氧化铁纳米材料在废水处理中的应用外文翻译资料

氧化铁纳米材料在废水处理中的应用

Piao Xu， Guang Ming Zeng , Dan Lian Huang , Chong Ling Feng , Shuang Hu , Mei Hua Zhao

Cui Lai , Zhen Wei, Chao Huang, Geng Xin Xie, Zhi Feng Liu

（湖南大学环境科学与工程，长沙410082）

（环境生物学与污染控制重点实验室（湖南大学），长沙教育部410082，中国）

（清华大学环境学院，北京10084,中国）

摘要：当今世界对废水处理技术发展的关注持续增加。氧化铁纳米材料由于其独特的性能，如极小的尺寸，高的比表面积，表面可修饰性，优异的磁性能和极好的生物相容性而受到广泛关注。在把氧化铁纳米材料作为纳米材料和光催化剂应用的废水处理中，已经提出了一系列环境清洁技术。此外，用于提高去除效率的氧化铁基固定化技术成为一个创新的研究点。本文概述了氧化铁纳米材料在废水处理中的最新应用，以及限制其大规模现场应用的缺陷。展望该技术潜在应用的前景和进一步会遇到的挑战，以及纳米材料排放到环境中的后果。

关键词：氧化铁纳米材料 废水处理 纳米材料光催化剂 固定载体

1. 引言

由于人口增长，工业化快速发展和长期干旱，各种污染物在地表水和地下水中的广泛传播已成为关键的全球性问题^{[22][20][129]}。因此有必要控制污染物的有害影响，并改善人类的生存环境。可持续存在于废水中的污染物包括重金属，无机化合物，有机污染物和许多其他复杂化^[89][29][71]，所有通过废水排放到环境中的这些污染物都会对人类和生态环境造成危害。因此，有效去除这些污染物刻不容缓^[58][51][95]。

为了解决水污染问题，在废水处理方面取得了快速和显著的进展，包括光催化氧化，吸附/分离处理和生物修复^{[51][127][76][95][96]}。但是，它们的应用受到很多因素的限制，如处理效率，可操作的方法，能源需求和经济效益。最近，从资源保护和环境修复两个角度出发，纳米材料（NMs）被认为是现有处理材料中较高效，成本效益低和环境友好的优良选择^[32][26][24]。

纳米技术为制造技术，电子，电信，健康甚至环境修复的显著提高提供了保证^[38][64][86]。它涉及对多种NMs的生产和利用，其中包括从1到100 nm不等的结构和器件，并显示出在大尺寸材料中未发现的独特性能^[113][120]。几种纳米材料，如碳基NMs^[82][118]和TiO₂ NMs^[62][108]已被广泛研究及用审查。但是，氧化铁MNs仍需要更详细地研究。

这篇综述评估了氧化铁NMs的重要性质。它不仅突出了氧化铁NMs在废水处理中的应用的最新发展，而且突出了限制其在大规模现场应用中的不足。主要关注最近利用氧化铁NMs作为纳米吸附剂的发展，随后就其作为光催化剂的应用进行了重要讨论。此外，阐述了氧化铁基固定化技术在提高污染物去除效率方面的实际应用潜力，还讨论了相关的修复方法。氧化铁NMs的合成方法，性质和表征的详细描述超出了本文的范围，但可以在Laurent^[67] 和Teja和Koh^[116]等人的文章中找到。该综述的结构如图1所示。

图1 综述结构概述

2. 氧化铁纳米材料

氧化铁以多种形式存在于自然界中。磁铁矿（Fe₃O₄），磁赤铁矿（gamma;-Fe₂O₃）和赤铁矿（alpha;-Fe₂O₃）是最常见的形式^[21][17]。近年来，由于纳米尺寸，高表面积体积比和超顺磁性，具有新性能和功能的氧化铁NMs的合成和利用被广泛地研究^[84][1]。特别是为易于合成，涂覆或修饰，以及在原子范围上的控制或操纵物质的能力提供无与伦比的多功能性^[12][25]。此外，氧化铁NMs具有低毒性，化学惰性和生物相容性，与生物技术结合显示出巨大的潜力^{[53][103][39]}。 图2显示了氧化铁NMs应用的独特性质以及氧化铁体材料之间的显著差异^[15][107]。

