三价铬对活性污泥中硝化过程的抑制作用 和隔泥室六价铬的划分外文翻译资料

 2023-01-10 14:41:07

三价铬对活性污泥中硝化过程的抑制作用

和隔泥室六价铬的划分

Breda Novotnik Tea Zuliani Janez Scaron;c ˇanc ˇar Radmila Milac ˇic ˇ

摘要:污水处理厂的进水可能含有高浓度的Cr(Ⅲ)和Cr(VI),可影响脱氮。本文研究了不同的Cr(Ⅲ)和Cr(VI)对活性污泥浓度硝化作用的影响。为了更好地理解Cr(VI)的毒性机制,减少活性污泥在一个间歇生长系统中的吸附和摄取。Cr(VI)的量化是通过物种化同位素稀释电感耦合等离子体质谱法进行。发现Cr(VI)浓度超过1mg/L和Cr(Ⅲ)浓度高于50 Mg/L会对硝化作用产生不利影响。形态研究表明Cr(VI)的浓度低于2.5毫克/升时,经历24h潜伏期后Cr(VI)几乎完全还原,而Cr(VI)增加到5毫克/升左右,有大约40%不能被还原。通过添加浓度为2.5和5 mg/L 的Cr(VI)对活性污泥中的铬进行分区研究。结果表明,Cr主要在细胞间的隔室内进行分配,而胞内和吸附Cr表现出的铬污泥浓度小于0.1%的。铬(六)在所有隔室减少,最有效的(约94%)是在细胞内和细胞间的部分。在Cr(VI)的浓度为2.5和5mg时,吸附铬还原的程度分别为90%和80%。目前的研究结果对Cr物种对活性污泥硝化作用的毒性提供了新的见解,这对于污水处理厂的管理至关重要,可以有效预防含有有害的Cr(VI)的进水流入。

关键词:Cr(Ⅲ);Cr(VI); 抑制硝化作用;隔泥室

1.简介

城市污水处理厂不仅从居住区接收废水,而且也会接收工业废水,经常导致污泥中重金属浓度很高。印染制革废水中含有高浓度的Cr(III),而金属整理和电镀行业的废水含有Cr(VI)。

Cr毒性的本质主要取决于它的化学形态。Cr(III)被认为对人类是必不可少的,而Cr(VI)具有致癌、致畸、致突变的性质(Zhitkovic,2005; Langaring;rd and Costa,,2007)。

Cr(VI)的毒性和致突变远比Cr(III)的强((Morales-Barrera 等人, 2008; Yao 等人,2008)。虽然铬可以作为低浓度微量营养素(Yetis 等人,1999),冲击负荷可以抑制甚至使微生物失活(Gikas and Romanos2006)而造成污水处理厂的故障。Cr(VI)通常通过还原为Cr(III),在中性pH值下沉淀从而从废水中去除。在好氧和厌氧条件下可以减少Cr(VI)。在有氧条件下用烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NADH)作为还原的电子供体,而在厌氧条件下,膜结合的还原酶负责对Cr(VI)的减少(stasinakis 等人,2004)。除了酶还原,Cr(VI)也可以进入细胞中或减少细胞中细胞质成分,形成反应性物种和自由基损伤的DNA和其他生物((Ramiacute;-rez-Diacute;az 等人, 2008)。由于铬酸盐离子和硫酸根离子的相似性,Cr(VI)可以通过硫酸进入细胞,(Nies,1999),而由于Cr(III)不溶于中性的PH值从而不能渗透膜,((Cary,1982)。

不同的参数可以用来评估活性污泥中铬的毒性,但近年来最受关注的是呼吸活动的增长和增长率(Gikas and Romanos,2006),底物的去除和微生物多样性。文献资料对Cr(III)和Cr(VI)的毒性变化研究表明,在一般情况下,Cr(III)浓度超过100毫克升会严重影响活性污泥和废水处理厂的性能,而浓度从160毫克升到320毫克升被认为是致命的(Gikas and Romanos,2006)。Cr(III)在50%硝化作用的抑制浓度发生变化很大,Cecen 等人 提出37mg/L,Leta等人提出85mg/L,而Farabegoli等人(2004)提出在Cr(III)浓度高于120mg/L时开始抑制硝化作用。Cr(VI)的毒性对硝化作用的数据报告,变化更大。Stasinakis等人发现在0.5mg/L的Cr(VI)中出现抑制硝化作用。而Cheng等人(2011)发现5mg/L Cr(VI)减少,氨氮去除率从97%到58%。Cecen等人(2010)发现50%抑制硝化作用发生在约39mg/L Cr(VI)。相比之下,Samaras等人(2009)发现在1 – 50mg/L Cr(VI)的范围内对硝化作用无明显影响。当考虑其他参数,除了硝化作用,更矛盾的结果可以在文献中找到。据报道,Cr(VI)在整个递减增长率范围内从0.1mg/L变化到11mg/L (Mazierski, 1994)。而其他研究人员甚至发现,Cr(VI)增长率高达25mg/L。(Yetis 等人,1999;Gikas and Romanos, 2006)。基于Stasinakis等人的调查,他观察到在Cr(VI)为0.5mg/L时有显著抑制硝化作用。而在5mg/L Cr(VI)中观察到只有轻微的底物去除的抑制作用。可以推测,自养微生物如细菌比异养微生物更容易受到Cr(VI)的毒性影响。尽管数据有矛盾,Cr(VI)死亡剂量的浓度范围估计为80mg/L到160mg/L。(Gikas and Romanos,2006)

