐述了通过Ar 轰击在KTO衬底上获得高载流子密度准2DEG（Q2DEG）.展现了电阻与时间的线性关系，称为电阻计时器（TR）效应，表明它有一种作为计时器的潜在应用方式. 电阻及其增长速率（rin）均由Ar 轰击的电压决定.与基于晶体振荡器的传统计时器相比，[26]KTO上的Q2DEG无需电动即可执行长时间的记录.在稳定的环境中，即使在很长的时间内，该器件也不会偏离电阻的线性增加.而且，电阻的增长率受光照强烈影响.波长决定了rin的值，而光功率密度无关.霍尔效应表明，由于氧空位的迁移，载流子密度的自发下降引起了TR效应.
用（001）取向的KTO单晶进行Ar 轰击.[13,27]通过250、300、350，400和500 V的轰击电压在KTO衬底上形成导电层.[28]氩气压力和流速分别为3x10-4 mbar和6 sccm.表1列出了Ar 轰击的详细条件.所有样品均暴露于Ar 束中10分钟.根据先前的工作，[12,29]KTO样品中Ar 的穿透深度约为3–10 nm，这表明了准2D传导.这表明可以在KTO表面形成Q2DEG.[27,30]用聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）旋涂在所得样品上，以保护它们免受氧气的侵蚀.由于绝缘，透明的PMMA层不会影响Q2DEG在KTO上的电传输.晶格取向是通过X射线衍射（XRD）测量的，波长为1.5406 Aring;. 原子力显微镜（AFM）用于测量KTO的表面形态.通过引线键合器连接电路，并使用6517B电源仪表测量电阻-时间特性.使用具有He氛围的物理性质测量系统进行所有电学测量.单色光照明由波长为405、447、532、655和808 nm的功率可调半导体激光器提供.光通过光纤束传输到样品室中.
表1 Ar 轰击条件
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Beam |
Accelerator |
Beam |
Emission |
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250 |
50 |
8 |
9 |
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300 |
60 |
10 |
11 |
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350 |
70 |
15 |
17 |
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400 |
80 |
20 |
22 |
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500 |
100 |
30 |
33 |
(a）KTO的晶格结构，表现为钙钛矿晶格.（b）XRD对KTO单晶的theta;-2theta;扫描.（c）Ar 束轰击KTO基底制备Q2DEG的示意图.（d）Ar 轰击前后KTO表面形貌的AFM图像.（e）Ar 轰击前后KTO的拉曼光谱.（f）250V的Ar 轰击后KTO表面Q2DEG在环境光关闭下的电阻-时间特性.插图：所选区域曲线的放大.
图1 KTO结构形貌及Q2DEG特性
KTO的晶体结构如图1(a)所示，是立方钙钛矿结构.图1(b)显示了KTO单晶的XRD theta;~2theta;扫描. 我们观察到（100），（200）和（300）XRD衍射峰，证实了单晶晶格结构.由于它较大的带隙越为3.61 eV，纯KTO单晶是透明的绝缘体.[31]根据之前的关于同样具有钙钛矿结构的氧化物SrTiO3研究，Ar离子轰击可以在表面诱发氧空位，形成Q2DEG.受此启发，[12]我们使用了相同的方法在KTO表面诱导氧空位，如图1(c)所示.通常，Ar 轰击后的表面氧空位会在空气中会出现复合的情况.为了稳定测量样品，我们在样品表面旋涂了聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）以防止氧化.并且在进行电学测量时，样品被放入He氛围的样品腔中.在图1（d），使用原子力显微镜去考察了Ar 轰击前后KTO的表面形貌.显而易见，轰击前后的KTO的表面都较为粗糙，而在离子束轰击后表面变得更加平整.图1(e)显示了Ar 轰击前后KTO的拉曼光谱.检测到所有纵向和横向拉曼模式，例如LO1-LO3和TO1-TO4，与先前的报告非常吻合.[32]而且我们发现，Ar 轰击并没有对KTO的拉曼峰位产生显著影响，说明离子轰击并不会对材料的晶格对称性产生影响.在我们的工作中, 我们主要研究在室温下KTO上Q2DEG的电输运特性.在图1(f)中，绘制了在250 V轰击后的KTO电阻随时间变化的曲线.在50分钟时，关闭环境光后器件的电阻开始增加，如图1（f）的插图所示.由于失去了环境光的影响，该器件恢复到固有电阻. 对于普通材料，该电阻可恢复到稳定的电阻状态，只要时间足够长. 但是，对于KTO上的Q2DEG，即使经过四天的测量，其电阻也随时间呈线性关系，并不会趋于平稳.在相同的增长速率下，电阻似乎永久增加. 电阻可以表示为
其中R0是线性增加之前的初始电阻，t是时间.该器件甚至在黑暗中放置了一个多月.当再次测量时，我们观察到其电阻仍以相同的增长速率线性增加.这表明，这种异常的电阻亚稳态不是由于去光后器件表现出的持久光电导，而就是来自于KTO表面Q2DEG本征的特性.这样的特殊TR规律是完全自发的，没有电动驱动，这启发我们可以使用此功能来实现计时器应用程序.
(a)R-R0和时间室温下于黑暗中的函数关系，Ar 轰击电压为250，300，350，400和500 V.(b)电阻率与轰击电压在室温下的关系.（c）rin对轰击电压的依赖性.(d) 400 V的Ar 轰击KTO后，表面Q2DEG无PMMA涂层时的电阻-时间特性.
图2 轰击电压对效应的影响
轰击电压对KTO中氧空位浓度有着重要的影响.如图2(a)所示，轰击电压对器件的电阻和rin有巨大的影响.当轰击电压低于350 V时，在10小时的时间段中电阻随时间呈稳定的线性增长.但当轰击电压大于400 V时会轻微的偏离线性.图2(b)则展示了当轰击电压增大时，KTO上Q2DEG的电阻率会先增大而后减小.很明显，在轰击电压为350 V时，器件具有最大电阻率.当轰击电压更大时，所有的K、Ta、O原子都将被烧蚀，因此将不再增加更多的氧空位.图2(c)则表现了rin和轰击电压间的依赖关系.器件在轰击电压为300 V时展示出了最大的rin.大的rin表示记录时间的分辨率较高，但工作时间相对较短.轰击电压为250 V的器件则具有着最小的rin和最长的工作时间.为了研究氧气对KTO上Q2DEG的影响，我们将器件移除PMMA涂层后裸露于空气中测试了其电输运特性如图2(d)所示，展现出电阻随时间呈指数增长.且在五天后几乎绝缘.空气中的氧与KTO上氧空位的复合导致了Q2DEG中载流子浓度急剧降低，从而使器件回到了本征绝缘态.氧空位的复合可能是电阻呈指数增长的原因.相比之下，TR效应中不于氧中暴露时展现出的电阻线性增长就不能归因于氧诱导的氧空位复合了.
（a）轰击电压300 V制备的KTO表面Q2DEG于室温下加405 nm光和去光时的电阻-时间特性，其中光功率密度为3，19和130 mW· cm-2.(b)在405，447，532，655和808 nm波长光照下R-R0与时间的函数关系.插图：rin对于光子能量的依赖性.
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