图2 氧化铁磁性纳米颗粒在废水处理应用中的重要性能

据报道，制备方法和表面涂层介质在确定纳米材料的尺寸分布，形态，磁性和表面化学性能方面起着关键作用^[56][79]。许多研究人员一直致力于开发化学和物理方法用于合成MNPs^[25]。近来，已经开发出多种合成方法来生产高质量的纳米粒子^[42]，纳米椭圆体^[134]，纳米带^[28]和纳米环^[37]或其他纳米结构。图3显示了Mahmoudi^[81]等总结的三种最重要的合成超顺磁性氧化铁纳米粒子（SPIONs）的路线。NMs合成的进展使得能够通过制造单分散和形状控制的氧化铁NMs来精确控制表面活性位点^[9][73]。一些新兴的方法需要广泛的发展，如真菌/蛋白质介导的生物学方法和声化学方法。未来的研究应该致力于解决不同的挑战，以提供新的高效和特定的磁性NMs。此外，将氧化铁纳米粒子发展到可能会提供一个高效的研究领域的规模，需要更多研究来探索这些新型纳米粒子的应用潜力。

图3 对已发表的三种不同途径合成SPIONs的工作的比较（最新）

来源：科学信息研究所。 （采自（Mahmoudi^[81]等人）。

一般来说，纳米材料应该保持稳定，避免聚集且沉积速率低，以确保它们的反应性和迁移性^{[106][61][117]}（然而，据报道，NMs倾向于在溶液中聚集^[74]。通常，纳米颗粒胶体的稳定性受到静电作用和范德华力相互作用的影响^[19]。因此，在提高NMS稳定性方面还需要做大量的工作，降低其表面能，从而限制其大规模应用。一种有吸引力的潜在方法是基于氧化铁NMs可以与不同官能团反应来对NMs进行改性。使用稳定剂，静电表面活性剂和空间聚合物以促进具有非特异性，组特异性或高度特异性配体的NMs的合成已经被广泛提出^{[54][41][8][115]}。

通过用合适的官能团如膦酸，羧酸和胺进行表面改性（图4）^[12][25]，氧化铁胶体悬浮液的稳定性可以大大增强。由于实际应用中取决于改性介质的类型，因此用各种介质进行功能化将是至关重要的^[85]。可以调整一系列介质以将各种官能团引入到氧化铁NMs中，但是实现这一目的的强有力的方案还有待开发和证明。即使在工业应用中，空间稳定的纳米材料仍然保持良好分散性^[117]。应该指出的是，氧化铁NMs的应用与其固有性质密切相关，其性质高度依赖于制备方法和改性介质^[79][36]。

图四 常见的在氧化铁磁性纳米颗粒表面固定聚合物和官能团^[25]

3 氧化铁纳米材料在废水处理中的应用

选择最佳的废水处理方法和材料是一项非常复杂的任务，应该考虑许多因素，例如要满足质量标准以及效率和成本^[49][90]。因此，在选择废水处理技术时必须考虑以下四个条件：（1）处理灵活性和最终效率，（2）处理剂的再利用，（3）环境安全性和友好性，（4）低成本^[130][90]。

磁性是一种独特的物理性质，它通过影响水中污染物的物理性质帮助净化水。因此，吸附过程与磁分离相结合已被广泛用于水处理和环境清理^[4][80]（。由于其成本低，吸附能力强，易于分离和稳定性高，因此氧化铁NMs有望用于工业规模的废水处理^[44][16][28]。氧化铁NMs去除污染物的能力已经在实验室和现场规模测试中得到证实^[124][36]。当前，氧化铁NMs在污染水处理中的应用可以分为两类：（a）使用氧化铁NMs作为一种纳米吸附剂或固定载体以提高去除效率的技术（在此称为吸附/固定技术）；（b）使用氧化铁NMs作为光催化剂分解或将污染物转化为毒性较低的形式（即光催化技术）的技术。 然而。应该指出的是，许多技术都包含这两个过程。