虽然对活性污泥中铬的毒性已深入研究,但形态研究是非常稀缺的。可以评估和浸出铬的生物利用度,但不提供铬物种实际存在的信息,这是在连续提取的基础上进行的(Aacute;lvarez 等人,2002; Solis等人, 2002)。Imai 和Gloyna (1990)发现Cr(III)由于动力学约束不能被氧化为Cr(VI),而Cr(VI)可以吸附在细菌表面,还原为Cr(III)。Cr(VI)还原也被其他研究人员在批次和序批系统中使用(Stasinakis 等人,2003b; Loo等人,2012)。相反,Cecen等人预测Cr(VI)和Cr(III)形态的理论计算,发现大多数Cr(VI)是既不减少也不吸附在活性污泥的带负电荷的表面。Vaiopoulou和Gikas(2012)认为,一个重要的因素,对铬毒性的数据有矛盾可能是由于与腐植酸络合形成核酸、巯基、羧基和磷酸盐,导致Cr(VI)还原Cr(III)的流动性下降。

Cr(III)和Cr(VI)毒性的数据是相互矛盾的。活性污泥中铬形态信息缺乏。为了更好地理解Cr(VI)毒性的机理,我们工作的目的是减少,吸附和上升管Cr(VI)的活性污泥潜伏和评估浓度溶解Cr(III)和Cr(VI)对硝化作用是否有毒。

2.材料与方法

2.1仪器

高效液相色谱法分离使用安捷伦科技公司(东京,日本)1200系列泵。对于Cr物种分离,Mono Q HR 5 / 5强阴离子交换层析柱(Pharmacia,乌普萨拉,瑞典)是用于检测Cr采用电感耦合等离子体质谱仪、模型7700x进行。(Novotnik 等人,2012a).

硝酸盐氮的测定(NO3-N)和氨氮(NH3-N)/2010(HACH, Duuml;sseldorf,德国)博士使用了分光计。在Vibramax 40椭圆表中进行机械振动(Tehtnica,Z ˇ elezniki,Slovenia)。Hettich环球320离心机(Tuttlingen,德国)使用和CEM公司((Matthews, NC美国)杰姆火星5微波加速反应系统应用于活性污泥颗粒的消化。

2.2试剂和材料

从Direct-Q 5超纯水系统获得超18.2MOmega;的超纯水。 Suprapur酸购自默克公司(德国)。所有其他使用的化学品均为分析纯试剂。

富集铬和铬同位素Cr2O3的形式是从橡树岭国家实验室得到的,也用于制备Cr(III)和Cr(VI)溶液同位素峰值(Novotnik等人, 2012b)。一般大量的Cr(VI)溶液包括1.0000 plusmn;0.0002 g/ L的铬酸根都购自默克(Darmstadt,德国)。样品通过0.45 微米 Minisart过滤器(Sartorius Stedim生物科技有限公司,哥廷根,德国)过滤。对混合悬浮固体的测定(MLSS)采用0.45微米硝酸纤维素过滤器。NO 3 –N和NH 3–N的测定,纳氏试剂测定所需要的试剂都是从HACH LANGE购买(Duuml;sseldorf, Germany)。

2.3色谱分离

在研究形态的过程中,我们使用的是以前Novotnik等人开发和验证的用0.05毫升的样品注入柱的方法。100%水和100%0.7mol/L的氯化钠的线性梯度洗脱10分钟的流速为1.5毫升每分钟。从柱洗脱液在线连接的方法。分离后,将柱用2mol/L氯化钠再生3分钟并在接下来的7分钟,用水平衡。

2.4间歇生长系统设置

该间歇生长系统,活性污泥是从当地污水处理厂获得的。它被放置沉淀,以获得更集中的密度在11.45 plusmn; 0.35g/L的活性污泥上清液,在该50毫升浓缩污泥中加入200毫升的模拟废水(表1),在间歇体系中密度为2.29 plusmn; 0.07 g /L,这是接近实际污水处理厂的污泥浓度。混合液悬浮固体是由活性污泥通过0.45微米的过滤器过滤和105℃干燥至恒重测定。

