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基于可调谐半导体激光吸收光谱技术的热区内温度和水蒸气浓度测量
M.A. Bolshov , Y.A. Kuritsyn , V.V. Liger ,V.R. Mironenko , S.B. Leonov , D.A. Yarantsev
摘要 结合适当的仪器，可调谐二极管激光吸收光谱（TDLAS）技术可广泛用于加热气体的温度和水蒸气浓度测量。不同低能级之间的能量是不同的。该技术基于这一点来检测水蒸气吸收谱线的光谱。以下是所用到的H2O的吸收谱线：7189.344 cmminus;1 (Ersquo;rsquo; = 142 cmminus;1)， 7189.541 cmminus;1 (Ersquo;rsquo; = 1255 cmminus;1)，7189.715 cmminus;1 (Ersquo;rsquo; = 2005 cmminus;1)。其中的吸收光谱是由可以进行快速频率扫描的单分布反馈激光器记录而成。由此，形成了一个独特的吸收光谱差分记录方案和一个最佳的拟合实验光谱技术方案。
成熟的TDLAS技术被用于检测超音速（M = 2）空气燃料流中的二次燃烧区的温度和H2O浓度。使用氢和乙烯作为燃料。通过脉冲放电，引发燃烧过程并使之持续。
以2D图像形式呈现的瞬态吸收光谱被用作数据处理的第一步。温度测量的估计精度为plusmn;40K。高信噪比可以重现温度-时间特性，并达到~1ms的分辨率。
1.简介
可调谐二极管激光吸收光谱（TDLAS）是一项被广泛用于加热区的多参数测量的光谱技术。这项技术提供了一种远程的无扰动的热区参数测量方法，可使时间分辨率介于微秒和毫秒之间。具体的精度需根据实验条件确定。该技术通常是基于测试分子的吸收线强度比率的测量。如果能级的波尔兹曼分布是确定的，那么线强度的比率仅取决于对象的动力学温度。
在TDLAS技术的众多方法中，最容易、最简单的就是直接吸收检测技术。它在高信噪比率（SNR）的情况下效果很好。对于弱线，成熟的波长调制（WM）技术可以用来减少基线附近的低频噪声（闪变噪声），还可以校正非特异性吸收。
对于直接吸收检测技术，已经开发出了多种方法，旨在提高时间分辨率和温度测量的精度。其中有个方法是用两种可调谐激光调谐到选定谱线，来测量不同吸收曲线的振幅比。这种方法拥有较高的时间分辨率，但是精确度不够。更精确的做法是测量积分线强度的比率。此法可通过扫描单个可调谐激光波长实现，而该波长可以涵盖有感兴趣谱线的光谱区间。在这两种情况下，最关键的问题是对检测到的实验吸收光谱中基线的正确估计。
将得到的探测介质的参数作为实验光谱拟合的结果。在大多数情况下，单个吸收线采用Voigt分布拟合。这种方法不需要知道线展宽的确切机理。利用光谱数据库计算出比率，再通过选定线积分（或者振幅）推断出温度。另一种方法是拟合整个光谱区间，包括选定行。这种情况下，数据库中谱线的光谱参数会被用到。我们应该用选定线展宽模型正确地阐释不同的机理并拟合实验谱线轮廓。如果基线是不规则的，最优拟合问题将变得棘手。
在这篇论文中，我们着重于在基线不规则的情况下的实验光谱拟合算法的优化，据此展现用TDLAS技术测量温度的结果。在实验中，分子水被用作测试分子。水蒸气是燃烧的主要产物之一和燃烧程度的关键指标，因此被广泛用作混合气体流燃烧过程的标志物。最初，理想的TDLAS技术是在稳定的实验条件下发展来的。在这种条件下，粒子是均匀散布在空气中的。之后，优化并验证了的TDLAS技术被用来测量等离子体辅助超音速燃烧流中的温度，总气压和H2O浓度。
2.基本原理
吸收光谱法的基本方程基于Beer-Lambert定律。一般的指数形式的定律可以在低吸收的情况下被展开成以下形式：
(1)
