二次气溶胶—中国雾霾颗粒污染的原因外文翻译资料

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二次气溶胶—中国雾霾颗粒污染的原因

发展中国家的快速工业化和城市化导致空气污染增加，这和发达国家过去的经历相似。 在中国，颗粒污染是影响空气质量，区域和全球气候以及人类健康的重大环境问题。 针对2013年第一季度约8亿人遭受极度严重的持续雾霾污染（参考文献4,5），中国国务院宣布到2017年的目标是降低PM2.5浓度（空气动力学直径小于2.5微米）仅达2012年的25％（参考文献6）。 然而，这需要弄清楚影响PM2.5丰度和组成的因素，而这些因素在中国仍然受到很大限制。 在这里，我们结合了一整套全新的，先进的离线分析方法和统计技术，以调查2013年1月份北京，上海，广州和西安四个地区颗粒物的化学性质和来源。发现严重的烟雾污染事件在很大程度上受二次气溶胶形成的影响，分别占PM2.5和有机气溶胶的30-77％和44-71％（所有四个城市的平均值）。平均而言，二次有机气溶胶（SOA）和二次无机气溶胶（SIA）的影响具有相似的重要性（SOA / SIA比率范围从0.6到1.4）。 我们的研究结果表明，除了减少原始颗粒物排放之外，减少化石燃料燃烧和生物质燃烧等二次气溶胶前体的排放可能对于控制中国的PM2.5水平和减少环境、经济以及健康的影响。

2013年第一季度，中国经历了极其严重和持续的霾污染，影响130万公里和8亿人。在74个主要城市进行的测量表明，PM2.5的日平均浓度超过中国75mu;g/m3的污染标准（大约是美国EPA标准的35mu;g/m3的两倍） 1月份，日均浓度达到772mu;g/m3（参考文献4）。 这种急性污染伴随着极差的能见度和空气质量，如气溶胶光学深度（AOD;图1）以及呼吸系统疾病急剧增加所反映的。在较长的时间尺度上，中国污染物的长距离运输可能会影响北美，太平洋和北极，使中国的空气污染成为真正的全球性问题。2013年9月10日，中国国务院迅速发布“大气污染防治行动计划”，其目标是到2017年将PM2.5降低25％至2012年的水平，并得到中央政府投资2,770亿美元的支持。实现这个雄心勃勃的目标需要有针对性的，优化排放控制策略。然而，中国PM2.5浓度很难控制，严重阻碍了这些进程。 在这里，我们结合了全面的新颖和最先进的离线（基于过滤器）分析方法和统计技术，阐明2013年1月中国严重烟霾污染事件期间气溶胶颗粒的化学性质和主要来源。 我们的结果可能有助于启动PM2.5减排计划的实际措施。 此外，由于环境过滤器的广泛应用，本文制定的测量策略和分析技术适用于整合经济体或发展中国家，可能有助于他们设计有效的缓解策略。

我们在北京，上海，广州和西安四地分别是在在中国的北部，东部，南部和西部地区调查了2013年的霾污染事件并进行了测量（详见补充信息第S1节）。 平均PM2.5浓度比美国和欧洲国家的城市地区高出1至2个数量级。 如图1所示，西安市日平均PM2.5浓度（345mu;g/m3）是其他地区的两倍多，其次是北京（159mu;g/m3），上海（91mu;g/m3）和广州（69mu;g/m3）。 化学分析（见补充信息S2节和补充表1）显示，在这里研究的所有城市，有机质（OM）构成了总PM2.5的主要部分（30-50％），其次是硫酸盐（8-18 ％），硝酸盐（7-14％），铵（5-10％），元素碳（EC，2-5％）和氯化物（2-4％）（图1）。 北京，上海和广州只有约10-15％不明，但由于粉尘浓度升高（见下文），西安的这一比例增加到35％，最可能由地壳材料如铝和氧化硅

PM2.5和OM的来源通过应用两个互补双线性受体模型（即化学质量平衡（CMB）和使用多线性引擎ME-2（参考文献12）的正矩阵分解（PMF））进行分配，请参阅补充信息部分S3，补充表格2和补充图形1-21以及一个前所未有的数据集的采样算法（即伪蒙特卡罗计算，参见补充信息部分S4）。该数据集包括：（1）高分辨率（HR）质谱（通过用高分辨率飞行时间质谱仪，HR-ToF-AMS分析过滤器样品的雾化水提取物），（2）有机标记化合物，（3）EC和OC（有机碳），（4）EC和OC，和（5）离子（参见补充信息部分S2）的放射性碳（C）含量。 模型的性能得到了广泛的评估。 通过伪蒙特卡洛模拟评估模型不确定性和结果对模型输入的敏感性（参见补充信息部分S4，补充表3和补充图22-25）。 测量地点的代表性在补充信息部分S6和补充图28中是合理的。

