钙钛矿YbCrO3的低温磁化翻转与Yb3 /Cr3 自旋有序排列的研究外文翻译资料

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钙钛矿YbCrO₃的低温磁化翻转与Yb³ /Cr³ 自旋有序排列的研究

（把文章中的“反磁化”都改成“磁化翻转”）

本工作系统研究了温度对钙钛矿结构的铬铁矿YbCrO₃的直流磁化强度及比热容的影响。结果表明，在不同温度下，样品分别出现磁化反转及Yb^{3 /}Cr³ 自旋有序排列这两种磁相变的复序列。在T_N=118K左右出现的类反铁磁性转换时由Cr3 自旋反铁磁性序列和负磁化导致，该负磁化现象在10K下由于Yb³ 序列而趋向稳定。通过实验我们得到维斯常数为-197.0K，总体自由离子的有效磁矩为5.99mu;B, Yb³ 有效磁矩为4.53mu;B，高自旋Cr³ 有效磁矩为3.87mu;B，该结果证实反铁磁性相互作用及微弱的成夹角反铁磁性的存在。温度在T_N左右样品比热容在零外场呈现尖锐的lambda;形状峰，而且该lambda;状峰会随着磁场强度的增加出现缓慢的强度降低及宽化的现象，该现象与Cr亚晶格中存在的磁性相变相一致。在低于12K时可以观察到比热容曲线呈现肩膀形状的肖特基型异常。我们通过假设顺磁性的镱离子与铁磁性的铬离子的诱导极化是相反的，通过分子场近似计算解释了上述的现象。根据零场冷却（ZFC）及场冷却（FC）磁化的结果，我们预测了Yb³ 磁矩是存在自旋有序结构的。

1 前言

近些年来，斜方钙钛矿结构的氧化铬RCrO₃（R为稀土金属或者镱）由于新型的物理性质和在磁电耦合器件上的多铁性应用而得到了广泛的关注。大量的研究表明，这类物质中的局域Cr³ 离子具有所谓的成夹角的反铁磁序列，其自旋常数为U_eff=3.87mu;B，奈尔温度T_N在112-282K。已经证实在RCrO₃中存在三种类型的磁相互作用，分别为Cr³ - Cr³ ，Cr³ -R³ 及R³ - R³ 。以上三种磁相互作用均包含各向同性、对称性及反对称各向异性交换相互作用。在众多RCrO₃化合物中，YbCrO₃由于Cr³ 与Yb³ 离子相互之间强烈的各向异性互换的作用及新颖的性质而成为研究最多的一种物质。在Yb³ 离子中只存在一个4f空穴而且4f轨道是很宽化的，这就导致了在YbCrO₃中存在3d与4f轨道之间的交换相互作用。这种强烈的各向异性交换相互作用会导致不同类型的协同激发现象。迄今为止，围绕含稀土金属的YbCrO₃存在的这种复杂而有趣的现象已经开展了很多的研究工作，但是从物理机理角度出发来解释这种复杂的现象仍然是该研究领域存在的问题。同时，关于在低强度磁场中含稀土金属的铬铁矿YbCrO₃的磁性质也鲜有报道，在仅有关于CeCrO₃和GdCrO₃的文献中关于上述问题的解释也非常的牵强。本工作主要研究温度变化对YbCrO₃体系的直流磁化强度和比热容的影响。结果发现随着温度的变化该体系出现磁化反转及自旋有序这两种复杂的磁化反转现象。我们认为奈尔温度在118K时出现的类反铁磁转换是由Cr³ 自旋造成的。同时在低于18.3K条件下由于Yb³ 自旋有序产生的负磁性也是导致YbCrO₃体系出现类反铁磁性转换的原因。通过对维斯常数及有效磁矩的理论计算证实了反铁磁性相互作用及弱斜交反铁磁性的在YbCrO₃体系的确是存在的。比热容正在奈尔温度附近呈现标准的lambda;形状峰并且对着外加磁场强度的增加，其强度会逐渐的降低并且形状会逐渐的宽化。根据ZFC/FC磁化及比热容的数据，我们预测在Yb³ 磁矩中存在自旋有序现象。关于YbCrO₃体系的细节分析及物理机制在本文也有详细的讨论。

2 实验步骤

YbCrO₃样品通过标准的固相反应制备。取等摩尔数的Yb₂O₃(99.99%)和Cr₂O₃(99.9%)置于玛瑙研钵中，加入一定量乙醇进行研磨4小时。该混合物在900℃焙烧24小时后继续研磨，并将其做成直径为13mm厚度为2-3mm的圆片，将该圆片在1300℃空气中继续焙烧24小时。冷却后，将得到的圆片重新研成细粉并重新放入模具中，加入一定量的聚乙烯醇，在1450℃空气焙烧50小时。最后，将圆片在氧气条件下800℃焙烧来提高氧元素的含量。样品的晶相通过X射线衍射仪XRD进行表征。该XRD型号为Rigaku D/MAX-2550（Cu的Kalpha;线作为x射线源），测试参数为扫描步长为0.02°，2theta;从20°到90°。XRD结果如图1所示，反应得到的产物是纯相的。从数据中分析可得到晶格参数分别为a=5.183 Aring;, b=5.489 Aring;, c=7.470 Aring;, and alpha;=beta;=gamma;=90°，空间群为Pbnm，该结果和之前的报道相吻合。直流偏磁测试通过商用的物理性质测试体系（PPMS,美国量子设计公司）进行测量。磁场-温度曲线利用冷场和零场冷却模型进行测量，测试温度范围2-300K，磁场强度0.01-1T。静态零场冷却磁化强度M_ZFC和冷场磁场强度M_FC的测试采用如下的步骤。在零场冷却磁化强度测试过程中，样品从室温降至2K，并外加磁场，M_ZFC在程序升温条件下进行测量。对于冷场磁场强度的测量，也是将样品降温至2K并且在程序升温条件下进行，外加磁场强度与M_ZFC相同。M/H定义为磁化系数chi;。磁场等温线（M-H）测定的条件为H=4.5T，温度分别为10,30,60,120,160K。在样品测试之前，先对样品进行加热至TN温度以上，然后再零场中冷却至测量温度，一次来保证样品具有完美的退磁能力。温度从2-300K，样品YbCrO₃在0和90kOe的比热容采用PPMS设备上的商业热量计，通过脉冲弛豫的方法进行测量。