3.1 吸附技术

重金属污染物因其对植物，动物和人类的毒性作用而受到高度关注，并且即使在相对较低的浓度下也具有生物累积的趋势。 因此，急需有效去除重金属离子的方法，这已经吸引了相当多的研究和实践兴趣^[51][18][96]。

目前，大多数实验室研究和现场应用都将把处理废水的材料集中在磁性NMs^[55]，碳纳米管^[112]，活性炭^[66]和零价铁^[99]。其中，氧化铁磁性NMs具有处理大量废水和方便磁分离的能力，是用于重金属处理的最有前景的材料^[43]。氧化铁NMs占据极好的优势。 在Nassar^[87]进行的一项研究中，发现Fe₃O₄纳米粒子对Pb（II）离子的最大吸附容量为36.0 mg.g-1，这比所报道的低成本吸附剂高得多。 小尺寸的Fe₃O₄纳米吸附剂有利于金属离子从溶液中扩散到吸附剂表面的活性位点。 因此认为Fe₃O₄纳米吸附剂是有效和经济的吸附剂，可从废水流出物中快速去除和回收金属离子。

然而，因NMs的高表面积与体积比所引起的聚集，作为水生环境中最重要的表面驱动现象之一，可以控制包括离子吸收在内的许多重要的环境过程^[5]。除了聚集作用之外，废水中发生的许多相互作用也影响金属的吸附。例如，由于磷酸盐在废水中的浓度很高^[31]，因此磷酸盐可以被很好地吸附，并且可以将金属吸附到位点。

因此，上述提到的因素以及污染物的种类可能会限制纳米材料的有效性，且探索高效的纳米材料改性方法已成为提高纳米材料效率的热门研究领域。通过附着无机分子或有机分子的特定官能团实现的表面修饰不仅能稳定纳米颗粒，并最终防止它们的氧化，而且还提供在水处理过程中对离子吸收有选择性，并因此提高重金属摄取能力。几种类型的官能化材料已经与NMs表面上的螯合配体结合用于去除重金属^[4][36]。例如，Bystrzejewski^[15]等人应用碳包覆的磁性纳米颗粒去除Cu² 和Cd² 。 在他们的研究中，镉和铜的离子摄取量达到了95％，远远高于活性炭的容量，这证实了改性氧化铁NMs从水溶液中去除有效重金属的光明前景。

通过改性氧化铁NMs从污水中吸附污染物的机制包括表面位点结合^[43]，磁性选择性吸附^[92]，静电相互作用^[135]和改性后配体组合^[40]。向NMs添加新的改性介质可以实现高效率。 例如，通过在Fe₃O₄纳米颗粒表面共价结合1,6-己二胺开发出一种新型的磁性纳米吸附剂（MNP-NH₂），用于去除水溶液中的Cu² 离子^[40]。化学吸附发生在MNP-NH₂表面上的Cu² 和NH₂基团之间，如方程（1）。此外，已制备的纳米吸附剂具有良好的重复使用性和稳定性，并且MNP-NH2的吸附容量保持不变（约25mg.g-1）。 这进一步证实了它们的应用潜力，不仅考虑了去除效率，还考虑到了实际应用。

MNP-NH₂ Cu² MNP-NH₂Cu² （1）

实验室研究表明，氧化铁NMs可以有效去除一系列重金属，包括Pb² ，Hg² ，Cd² ，Cu² 等。表1总结了官能化氧化铁NMs吸附能力值。然而，基于氧化铁吸附重金属的技术在应用中仍处于较早阶段。人们认识到需要开展许多工作来提高对NMs的认知，并且将氧化铁NMs从实验室转移到实地应用非常复杂。 随着去除污染物趋势的扩大，在性能和成本上将提供更多的数据，这可为大规模工业应用提供额外的信息^[91]。

表1官能化氧化铁NMs吸附能力值汇总表

3.1.2氧化铁NMs作为有机污染物的纳米吸附剂

众所周知，在分离过程中，吸附被广泛应用于处理水中的化学污染物。它成本低，设计和操作灵活简单，以及对有毒污染物比较敏感^{[128][2][102]}。因此，一种高效的、低成本且对有机污染物具有高吸附率的吸附剂是迫切需要的。目前正在探索将氧化铁NMs用于吸附有机污染物，特别是要对大量水

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