中国在扬州解决的气溶胶质谱等技术和气溶胶的来源和性质.外文翻译资料

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在科技与医学的内容

环境污染

中国在扬州解决的气溶胶质谱等技术和气溶胶的来源和性质.

Xinlei Ge a, *, Ling Li a, Yanfang Chen a, Hui Chen a, Dan Wu a, Junfeng Wang a, d,

Xinchun Xie a, Shun Ge e, Zhaolian Ye b, Jianzhong Xu c, Mindong Chen a

a江苏市大气环境监测与污染控制重点实验室, 江苏市环境清洁材料工程技术研究中心大气环境与装备技术协同创新中心, 环境科学与工程学院, 南京信息工程大学,南京 210044, 中国

b 化学与环境工程学院, 江苏科技大学, 常州 213001, 中国

c 冰冻圈科学国家重点实验室, 西北生态环境与资源研究所,中国科学院, 兰州 730000,中国

d 扬州市环境监测中心, 扬州 225007, 中国

e 南京天博环保科技有限公司, 南京 210047, 中国

关键词: PM2.5 气溶胶质谱 源解析 气溶胶化学 有机气溶胶 二次气溶胶

摘要

详细的气溶胶化学特性（可入肺颗粒物）对于减少人口稠密地区的空气污染十分重要, 如在中国长江三角洲地区. 本研究系统分析了在2015年11月到2016年4月在扬州市区手机的PM2.5样品技术,特别是，一个飞车烟尘颗粒气溶胶质谱（sp-ams). 这里使用的技术大部分的总PM2.5测量提取的物种组成的平均91.2%. 源分析无机成分表明，二硝酸盐、硫酸盐和氯化物的主要品种，而主要来源包括燃煤、生物质燃烧、交通fiC、行业和再悬浮尘埃因附近拆迁活动，可能有助于其他物种.EC示踪法估计，有机质（OM）由65.4％的次级OM（SOM）和34.6％的初级OM（POM）组成，而SP-AMS分析显示，OM由60.3％的水溶性OM（WSOM）和39.7％水不溶性OM（WIOM）。相关分析表明，WSOM可能富含次生有机物质，而WIOM可能主要由初级有机物种组成。我们进一步对WSOM进行了积极矩阵分解（PMF）分析，并确定了三个主要因素，包括交通工具，烹饪和生物量燃烧，以及两个次要因素。我们发现次要因素主导WSOM质量（68.1％），其质量贡献随着WSOM浓度的增加而增加。主要来源对WSOM的贡献相对较小可能是由于它们的水溶性低，今后应进一步研究。总体而言，我们的研究结果提高了对该地区复杂气溶胶源和化学的了解。

1.介绍

长三角地区是中国经济发达人口最多的地区之一。扬州位于长三角北部，人口460万，面积6634平方公里。由于能源消耗和排放量大幅增加，扬州空气污染最近成为严重问题。为了实施适当有效的措施来改善空气质量，必须了解物理，化学特性和细颗粒物质（PM2.5）的长期时间变化。传统上，将气溶胶颗粒收集在过滤器上，然后通过各种分析技术来表征，如总有机碳（TOC）分析仪，离子色谱（IC），气/液色谱质谱法等。有机部分气溶胶，即有机物质（OM），是气溶胶中重要和常常占主导地位的组成部分（Zhang et al。，2007）。不过，由于OM功能和性质的复杂性，尽管一些先进的质谱技术可以识别或定量一个有机成分的子集分子水平（Pratt和Prather，2012），不过目前的方法仅限于确定OM的体积性质，如总质量，元素比例，氧化度等。