继续研究Cr(VI)和Cr(III)对硝化作用的影响,在处理系统中加入不同浓度Cr(VI)或Cr(III)进行试验。在初步实验中,合成废水进行了测试,非生物还原Cr(VI),但在培养过程中没有发现Cr(VI)减少。

在第一组中,在间歇生长系统中加入Cr(VI),浓度依次为0.05mg/L,0.5 mg/L,1 mg/L,2.5 mg/L和5 mg/L。在二组中,Cr(III)浓度添加到0.5mg/L,5 mg/L, 25 mg/L,50 mg/L,

100 mg/L。用于每一组实验中没有添加Cr(VI)/ Cr(III)的控制。Cr(VI)溶液选自铬酸钠,Cr(III)储备溶液由氯化铬储备溶液制备。加入到生长系统中的Cr(VI)或Cr(III)的体积从未超过0.4毫升,因此并没有影响到批成长系统的体积和PH值。由于样品量大,Cr(VI)和Cr(III)的实验要在不同时期进行。由于玻璃烧瓶不密闭,从而使空气进入。活性污泥用铝箔覆盖,并以150转摇动24小时,以提供足够的曝气。在实验的开始后2,4,8和24小时的培养,30毫升等分试样被撤回,过滤并分析了NO3-N和NH3 -N浓度,但只有样品中Cr(VI)进行形态分析。所有实验至少一式三份,集合的示意图在图1中给出了实验。

2.5测定NO 3 –N 和 NH 3 –N

NO 3 –N 和 NH 3 –N根据硝酸盐和纳氏比色法,用分光光度法测定(HACH, 1999)。计算一个10秒的基础上定量(LOQ)(限制值的8个空白样品三个标准偏差),并发现0.9mg/LNO3-N 和0.2mg/L氨氮对硝酸盐和纳氏试剂法测量的标准差,分别为plusmn;5%和2%。

2.6在批处理生长系统滤液铬的形态分析

在滤液中Cr(VI)浓度由物种特异性同位素稀释和高效液相色谱-电感耦合等离子体质谱仪确定的。在我们以前的工作中确定所述计算的Cr(VI)的浓度比率50/52(R50/52)(Novotnik 等人,2012c)。铬浓度用ICP-MS测定,在10秒的基础上确定的定量是0.130mg/Kg Cr(VI)和0.007mg/Kg活性污泥。Cr(VI)和总铬的测量标准偏差分别为4%和2.5%。

2.7活性污泥中吸附,细胞内和细胞间铬和Cr(VI)的测定

吸附细胞内和细胞间的Cr和Cr(VI)在活性污泥培养24小时后确定。样品以1500转离心15 min,上清液倒出并丢弃。活性污泥法是用5 mL 0.05 mol /L 磷酸氢二钾加上0.04 mol /L氯化钠除去任何残留的合成废水。

把20毫升0.05mo/L的磷酸二氢钾加上0.04mol/L的氯化钠(pH 8)加入到活性污泥中并以150rpm摇动30分钟,以确定吸附的Cr和Cr(Ⅵ)。摇匀后,样品离心,确定上清液中吸附Cr和Cr(Ⅵ)在间歇培养滤液中的形态分析,而残留在活性污泥中的残余物认为是内在化。这种活性污泥等分法常用来测定细胞内和细胞间的Cr和Cr(VI)。

测定细胞内Cr和Cr(Ⅵ),在砂浆内放入已知量的活性污泥(约1.5克)和添加液体氮的冷冻的细胞。冷冻细胞用杵进行研磨并加入10mL的MilliQ水。经过过滤的样品,确定Cr和Cr(Ⅵ)在间歇生长系统滤液中的形态分析。

为了确定活性污泥细胞内和细胞间的Cr(VI),用10毫升2%的氢氧化钠加3%碳酸钠(pH为12)等分试样(约1.5克)放入在70℃的超声波浴中30分钟进行的玻璃容器和碱性提取,加入1mol/L氯化镁是为了避免Cr(III)氧化(Novotnik 等人,2012c), 提取后,将样品冷却,过滤,确定Cr(Ⅵ)在分批生长系统滤液中的Cr的形态分析说明。对于细胞内和细胞间铬测定,微波消解法,其中约1 g活性污泥转移到聚四氟乙烯容器然后加入4mL浓硝酸和1mL过氧化氢。聚四氟乙烯容器在1600 W最大功率进行微波消解:斜坡温度180℃,30分钟,

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