关于污染控制策略发展的关键问题包括主要来源的识别以及这些来源是否是主要的（即直接排放到大气中的颗粒）或次要的（气体前体的反应产物在大气中形成的气溶胶物质）。确定了七个来源因素; 它们的平均贡献在图1中显示，因子剖面在补充图17中显示。在北京，上海和广州，PM2.5质量的很大一部分（51-77％）由次要物种组成，即SOA和SIA后者为硫酸盐，硝酸盐和铵盐），但由于西部地区较高的粉尘浓度（46％的PM2.5质量），西安的这一比例下降至30％。 华北地区的SOA / SIA比率显着较高（例如，西安1.4和北京1.3）比华南地区（例如上海0.6和广州0.7）高。次级部分被分为两个亚型 北京：158.5微克米

来源/因素（％）

Traffic

煤炭燃烧生物质燃烧烹饪

粉尘相关二次有机物富集

次级无机物丰富

成分（％）

OM

硝酸盐硫酸盐氯化铵

测量微量元素EC

未确认的

40.7

26.1

12.0

5.6

1.6

10.0

5.6

16.0

3.5

9.6

25.8

9.8 3.9

4.5

25.3

上海：90.7微克米

55ordm; N

AOD

1

48.0

45ordm; N

0.8

13.6

2.4

11.8

0.6

35ordm; N

11.9

8.2

1.8

2.4

0.4

25ordm; N

0.2

12.2

9.0 0.6

15ordm; N

70ordm; E

90ordm; E

110ordm; E

130ordm; E

0

4.8

5.0

6.8

广州：69.1微克米

61.5

33.1

18.1

12.9

3.4 0.8

6.7

3.4

8.6

18.4 5.1

15.6

10.0 1.5 3.4

59.0

1.2 6.4

8.8

46.3

6.9

14.8

15.5

7.1

30.5

7.6

4.7

3.5 4.2

6.9

35.5

图1 | 2013年1月5 - 25日在北京，上海，广州和西安城市工地高污染事件期间收集的PM2.5化学成分和来源分析。 中心地图显示了四个地点的位置，用箭头表示。 地图周围的饼图显示了每个站点的PM2.5组成和来源。 测量的PM2.5浓度（显示在站点名称旁边）比美国和欧洲国家城市地区高出约1至2个数量级。 有机质是主要的PM2.5组分，除了西安，沙尘气溶胶是主要贡献者之外，所有城市PM2.5质量的主要贡献因子是富含有机质和富含无机质的气溶胶。 不确定度（相对标准偏差，RSD）来源贡献估算取决于所考虑的场地，但交通量平均为24％，燃煤为39％，生物质燃烧为8％，粉尘相关排放为35％，烹饪为145％，二次气溶胶为7％ （详见补充信息S4部分）。 测量的微量元素包括K，Na，Ca，Mg，Fe，Ti，Pb，As，Cu，Zn和Ni，而主要的地壳元素Si和Al由于来自石英纤维基底的干扰而不能被测量例子。 中心地图显示2013年1月全月从卫星（Terra / Modis）观测资料中获取的气溶胶光学深度（AOD，颜色编码，见右图）HTTP：//www.nasa.gov），并且显示了中国严重颗粒污染的大范围覆盖。

富含有机物质和富含二次无机物质，反映了前体排放模式的差异。 次生富含有机物的部分与交通，燃煤，生物质燃烧和蒸煮的总排放量相关，表明这部分可能来自共同排放的氧化产物挥发性有机化合物（VOC），包括半挥发性和中等挥发性物质。 富含二次无机物的部分与SIA物种相关（-0.82，见补充图13），表明更加区域性。 由于北京，上海，广州和西安分别属于大型城市群（京津冀，长三角，珠江三角洲和关中城市群），我们的研究结果表明，人口稠密的污染物，城市化和工业化的周边地区以及城市核心区域的排放量，以及可能在更广泛的地理范围内的排放量，也可能对二次气溶胶的形成产生重大影响。 各城市次生富含有机物/富含有机物的贡献差异（见图2以及下面的更多讨论）表明，针对SOA和SIA的有针对性的措施需要考虑区域交通的影响和当地的排放模式差异。