自2000年以来，Aerodyne气溶胶质谱仪（AMS）已广泛用于表征气溶胶颗粒（Canagaratna et al，2007; Jayne et al，2000）。通过使用热蒸发器，可以量化70eV电子轰击电离和质谱，气溶胶物种。尤其是，AMS技术在确定总OM质量方面是有力量的。 AMS的高级版本，如高分辨率时间AMS（HR-ToF-AMS）（DeCarlo et al，2006）或烟灰粒子AMS（SP-AMS）（Onasch et al，2012 ; Wang et al，2016c）可以进一步获得OM的详细化学信息，由于其提高的质量分辨率（高达4300）（DeCarlo et al，2006）和质量对电荷的宽检测范围（m / z ）比例（高达几千amu）。应该注意的是，Aerodyne AMS专门设计用于具有非常时间分辨率（通常是几分钟）的在线和激烈的场景运动。除了简化的AMS版本的气溶胶化学形态监测（ACSM）（Ng et al。，2011）和时间序列ACSM（ToF-ACSM）（Froeuro;hlich et al，2013）的简化版本的应用外，长期（如半年以上）连续部署AMS往往是不切实际的（Daellenbach et al，2016），由于运营成本高，维护复杂，对受过专业训练的专业人员的需求。然而，通过重新雾化液体提取物，通过AMS分析过滤器收集的PM样品是可以实现的。通过这样的AMS技术获得的数据处于低时间分辨率，因为通常每隔几个小时或几天收集每个滤波器。然而，在这种情况下，AMS可用于在较长时间内探测气溶胶特征。 AMS技术还扩展了测量颗粒的尺寸范围，因为在线AMS通常仅测量亚微米级气溶胶（Canagaratna et al，2007）。此外，过滤器采样非常简单易行，大大节省了人力和仪器维护成本。在这些方面，开发和应用AMS技术是必要和有价值的。

最近，一些研究将AMS技术应用于环境PM表征和源分配。例如，Sun et al（2011b）分析了在美国四个地点收集的24个PM2.5样本; Mihara和Mochida（2011）分析了日本的城市OM; Huang et al。 （2014年），2013年1月收集了北京，上海，广州，西安的PM2.5样品;Xu et al（2013年，2015年）使用人力资源管理系统分析了西藏高原的雪样和PM2.5样品的化学特性;Ye et al（2017）采用SP-AMS调查常州PM2.5; Daellenbach et al。 （2016）在夏季和冬季分析了16个欧洲城市和农村地区的256个样本（包括PM1，PM2.5，PM10），并证明了与HR- AMS或ACSM的AMS获得的结果。在本研究中，SP-AMS与其他分析仪器结合使用，探讨了2015年至2015年在扬州市收集的PM2.5滤器样品的特征和来源。扬州市气溶胶化学研究非常稀缺，，我们的研究结果对提供科学依据是决策者减轻这个城市及其周边地区空气污染的重要依据。

1. 试验方法

2.1 样品收集

在扬州市区（119.40○N，32.38○E）被住宅楼围绕（见补充图S1）的地区收集了PM2.5样品，。该地段位于长江路（〜300米）的主干道南侧，西临西湖路（约1公里）。抽样于2015年11月13日至5日进行，采用高容量（流量1.05 m3 / min）采样器（金山实业有限公司青岛，KB-1000），第二天上午9时至晚上7时，持续时间为22小时。将所有颗粒沉积在8times;10英寸石英滤光片（Pall fl ex，USA）上，其在450℃的多孔炉内预烘烤4小时，然后使用。取样器放置在地面建筑物（地面以上约10米）的屋顶上，共获得103个样品。使用在45％RH（相对湿度）和室温下的数字天平（OHAUS DV215CD，精密0.01mg），在过滤器收集之后立即使用铝箔重量测定PM2.5质量，然后包裹在铝箔中并储存在冰箱中在-18○C。将滤液用100mL水稀释水萃取，在0℃下在冰水浴中超声处理30分钟，通过0.45mm注射器过滤器（PES，ANPEL）过滤，然后储存在保持在-18℃的密封瓶中直到分析。以与样品相同的方式处理过滤毛坯。

2.2 化学分析

通过SP-AMS，离子色谱（IC），总水溶性有机碳（TOC）分析仪和电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）分析含水萃取物。 另外，通过有机碳/元素碳（OC / EC）分析仪对每个过滤器的一部分进行直接切割和测量，以获得OC和EC含量。 抽样期间气象参数和气态污染物浓度由扬州市环保局官方网站收集。

2.2.1进行SP-AMS分析

操作程序与以前报道的相似（Ge et al。，2014; Sun et al。，2011b）使用恒定输出雾化器（TSI型号3076）将气相萃取物的等分试样雾化，通过用硅胶填充的扩散干燥器除湿，并将干燥的颗粒送至SP-AMS。在每两个样品之间，净化水被雾化以清洁系统，并且以与系统空白相同的方式处理空白过滤器的提取物。 SP-AMS仅使用热蒸发器（600℃）操作，因此测量HR-AMS所测得的非耐火物种。仪器在V模式（质量量化敏感）和W模式（高质量分辨率〜4000）之间每5分钟进行一次切换。对于V模式，m / z范围高达〜1000，对于W模式，m / z范围为〜450。当我们专注于气溶胶化学成分时，在这项工作中使用了W模式数据。注意类似于Daellenbach et al（2016），我们只分析了PM2.5的水溶性分数。用其他溶剂如甲醇和乙酸乙酯萃取PM2.5也是可能的（Mihara和Mochida，2011），但需要额外的材料，例如活性碳和特定设置来有效去除和消除有机溶剂的影响。此外，还应研究重新雾化的气溶胶的尺寸分布及其对测量结果的影响。这些研究是我们未来工作的主题。