此处的Inu;是单色光辐射强度，光的频率为nu;（cm-1），用于传输的吸收介质的长度为L（cm）。v0（cm-1）是谱线中心频率，S（cm/mol）是线强度（积分强度），g（cm）是归一化线型函数，N（cm-3）是水分子数密度。线强度S取决于温度而线型函数取决于温度，压力，气体组成和线谱展宽机制。对于一个大气压，线型通常由Voigt线型近似得到。混合气体流和火焰中的简单分子成分的典型吸收谱线线宽一般是0.1cm-1（3GHz）因此，拥有典型线宽在~10-50MHz的单模型DLs可以被视为单色光源，可被用作高精度实验数据的评价依据。
由温度决定的线强度S（T）有以下形式：
(2)
此处的Q（T）是配分函数。Ersquo;rsquo;是量子跃迁的低能态，k是Boltzmann常数，S（T0）是参考温度T0下的线强度，h是Planck常数，c是光速。
两个不同跃迁的线强度之比仅取决于温度，假设（2）中的第二个中括号中的值等于1，则（2）可以写成如下形式：
(3)
此处的Delta;E是所选跃迁的低能态之间的能量差。如果所选定的跃迁的光谱参数已知，就可以通过同时测量不同谱线的吸收推断出介质的温度，可以通过测量绝对吸收谱线强度推断出不同吸收种类的浓度。
对于均匀介质，（1）—（3）给出了实际温度和浓度。对于非均匀介质，从吸收光谱可以计算出路径积分的温度和浓度。许多在环境温度下的跃迁的线强度和展宽参数是已知的。但是，在不同温度下所选定的跃迁的光谱参数必须得到验证。、
3实验实
3.1实验槽
一个用于初步测量的实验槽的简化方案如图1所示：
图1
该槽是由一个插入到电加热圆柱型箱体中的石英管（50厘米长，内径为32毫米）组成。吸收空气层由石英圆柱体（10厘米长，外径为22毫米）组成。该圆柱体被压在连接着两个圆柱形镶件（50厘米长，外径22毫米）的石英窗之间。
气缸的两个端面的平面大致是平整的，略倾斜于光轴。以这种方式，气缸内就可以连接到镶件和主管之间的空隙。镶件由真空绝缘体固定在主管内。镶件和管道之间的空间可以通过金属针由旋转泵排空。为了提供一个均匀的吸收层温度分布，箱体应该是中央石英缸的三倍长，为30 cm。
为了减少槽中心部分外的实验室空气的DL吸收，圆柱形镶件需要被不断地用纯氩冲洗。吸收空气层的温度是通过使用商用热电偶PS2007（Instrument Specialists Inc.,USA）测量得出。该热电偶固定在靠近含有吸收气体的中央气缸的主管内。吸收层的气体压力由旋转泵和进气阀（如图1所示）保持或改变，并由压力传感器G16K（BOC Edwards, UK）测得。
3.2半导体激光器
本实验使用的是输出范围在1.39微米的尾纤式分部反馈（DFB）半导体激光器（NLK1E5GAA, NEL, Japan）。温度和注入电流控制器分别为TED350和LDC202（Thorlabs）。通过调节注入电流提供快速调谐。对于1KHz的调制频率和25°C的DL温度，从10到120mA的电流锯齿波的调谐范围有~1.2 cm-1。在~1cm-1内的快速波长调谐伴有强振幅调制。这个电流范围内的注入电流变化会导致DL强度逐渐从3mW增加到30mW。
绝对波长校准是通过记录在整个DL调谐范围内的H2O的室温吸收光谱实现的。吸收谱线通过使用HITRAN数据库确定。大多数实验都使用了以下水的线谱：7189.344cm-1（Ersquo;rsquo;=142cm-1），7189.541cm-1（Ersquo;rsquo;=1255cm-1），7189.715cm-1（Ersquo;rsquo;=2005cm-1）。之所以选择这些谱线，是因为这些低能级之间的差异很合理并且这些差异可以得到很好地解决。以后，这些线谱就分别用1,2和3来标识。
锯齿电流调制由国产发动机提供。该发动机与示波器同步，用于数据采集。 我们已经在选定的光谱区间（~1.2cm-1）内验证了DL波长调谐的线性度。由无涂层的玻璃缸制成的Fabry-Peacute;rot标准具被放置在距离DL设备大约1.5m的梁内。波长线性调谐范围大概占扫描范围的2/3。F-P干涉条纹间距在扫描的中心部分是恒定的，在扫描的两端是变化的。为了简化所记录光谱的DL温度处理过程，需调整DL注入电流调制的限制以保持选定的吸收谱线在扫描的线性部分。