3 结果与讨论

样品YbCrO₃在H=100Oe时，磁场与温度的关系如图2所示。随着温度的降低，在T_N=118K左右，磁场曲线呈现类反铁磁性转换。在FC模式下，随着进一步降低温度，磁场强度开始增加并且在75K左右达到峰值，随后开始逐步的下降。载19.6K与ZFC磁化强度出现相交。在18.3K磁场强度从正值变为负值。本实验中得到的补偿温度稍微高于文献中报道的温度（16.5K），这可能是由制备的样品在组成比例上存在微小的差别已经外加的磁场所造成的。随着温度进一步降低，磁场强度继续下降最终在低于10K时趋近与-0.4emu/g。磁场强度为负值说明其方向与外加磁场的方向相反。YbCrO₃在ZFC测试过程中表现出的则是完全相反的行为。ZFC磁场强度从3K到75K逐渐降低并且在23.8K时磁场方向发生反转。进一步升高温度，磁场强度开始增加，并且从负值重新变为正值。之前的研究表明，在YbCrO₃体系内，Yb³ 只具有一个4f空穴，同时4f是一个宽化的轨道，这就导致了3d与4f轨道之间较强的交换相互作用。在YbCrO₃体系内Cr³ 与Yb³ 各向异性的交换相互作用会导致各种类型的协同激发效应。在温度低于TN=118K时，YbCrO₃体系内的Cr³ 自旋是反铁磁性有序的，具有微弱的铁磁磁矩。根据Yoshii和Hemberger等人的研究，在低于一定温度以后呈现的负磁场强度是由稀土金属顺磁效应造成的，该顺磁效应与斜TM相反。在较低的外加磁场条件下观察到的磁场强度随着温度变换的行为可以通过Cr和Yb子结构的ZFC磁场强度测量结果进行解释。每一个子结构对整体磁场强度都具有独立的贡献。但是在FC测量模式中，在T_N=118K时Cr子结构是磁矩有序的，同时可以增强Yb³ 的磁矩。因此Yb子结构会形成自建磁场，该磁场是Cr子结构和外部磁场相互叠加形成的。所以形成磁场的磁场强度是Cr和Yb子结构磁场的叠加。这两种子结构对整体磁场强度的贡献大小与温度有关。由于Yb³ 与倾斜的Cr³ 磁矩之间反铁磁耦合，Yb³ 磁矩是与铬自旋的铁磁体组件极化反平行的。当温度降低时，Yb³ 磁矩会在结构内部的铬磁矩内变得更加平行。当两种子结构的有序度和极化程度相匹配的时候，在补偿温度T=18.5K，Yb子结构磁矩会超过Cr子结构的磁矩。一旦Yb子结构磁矩极化超过具有铁磁性质的Cr子结构，整体磁场强度会在较低的温度范围呈现负值。样品在不同温度范围内的磁性弛豫行为如图3所示。样品从160K顺磁状态正在零磁场中降温至所需要的温度，在H=100Oe下进行测量得到的该曲线。磁场强度在整个温度范围变化较小。因此，负磁化强度在测量范围内尽管未能达到平衡状态，但也能保持基本稳定。从以上的结果，我们可以得出结论，随着温度的降低，磁场在TN=118K呈现类反铁磁转变，其原因是由Cr³ 自旋出现反铁磁性序列导致的。

众所周知，在RCrO₃体系中存在三种类型的磁相互作用，Cr³ - Cr³ ，Cr³ -R³ 及R³ - R³ ，在这三种相互作用中，当温度在100K以上时，Cr³ - Cr³ 占据主导位置。当温度低于100K时，Cr³ -R³ 相互作用逐渐凸显，在液氦的温度范围时，R³ - R³ 相互作用的影响也成为必须要考虑的问题。稀土金属Yb³ 在自旋排列时出现的反铁磁有序导致样品在低于10K时出现的磁场强度趋向于某一特定值，这一现象与下面比热容的数据相一致。

为了验证负磁场强度的这一特性，我们进一步测量了样品在强的外加磁场条件下1000-10kOe的磁场强度曲线。图4是YbCrO₃钙钛矿在ZFC和FC两种模式下相应的磁场强度与温度的关系图。从图中可以看出，在1000Oe条件下仍然能够测到负磁场强度。随着外加磁场强度逐渐增加至10kOe，该负磁场强度被逐渐抑制。Tcomp与Tcross向较低的温度移动，而T*comp向较高温度移动，同时负磁场强度随之降低。图4上部插图是Tcross与H关系图。当外加磁场较大时，磁场强度在FC及ZFC两种模式中均逐渐变为正值。因此，当外加磁场强度大于内部由Cr³ 产生的磁场强度时，Yb磁矩产生的相反的序列将会被阻止。因此，产生的负磁场强度可以通过Yb³ 的顺磁效应来解释。对样品进行的中子粉末衍射证明了在4.2-118K的温度范围内，Cr³ 磁矩确实存在Gz型反铁磁有序。该磁场强度的数据清晰的解

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