SP-AMS数据通过使用基于Igor的ToF-AMS分析工具包（SQUIRREL版本1.56D和PIKA版本1.15D）进行后处理，可从以下网址获得http://cires1.colorado.edu/jimenez-group/ToFAMSResources/ ToFSoftware / index.html）。由于雾化期间硝酸盐/氯化物的可能损失以及AMS在量化金属中的不适用性，本研究中通过IC和ICP-MS测定了无机物质的浓度，SP-AMS仅用于测量水 - 可溶性有机物（WSOM）。即使如此，SP-AMS测量的WSOM浓度（mg / m3）取决于载气的含水量和流量的浓度，因此不能代表其原始的环境质量负荷。通过使用由TOC分析仪（2.2.2节）测量的水溶性有机碳（WSOC）浓度和基于Canagaratna方法从WSOM MS（OM / OCWSOM）计算的OM / OC比计算WSOM浓度et al。 （2015），如等式（1）所示：

WSOM frac14; WSOC times; OM=OCWSOM (1)

水不溶性有机物（WIOM）的浓度可以通过使用公式（2）计算：

WIOM frac14; eth;OC — WSOCTHORN;times; 1:3 (2)

在这里，OC由OC / EC分析仪（第2.2.2节）确定，1.3是将水不溶性有机碳转化为有机质量的估计因子（Sun et al。，2011b）。注意，因为我们使用纯氩作为载气进行雾化，因此与环境测量不同，m / z = 28处的CO ，CH2N ，C2H4 离子可以从N2 离子中很好地分离和定量。原始CO 2 信号平均是CO 的2.4倍，远远高于在氩气中发现的比例，PM1样品的AMS分析（Bozzetti et al，2017b）。此外，由于我们的样品中存在大的阴离子降解（图2d中的细节），这种异常高的二氧化碳信号可能受碳酸盐影响。事实上，最近的一项研究显示，来自法国马赛的PM2.5样品中有明显的碳酸盐，发现它们的浓度与离子平衡计算的估计值一致（Bozzetti et al，2017a）。此外，类似于Bozzetti et al（2017b），我们也发现CO2 / CO 比率与较暖的温度呈正相关（图S2）。在这方面，由于来自碳酸氢盐的影响，我们将WSOM CO2信号设置为等于COthorn;，符合Aiken et al（2008）推荐的CO 和CO2的因子1.0。然后根据Aiken et al将H 2 O ，HO 和O 的信号按比例缩放到CO 2 （相当于CO ）。 （2008）：H2O = 0.225times;CO2 ，HOthorn;frac14;0.05625times;CO2 ，Othorn;= 0.009times;CO2 。

然而，应进一步研究其他PM2.5样品，以量化碳酸盐，并仔细阐述此问题。

2.2.2.其他化学分析

使用两个万通集成电路系统（瑞士881 Compact IC Pro）来确定六价铬（Na ，NH4 ，K ，Ca2 ，Mg2 ）和四种阴离子（F-，Cl-，NO3-和SO4）（NO2）浓度可忽略不计）。仪器和操作细节与Ge等人描述的相同。 （2014）。通过Metrosep C4保护剂/ 2.0柱和Metoepep C4 250 / 2.0柱在30℃下保持阳离子以0.3mL min -1（洗脱液：1.75mM HNO 3和0.75mM二吡啶甲酸）洗脱，阴离子为通过Metrosep RP2保护剂/ 3.6柱和Metrosep A Supp15 250 / 4.0柱保持在45℃下以0.8mL min-1（洗脱液：5mM Na 2 CO 3和0.3mM NaOH）洗脱。离子的方法检测限（MDL）被确定为纯化水中该离子的空白信号，加上浓度接近检测限的七个重复溶液的标准偏差的3.14倍。对于F-，Cl-，NO3-，SO4 2-，Na

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