3.3光学方案
一个简单易行的光学方案被用于实验中。DL辐射被送到一个入口隔膜处。该隔膜通过一个单模光纤（芯直径9micro;m）固定在右边的镶件中（图1）。发射的DL光束通过一个透镜（焦距长5mm，直径7mm）聚焦到有2mm敏感区域的InGaAs发光二极管上（Hamamatsu, G8370-2）。为了提高信号的稳定性，需要选择高数值孔径的透镜。透镜被放置于固定在左侧镶件出口处的膜片的后面，以使在实验槽外的DL光束的自由路径最小。
为了尽量减少基线波动和DL强度的强振幅调制的影响，开发了一种差分记录方案。DL的尾纤被连接到一个商用光纤多路复用器上（Poisk-Tr. Ltd,Moscow）。该复用器可以把光束分成两等分。其中一个光纤（1.5m长，单模）传送一半的光束到槽内；第二个光纤将另一半光束传送到参考通道。每个光纤的输出由商业梯度准直器耦合。两个输出光束的直径为1.8mm并有~10-3的差别（光束直径在5m处增加至5mm）。将一个相同规格的InGaAs光电二极管（Hamamatsu, G8370-2）用在参考通道中。参考通道的输出准直器被放置在接近光电二极管的地方，以尽量减少在实验室空气中的参考光束的自由路径。
3.4记录系统
差分方案是建立在已有的原理上的。差分信号是运算放大器在公共点产生的光电流。在公共点上，信号产生的电流和参考的光电流相互耦合，而两者的极性是相反的。为了补偿信号的光电流的变化（这种变化不是由H2O的吸收引起，而是由波的强度，低频随机幅度调制，技术噪声等引起），两个通道的电流必须要相等。当信号通道中没有H2O吸收时，调谐差分电流为0可以达到补偿的效果。一对匹配的MAT04晶体管（Analog Devices, Inc.）可以自动完成补偿功能。如此，在信号通道中的光电流的变化（不是由H2O吸收导致的）自动被补偿了，并且差分方案的输出等于零。信号通道中低频幅度调制的补偿效率取决于每个信道的相似性。使用现代电子元件可以很容易地将两个通道的差距降低到40dB。
除了这种差分输出，电子方案还有另一种输出形式。该输出形式的电流与DL强度的瞬时值成正比。根据（1）式，该信号可以用来归一化吸收信号。差分通道和第二通道的输出电流需要被数字化以求更进一步的处理。每一个信号都由一个60MHz，1GS/s的双通道数字示波器记录。（Agilent DSO3062A）
串联光放大器的带宽为470KHz。这个带宽足以将吸收线型重构为线性。
3.5测量步骤
吸收层的温度随箱体内电流的变化而变化。采用TDLAS的温度测量方法在增量为100K的300-1200K的温度区间内已被验证过。在电流增长后，温度将在20分钟内稳定下来。可以由热电偶测量实际温度及其稳定性。
DL设备打开后在选定的光谱范围内连续扫描。每次扫描的持续时间~850micro;s，锯齿形的注入电流提供了一个在7189.0-7190.0cm-1范围内的DL波长调谐。对于第一次近似，DL强度的线性变化取决于注入电流。在一个测量周期内，传输的DL的强度被记录下来，然后进行平均处理并存储在示波器内。一般会对16次或32次扫描结果做平均。
3.6拟合模型优化
在我们的实验中，检测和处理的所有吸收曲线特性都不好，需要使用（1）中的线性近似。由记录系统在频率vi 时测量的差分信号Yi 可以被写成以下形式：
(4)
此处的alpha; 是电子的放大系数，v0j 是吸收线j 的中心，bi 代表基线，εi 是实验光谱和模拟光谱之间的残差。剩下其他参数都可以在（1）式中找到。
现在比较两种不同的拟合方法。第一种是很常见的拟合方法。它是用不同种类的线型分别拟合每个吸收曲线。我们尝试了以下理论线型：包含独立的高斯部分和洛伦兹部分的Voigt函数（VP）；有相同高斯线宽和不同洛伦兹线宽
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