图2 | 来源对总颗粒和有机物质的贡献。a，b，显示了PM（a）和OM（b）作为PM2.5箱的函数的分数贡献。 这些PM2.5估算的不确定性在图1的图例中给出。OM的不确定性（RSD）平均为33％。交通方面，煤炭燃烧47％，生物质燃烧8％，粉尘相关排放45％，二次气溶胶13％（详见补充信息S4部分）。 高污染事件的特点是二次分数增加，占PM2.5的81％质量和OM质量的73％。 PM和OM在各个城市的次富有机质/无机质富含比例的差异表明了区域运输和当地的排放模式差异。 请注意，由于北京和西安的冬季住宅供暖用量较大，以及广州和西安的生物质燃烧贡献显着较高，北京和西安的煤炭燃烧贡献很大。 条块上方的数字（b）代表平均OM浓度

与次级部分相比，单个污染源对PM2.5的主要颗粒物排放的相对贡献较小：交通6-9％，生物质燃烧5-7％，，燃煤3-26％，粉尘排放3-10％（西安46％除外）（图1）。 北京和西安的燃煤贡献相对较高（四分位间距：PM2.5质量的9-21％（或17-47mg /msup3;），而PM2.5质量的3-5％ 2-5毫克米）在上海和广州）可以归因于其广泛用于中国北部和西部的住宅供暖。 我们的研究表明，平均而言，37％的硫酸盐是直接从西安和北京的燃煤中排放的。 煤炭燃烧排放也主导与呼吸道和心血管健康不良结果相关的疾病原因，包括多环芳烃和重金属（例如铅和砷）。广州和西安的生物质燃烧贡献明显较高（四分位间距：PM2.5质量的5-9％; OM的13-18％），与北京和上海相比（PM2 4-7％）。 5质量; OM的8-15％），与以前的研究一致。 请注意，西安的交通绝对贡献是其他城市水平的2.7-4.0倍，尽管西安的车队整体车队低30-70％。 这可以归因于在西安实施更严格的车辆排放标准方面的滞后（见补充信息部分S1）。 在西安发现的高灰尘水平很可能来自中国西北部的沙漠，与回弹轨迹分析一致（补充图22），尽管建筑工地和未铺设道路的扬尘也可能是一个重要的排放源，该地区的建筑活动。 通过能量色散X射线荧光光谱法（ED-XRF，包括Fe，Ti，Ca，Zn，As，Pb，Cu，V和Ni）测量地壳和人为因素表明，上述主要来源解释了等级和这些元素的可变性（见补充信息章节S5和补充图26和27）。图2a和b分别显示了各因素对总PM2.5和OM质量的分数贡献，从而推动高污染事件的因素。 这些数字清楚地表明，高污染事件的特征在于二次分数的增加，其占PM2.5质量的81％和OM质量的高达73％。平均而言，与最低PM2.5分档相比，PM2.5分档中最高PM2.5分档的二级分数增加1.4倍OM为1.3，表明二次气溶胶形成在高污染事件期间推动颗粒污染的重要性。在冬季条件下，虽然尚未得到广泛认可，但在低温烟雾室对生物质燃烧排放老化的研究中（见补充信息章节S7和补充图29）很好地支持了冬季条件下的重要SOA形成的原因。我们表明，低温不会显着减少生物质燃烧排放的SOA形成（通过OH自由基化学 5（2.5-6.7）times;10cm分子的形成速率常数（ TF160）s，与许多SOA前体在室温下的氧化速率相当），并且大量的SOA被快速产生，超过了在暴露下的主要有机气溶胶（POA）即（OHN）浓度3倍）仅为（1.6-5.5）times;102分子厘米h。 在冬季中国典型的OHN浓度（.0.4 3 102分子厘米，本研究城市平均24小时）下，这些暴露在4-14小时内可达到，尊重大气运输，特别是在停滞的条件下。上述给出的OHN浓度是根据Geos-Chem模型模拟得到的，这与在受污染的城市地点如伯明翰（英国），东京（日本）和纽约市的冬季观测一致（参见补充信息第S7节，补充图30更多细节）。 请注意，OH自由基引发氧化过程以外的过程可能有助于甚至主导冬季的SOA形成，包括水相氧化和NO3自由基引发的夜间化学反应，SIA硫酸盐种类和硝酸盐。SIA的来源相对受到很大限制：在城市地区，硫酸盐主要通过大气氧化主要由燃煤燃烧排放的SO2而形成，而硝酸盐则主要来自车辆尾气和发电厂排放的NO_x。 相比之下，SOA来源具有很高的不确定性。 我们之前根据可能的地理来源讨论了次生富含有机物和次生无机物的因素; 在这里我们将因子分析与C分析相结合来量化化石和非化石碳对SOA的贡献（详见补充信息S4部分）。 这有助于限制特定来源对SOA生产的相对重要性 - 例如，交通/煤炭燃烧排放的SOA前兆会增加化石的含量。 如图3所示，化石SOA对总OA质量的贡献比高污染事件高出1.1-2.4倍，

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